Coupled Cluster Berechnungen für große Simulationszellen

Tobias Schäfer setzt sich an der Technischen Universität Wien mit der computergestützten Modellierung von Quantenphänomenen in Materialien auseinander. Auf atomarer Ebene werden diese Quantenphänomene mathematisch durch die Schrödingergleichung beschrieben. Entscheidend ist dabei, die komplizierte Wechselwirkung der Elektronen zu berücksichtigen. Eine hochpräzise Beschreibung der elektronischen Korrelationen bringt jedoch selbst moderne Supercomputer an ihre Grenzen. Denn der Rechenaufwand zur Lösung der Schrödingergleichung wächst exponentiell mit der Anzahl der wechselwirkenden Elektronen. In dem Forschungsprojekt Large-Scale Coupled Cluster Calculations for Real Materials zielt Tobias Schäfer auf die Simulation quantenmechanischer Effekte in der Oberfl ächenkatalyse sowie die Berechnung von schwachen, durch Quantenfluktionenen induzierte Bindungen geschichteter zweidimensionaler Materialien. Durch die große Anzahl der beteiligten Atome und Elektronen liegen quantitativ hochpräzise Modellierungen solcher Situationen jedoch jenseits des heute Machbaren. Daher soll im ersten Schritt des Forschungsprojekts ein neuer, effizienterer Algorithmus für die etablierte Coupled-Cluster Methode zur Lösung der Schrödingergleichung großer periodischer Simulationszellen entwickelt werden. Durch die Kombination verschiedener Techniken, wie die Ausnutzung numerisch dünnbesetzter Tensoren oder die Näherung ausgewählter mathematischer Ausdrücke, können Speicheraufwand und Rechenzeit drastisch reduziert und dabei die hohe Genauigkeit der Coupled-Cluster Methode beibehalten werden. In Kooperation mit internationalen Forschungsgruppen wird der Algorithmus im zweiten Schritt auf die genannten quantenmechanischen Prozesse angewandt. Dabei sollen präzise Referenzdaten für die Formation von Sauerstoff-Störstellen in Oberflächen von Ceriumoxid sowie für Bindungsenergien zweidimensionaler Materialien berechnet werden. Während die Bindungsenergien relevant für das Design neuer funktionaler Materialien sind, bilden Sauerstofflücken die reaktiven Stellen in Prozessen heterogener Katalyse, welche von hohem Interesse für Wissenschaft und Industrie sind.

Large-Scale Coupled Cluster Berechnungen für reale Materialien Computersimulationen sind unverzichtbar, um Materialien auf atomarer Ebene zu verstehen. Sie basieren jedoch auf mathematischen Näherungsverfahren. Das übergeordnete Ziel unseres Projekts war die Weiterentwicklung von sogenannten "Large-Scale Coupled Cluster Berechnungen". Dabei handelt es sich um eine hoch akkurate, aber rechenintensive quantenmechanische Methode, die wir für komplexe, reale Materialien anwendbar machen wollten. Unsere Arbeit hat dieses Ziel erfolgreich umgesetzt und zu zwei zentralen wissenschaftlichen Fortschritten geführt. Erstens haben wir diese Methode skaliert, um das Problem zu lösen, dass verschiedene Standard-Simulationsmethoden teils widersprüchliche Ergebnisse bei der Wechselwirkung großer Moleküle lieferten. In einer in Nature Communications veröffentlichten Studie konnten wir die Ursache für diese Abweichungen klären. Durch eine gezielte Anpassung des Coupled-Cluster-Ansatzes lassen sich nun verlässliche Berechnungen für großskalige molekulare Systeme (mit Hunderten von Atomen) durchführen. Da molekulare Wechselwirkungen die Grundlage der Chemie bilden, helfen diese Berechnungen dabei, bessere Referenzwerte für die zukünftige Forschung zu etablieren. Zweitens haben wir unsere Large-Scale Coupled Cluster Berechnungen erfolgreich auf die Untersuchung von Metallen übertragen. Die Anwendung dieser Theorie auf metallische Systeme war bisher aufgrund eines mathematischen Problems, der "Infrarot-Divergenz", äußerst schwierig. Wir haben einen rechnerischen Lösungsansatz implementiert, um dieses Problem zu umgehen. Dadurch war es uns möglich, sehr genaue Oberflächenenergien für Metalle wie Aluminium und Platin direkt aus quantenmechanischen Prinzipien zu berechnen. Dies ist das erste Mal, dass die großskalige Coupled-Cluster-Theorie erfolgreich zur Bestimmung verlässlicher metallischer Oberflächenenergien eingesetzt wurde. Gesellschaftliche und technologische Auswirkungen Eine höhere Genauigkeit bei Computersimulationen verringert die Abhängigkeit von aufwändigen Versuch-und-Irrtum-Experimenten im Labor. Indem wir der Wissenschaftsgemeinschaft zuverlässige, großskalige Rechenwerkzeuge für komplexe Moleküle und metallische Oberflächen zur Verfügung stellen, unterstützt diese Arbeit die Grundlagenforschung in der Oberflächenchemie. Langfristig können diese Methoden Forschenden dabei helfen, neue Katalysatoren, Energiespeicher und moderne Materialien effizienter zu entwickeln und zu bewerten.