Einzelatom-Katalysatoren als Nanozyme in FET-Sensoren

Die Beschränkungen von Enzymen erfordern die Suche nach neuen Materialien, die als Alternativen verwendet werden können. Nanomaterialien, die enzymatische Reaktionen nachahmen können, gehören zu den vielversprechendsten Materialien. Einzelatomkatalysatoren (SACs) funktionieren auf der extremen Längenskala von Nanomaterialkatalysatoren und zeigen eine signifikante katalytische Aktivität. Die Entwicklung heterogener Katalysatoren mit Kooperativität zwischen Metallzentren, die alle herausragenden Merkmale von SACs beibehalten, kann eine Plattform für die Entwicklung der nächsten Generation von Einzelatom-Nanozymen (SANs) bieten. Die katalytischen Wechselwirkungen sind im Allgemeinen dynamisch und alle bekannten Katalysatoren basieren auf elektronischen Wechselwirkungen. Die Anwendung von In-situ-Oberflächentechniken wie XAS, XPS, XRD und TEM zusammen mit elektrochemischen Methoden, z. B. Nano-FETs, die die Möglichkeit bieten, Biokatalysatorphänomene während der Reaktionszeit zu verfolgen, kann am bequemsten und nützlichsten sein. In dieser Forschung werden wir eine Methode entwickeln, um die biokatalytische Aktivität von SAN durch die Kombination von Nano-FETs und Simulationsdaten zu untersuchen. Wir werden die neuen SANs mit speziellen Features synthetisieren, z.B. als Enzym vergleichbare biokatalytische Aktivität und Selektivität. Wir werden die biokatalytische Aktivität/Selektivität von SANs optimieren und die Anwendbarkeit von SANs in biologischen Anwendungen untersuchen. Wir werden das Gerät modellieren und die experimentellen Parameter bestimmen. Wir präsentieren die Verwendung von SACs als Biokatalysatoren in Nano-FET-Systemen. Verschiedene Metalle mit der Fähigkeit, als heterogene SACs angewendet zu werden, werden ausgewählt, um in SANs umgewandelt zu werden, die durch verschiedene kohlenstoffbasierte Umgebungen funktionalisiert werden. Wir überwachen ihr biokatalytisches Verhalten speziell für biokatalytische Reaktionen, z. Peroxidasereaktion, CO2- Reduktion, Wasserstoff- oder Sauerstoffentwicklungsreaktion und Sauerstoffreduktion. Die SANs im Nano-FET eliminieren die isolierende Membran, um die BioFET-Empfindlichkeit zu verbessern. We investigate the capability of SANs as nanozymes in the biological enzyme-based reaction and examine the sensor performance using simulation and experimental data. Wir entwickeln ein robustes Rechenmodell, diskutieren seine neuartigen numerischen Methoden und verwenden die Bayes`sche Inversion, um experimentell wichtige Parameter abzuschätzen. Zur Vorhersage des Sensorverhaltens wird ein Machine-Learning-Setting entwickelt, das auf groben neuronalen Netzen basiert.