Endbericht

Projektnummer		Einzelprojekte  P15758
Titel		Phasenverhalten und Kritikalität in einfachen Flüssigkeiten
ProjektleiterIn		KAHL Gerhard
Bewilligungsdatum		06.05.2002
Universität / Forschungsstätte		Center for Computational Materials Science, Technische Universität Wien
Gebiet(e)
Keywords		phase behaviour, phase coexistence, criticality, binary fluid mixtures, fullerenes
Homepage		http://www.tph.tuwien.ac.at/smt

Phasenübergänge sind ein derart alltäglicher und allgegenwärtiger Bestandteil unseres Lebens, dass man sich oft nicht mehr die Frage stellt, welche Prozesse für diese faszinierenden Phänomene eigentlich verantwortlich sind. Dennoch stellt die quantitative Beschreibung von Phasenübergängen für den Forscher eine schwierige Herausforderung dar. Ziel dieses Projektes war es, zur Entwicklung theoretischer Konzepte beizutragen, die eine verlässliche Vorhersage des Phasenverhaltens von Flüssigkeiten ermöglichen.

Unsere Konzepte basieren auf der Statistischen Mechanik, wir betrachten also das Problem vom mikroskopischen Standpunkt aus. Tatsächlich ist uns im Rahmen dieses Projektes die Entwicklung geeigneter Methoden gelungen, die ein wenig zum tieferen Verständnis dieser komplexen Phänomene beitragen. Sie ermöglichen, für eine große Klasse einfacher Flüssigkeiten das Phasendiagramm mit hoher Genauigkeit vorherzusagen; dies bezieht sich nicht nur auf eine quantitative Bestimmung der Phasengrenzen sondern auch auf eine verlässliche Beschreibung des kritischen Verhaltens. Insbesondere bei Zweikomponentenmischungen, wo das Phasenverhalten im Vergleich zu Einkomponentensystemen wesentlich komplexer ist, konnten wir einige kritische
Phänomene beschreiben, die bislang in der Literatur noch nicht untersucht worden waren.

Im Laufe des Projektes wurden wir durch neue und überraschende Ergebnisse aus dem Bereich der weichen Materie motiviert, unsere Erfahrungen und Methoden auch in diesem hochaktuellen Gebiet anzuwenden. Neben atomaren Flüssigkeiten haben wir somit auch kolloidale Dispersionen untersucht. Es handelt sich bei diesen Systemen um mesoskopische Teilchen (wie z.B. Dendrimere, Polymere oder Mikrogele), die eine komplexe, relativ lockere innere Struktur aufweisen und die in einem mikroskopischen Lösungsmittel gelöst sind. Die Wechselwirkungen dieser weichen Teilchen unterscheiden sich ganz deutlich von jenen der atomaren ('harten') Teilchen: insbesondere ist es bei weichen Teilchen möglich, dass ihre Wechselwirkungen bei kleinen Abständen nur sehr schwach abstoßend sind, was der Tatsache entspricht, dass sich diese stark überlappen oder einander sogar durchdringen können. Dieser
charakteristische Unterschied führt dann auch dazu, dass sich viele Eigenschaften der weichen Materie deutlich von jenen der harten Materie unterscheiden.

In unseren Arbeiten haben wir uns auf das Phasenverhalten weicher Materie kon-zentriert. Wir konnten an Modellsystemen zeigen, dass sich diese bei Druckanwendung ganz anders verhalten, als wir das von Systemen der harten Materie erwarten würden. So konnten wir für Mikrogele das s.g. Phänomen des 're-entrant melting' vorhersagen: bei steigendem Druck erstarrt vorerst das System, wird aber bei höheren Dichten wieder flüssig. Auch ein anderes, bislang weitgehend unerforschtes Phänomen, den s.g. 'clustering' Übergang, haben wir sehr intensiv untersucht: spezielle Systeme der weichen Materie beginnen unter Druck Klumpen ('cluster') zu bilden, die sich dann bei weiterer Kompression auf regelmäßigen Kristallgittern anordnen.

Die schier unerschöpflichen Möglichkeiten, die Eigenschaften derartiger Systeme mittels geeigneter Synthese gezielt zu beeinflussen, lassen für die Zukunft noch viele Überraschungen erwarten. Die im Rahmen dieses Projektes erworbene Expertise wird es uns erlauben, in der Zukunft verstärkt auf diesem spannenden Gebiet zu forschen.