Verallgemeinerte Tensormethoden in der Quantenchemie

Die Berechnung der Elektronenstruktur ist von äußerster Wichtigkeit für das molekulare Engineering in der modernen Chemie und den Materialwissenschaften. In diesem Zusammenhang ist die genaue Berechnung der Elektronenkorrelationen ein fundamentales und äußerst schwieriges Problem. Im Unterschied zum gewaltigen Fortschritt, der bei der Berechnung von schwach korrelierten Systemen mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT) für erweiterte Systeme oder der Coupled-Cluster Methode für hohe Genauigkeit gemacht wurde, gibt es zwei wesentliche Typen von Systemen für welche derzeitige quantenchemische Methoden Mängel aufweisen: (1) Systeme mit offenen Schalen, die eine große Anzahl ungepaarter Elektronen aufweisen, so wie sie in Metallen mit Mehrfachübergängen oder komplexen molekularen Magneten auftreten; (2) erweiterte oder periodische Systeme ohne Bandlücke in welchen die Anwendbarkeit der verfügbaren größenkonsistenten Methoden nicht mehr gegeben ist. Das Ziel dieses Antrags ist es, einen allgemeinen Algorithmus basierend auf Tensornetzwerkzuständen (TNS) zu entwickeln, der effizient auf diese offenen Probleme in der Quantenchemie angewendet werden kann. Die Realisierung eines solchen Algorithmus erfordert die Ausführung einer Reihe von komplexen Aufgaben. Einige neue formale Methoden und methodologische Konzepte von Tensorzerlegungen werden so entwickelt werden müssen, dass sie mit der spezifischen, nichtlokalen Natur des Hamiltonoperators übereinstimmen. Dazu werden die Antragsteller ihre komplementären Erfahrungen bezüglich der mächtigen DMRG Methode und ähnlichen kürzlichen Entwicklungen aus Physik, Mathematik und Informationstechnologie vereinen. Um zu einer effizienten Implementierung des Quantenchemie-TNS-Algortihmus zu gelangen, werden unsere Beiträge basierend auf den bereits existierenden Strukturen des QC-DMRG-Budapest-Codes und des TTNS- Vienna-Codes implementiert und getestet.

Die Hauptzielsetzung des Projekts Generalized tensor methods in quantum chemistry war die Entwicklung neuer numerischer Methoden für die Simulation von quantenchemischen Systemen, bei denen starke Quantenkorrelationen eine wichtige Rolle spielen. Seit dem Aufkommen der Quantenmechanik stellt die Untersuchung solcher Systeme ein zentrales Unterfangen der theoretischen Quantenchemie dar. Dabei halfen Einsichten aus den Bereichen der Quantenverschränkung und der Quanteninformationstheorie, die zu neuen Sichtweisen und Beschreibungen von Quantenkorrelationen führten. Auf der technischen Seite führte dies unter anderem zu der Entwicklung von Tensornetzwerken als mathematisches Konzept, welche auch als leistungsfähige Ansätze für die variationelle Berechnung von Energien und Grundzustandswellenfunktionen für relevante Probleme in der Quantenchemie geeignet sind. Diese neuartigen Methoden bildeten die Basis dieses Antrags, in dessen Zuge die Leistungsfähigkeit von Tensornetzwerken erfolgreich demonstriert wurden.Im Rahmen des Projekts wurde unter anderem die Dissoziationskurve von ringförmigen Berylliumclustern berechnet undderionisch neutrale Übergang in LiF untersucht. Des weiteren wurden neuartige Tensornetzwerkmethoden für die Simulation kontinuierlicher Systeme mithilfe einer nicht-kommutativen Version der Gross-Pitaevskii Gleichung entwickelt, faszinierende Parallelen zwischen dem Konzept vonquantenmechanischen Randverteilungen, reduzierter Dichtematrizen und Quantenphasenübergängen entdeckt, und die entwickelten Tensornetzerkmethoden erfolgreich auf Forschungsfragen im Bereich der Atomtronik angewendet.