Heterometallische Katalysatoren für Hydroaminierungsprozesse
Heterometallic Catalysts for Hydroamination Processes
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (100%)
Keywords
-
Hydroamination,
Catalysis,
Lanthanide,
Transition Metal,
Multimetallic Chemistry,
Rare-Earth Metal
Die direkte Addition von Aminen an ungesättigte Kohlenwasserstoffe stellt einen abfallfreien und ökonomischen Weg zur Produktion von stickstoffhaltigen, chemischen Verbindungen dar. Diese Schlüsseltechnologie ermöglicht die Herstellung von zentralen Grund- und Feinchemikalien sowie wichtiger Pharmazeutika ausgehend von günstigen, weit verbreiteten Ausgangsmaterialien. Allerdings führt die hohe Reaktionsbarriere dazu, dass die Hydroaminierungsreaktion in der Praxis zusätzlich Katalysatoren benötigt, welche die Umsetzung erleichtern. Leider zeichnen sich industrielle Hydroaminierungsprozesse durch einen hohen, kostenintensiven Energieverbrauch aufgrund der hohen Temperaturen und Drücke aus, welche notwendig sind um die Reaktionen durchzuführen zu können. Als besonders schwierig erweist sich in diesem Zusammenhang die intermolekulare Reaktion zwischen einfachen, nicht-aktivierte Ausgangsmaterialen, die zu stickstoffhaltigen Grundchemikalien umsetzt werden, welche von zentraler Bedeutung für die chemische Industrie sind. Um Hydroaminierungsprozesse umweltverträglicher und kostengünstiger durchführen zu können, bedarf es neuartiger Katalysatoren die es ermöglichen diese Reaktion bereits bei niedrigen Temperaturen effizient und schnell durchführen zu können. Moderne Hydroaminierungskatalysatoren aktivieren lediglich eines der beiden Ausgangsmaterialien, entweder das Amin oder den ungesättigten Kohlenwasserstoff. In Anlehnung an natürliche Katalysatoren (Enzyme), welche schwierige, chemische Reaktionen oft durch die kombinierte Aktivierung von Substraten bei Umgebungsbedingungen meistern, werde ich in diesem Projekt Katalysatoren entwickeln, welche beide Wege kombinieren und simultan beide Ausgangsmaterialien aktivieren. Das Ziel ist hierbei Katalysatoren mit zwei unterschiedlichen Metallatomen herzustellen, welche die intermolekulare Hydroaminierung von nicht-aktivierten Ausgangsmaterialien bereits bei niedrigen Temperaturen effizient und mit hohen Umsatzraten katalysieren. In der weiteren Folge wird dieser Ansatz auf stereo- und regioselektive Hydroaminierung übertragen um gezielt chirale Produkte herzustellen bzw. die schwierige terminale Aminierung von Olefinen zu ermöglichen. Auf diesem Weg möchte ich mit diesem Projekt die Entwicklung von abfallfreien und energiesparenden Prozessen, insbesondere der Hydroaminierung, zur kostengünstigen Herstellung von wichtigen Grundchemikalien maßgeblich vorantreiben. Das Konzept der simultanen Aktivierung, welches sich in der Natur in unzähligen Beispielen findet, könnte im Weiteren auch auf die große Bandbreite an anderen Hydrofunktionalisierungsreaktionen übertragen werden und somit auch der Weiterentwicklung dieser Bereiche dienen.
- Technische Universität Graz - 100%
- Viatcheslav V. Jouikov, Université de Rennes I - Frankreich
- Joy Farnaby, University of Glasgow - Großbritannien
- Tibor Szilvasi, University of Alabama - Vereinigte Staaten von Amerika
Research Output
- 8 Zitationen
- 11 Publikationen
- 10 Datasets & Models
-
2024
Titel Alkyne Cyclotrimerisation, Acyclic Oligomerisation, and Transfer Hydrogenation Catalysed by a Titanium(IV) Phosphinoaryloxide Complex and its Redox Chemistry DOI 10.1002/ejic.202300791 Typ Journal Article Autor Steiner M Journal European Journal of Inorganic Chemistry Link Publikation -
2024
Titel Using the phospha-Michael reaction for making phosphonium phenolate zwitterions DOI 10.3762/bjoc.20.6 Typ Journal Article Autor Steiner M Journal Beilstein Journal of Organic Chemistry Seiten 41-51 Link Publikation -
2025
Titel Synthesis and Characterisation of Phosphanophenolate-based Rare-Earth Metal-Copper Complexes DOI 10.26434/chemrxiv-2025-p0s00-v2 Typ Preprint Autor Fleißner A Link Publikation -
2025
Titel Synthesis and Characterisation of Phosphanophenolate-based Rare-Earth Metal-Copper Complexes DOI 10.26434/chemrxiv-2025-p0s00 Typ Preprint Autor Fleißner A Link Publikation -
2023
Titel Using the phospha-Michael reaction for making phosphonium phenolate zwitterions DOI 10.26434/chemrxiv-2023-ts9qr Typ Preprint Autor Steiner M Link Publikation -
2023
Titel To Bond or Not to Bond: Metal–Metal Interaction in Heterobimetallic Rare-Earth Metal–Silver Complexes DOI 10.1021/acs.inorgchem.3c02377 Typ Journal Article Autor Haidinger A Journal Inorganic Chemistry Seiten 17713-17720 Link Publikation -
2022
Titel Phosphinoindenyl and phosphazidoindenyl complexes of lanthanum and samarium: synthesis, characterisation, and hydroamination catalysis DOI 10.1039/d1dt03219d Typ Journal Article Autor Steiner M Journal Dalton Transactions Seiten 1819-1828 Link Publikation -
2022
Titel Mono- and Disamarium Azacryptand Complexes: A Platform for Cooperative Rare-Earth Metal Chemistry DOI 10.1021/acs.inorgchem.1c03989 Typ Journal Article Autor Uher J Journal Inorganic Chemistry Seiten 5539-5546 Link Publikation -
2021
Titel Synthesis and Characterisation of Homo- and Heterodinuclear Rare-Earth Metal Azacryptand Complexes Typ Other Autor Uher J. M. -
2021
Titel Synthesis of Ligands and Complexes for Catalysis in Hydroamination and CO Homologation Typ Other Autor Steiner M. R. -
2020
Titel Ligandenentwicklung für Hydroaminierungskatalysatoren Typ Other Autor Kreimer L.
-
2024
Link
Titel CCDC 2287963: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2gst8c Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
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Titel CCDC 2287962: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2gst7b Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2109128: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28sqd6 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2109013: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28slpc Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2108460: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28s0vy Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2108459: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28s0tx Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2108458: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28s0sw Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2109129: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28sqf7 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2110760: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28vf1m Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
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Titel CCDC 2109130: Experimental Crystal Structure Determination DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28sqg8 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link