Spin-polarisierte topologische Isolatoren unter Druck

Obwohl Festkörper in der Regel eine niedrige Kompressibilität aufweisen, kann mit Hilfe des thermodynamischen Parameters Druck in bemerkenswertem Umfang Einfluss auf die Stabilität, die Struktur und die Eigenschaften von Festkörpern genommen werden. Im Rahmen dieses Projektes wollen wir Hochdruckmodifikationen der Materialklasse der Topologischen Isolatoren (TI) angehen, die derzeit im Fokus der aktuellen Forschung in der Festkörperphysik stehen. Diese erst kürzlich entdeckten nicht-magnetischen Materialien repräsentieren einen neuen Zustand von Materie, der die Ausbildung des Quanten-Spin-Hall-Effekts unter Normalbedingungen ermöglicht. Dieser Zustand unterstützt die Ausbildung räumlich getrennter spin-polarisierter Kanäle auf der Volumenoberfläche, die unabhängig voneinander kontrolliert werden können und die Informationen ohne Dekohärenz übermitteln können. Bei magnetischer Dotierung können die TI quantisierte und dissipationslose elektrische Ströme ausbilden, die einen Durchbruch bei der Realisierung von Quantencomputern unter Standardbedingungen versprechen. Die Anzahl von bestätigten Topologischen Isolatoren ist sehr begrenzt. Einige theoretische Studien weisen darauf hin, dass es die Möglichkeit geben sollte, neue TI unter Druck zu erhalten, allerdings sind komplementäre experimentelle Bemühungen bisher kaum zu finden. Auch führte die magnetische Dotierung bekannter TI unter Normaldruckbedingungen bisher nur zu geringen Substitutionsraten (25 at.%) und dies bei relativ schlecht kontrollierten synthetischen Bedingungen. Um diese Lücke zu schließen, schlagen wir folgende Vorgehensweise vor: die Erforschung der strukturellen Veränderungen ausgewählter Kandidaten aus dem Bereich der TI an schichtartige Heterostrukturen wie die von BiTeI, (Bi2)n(BiTeI)m, (Bi2)n(Bi2Te3)m, (BiTeI)n(Bi2Te3)m (m, n = 1) unter Druck; die Erforschung neuer Möglichkeiten der magnetischen Substitution des Bi sowie die magnetische Interkalation in den bereits bestätigten Topologischen Isolatoren (Bi2Te3, Bi2Se3) und den oben genannten Kandidaten unter Druck; 3d-Metalle (Cu, Mn, Fe, Cr, V) und Seltenerd-Elemente (Ce, Gd) werden als erstes untersucht; die Suche nach neuen, vermutlich metastabilen, strukturellen Modifikationen von BiMX und SbMX, M = S, Se, Te, X = Cl, Br, I unter Hochdruckbedingungen. Das beantragte Forschungsprojekt würde mit der Entdeckung neuer TI und insbesondere mit magnetisch dotierten TI einen signifikanten Beitrag zur Festkörperchemie und Festkörperphysik leisten.

Funktionsmaterialien, die unter normalen Bedingungen Quanteneffekte aufweisen wie topologische Materialien, 2D magnetische Monoschichten und frustrierte Magnete, stehen heutzutage unter intensivem Fokus. Topologische Isolatoren (TIs) zeichnen sich aufgrund geschützter spinaufgelöster Oberflächenzustände durch einen dissipationslosen Elektronentransport auf ihrer Oberfläche aus. Erste topologische Materialien wurden 2009 entdeckt. Dieses Thema stellt mittlerweile ein stark wachsendes Gebiet im Bereich der Forschung an kondensierter Materie dar. Besonders interessant ist eine Kombination aus nicht-trivialer Topologie und magnetischer Ordnung, die neue Arten des topologischen (Magneto-) Transports und Möglichkeiten zur aktiven Manipulation ergeben könnte. Die Entdeckung weiterer Vertreter dieser Materialklasse läuft parallel zur Optimierung theoretischer Herangehensweisen. In unserem Projekt haben wir sechs neue topologische Materialien identifiziert und experimentell charakterisiert, nämlich Bi2TeI, Bi3TeI, Bi2TeBr, Bi3TeBr, -Bi4I4 und MnBi2Te4. Jede Gruppe von Verbindungen weist ihre eigene topologische "Signatur" auf. Die schichtartigen (Bi2)n(BiTeX)m-Verbindungen ermöglichen es, die Entwicklung der topologischen Eigenschaften durch Verbesserung der Zwischenschichtwechselwirkungen (Hybridisierung der Zustände) von einem trivialen Halbleiter (BiTeX) aus über einen dualen topologischen Isolator (Bi2TeX) und ein topologisches Metall (Bi3TeX) zu verfolgen. -Bi4I4 geht unter hohem Druck in eine supraleitende Phase über, was es zu einem interessanten Kandidaten für topologische Supraleitung macht. Das schichtartige MnBi2Te4 ist der erste antiferromagnetisch topologische Isolator mit einer periodischen Kristallstruktur. Dank seiner vielseitigen magnetischen und elektronischen Eigenschaften können MnBi2Te4 und seine Derivate zu einer materiellen Ausgangsplattform für die Realisierung abstimmbarer topologischer Quantenphänomene werden und Anwendungen in Prototypgeräten für AFM-Spinelektronik, 2D-Magnete usw. fördern. Während dieser Untersuchungen zeigte sich, dass Hochdruckbedingungen die Bildung mehrerer neuartiger Manganhydroxidhalogenide begünstigen. Die Verbindungen Mn(OH)X, (X = Cl, Br, I) Mn5(OH)6Cl4, Mn5(OH)7I3 und Mn7(OH)10I4 konnten innerhalb des Projektes zunächst synthetisiert und strukturell charakterisiert werden. Berechnungen und magnetische Messungen deuten auf konkurrierende magnetische Grundzustände und eine Annäherung hin zu magnetischer Frustration in einigen dieser Materialien, die Mn2+-Kationen in triangulärer Anordnung aufweisen, hin. Extreme Hygroskopizität erschwert hierbei die physikalischen Messungen und erfordert weitere detaillierte Studien. Darüber hinaus wurden die neuen Phasen Mn5(BO3)3OH und Bi2(C3H5O3)2 mit azentrischen Kristallstrukturen, wie durch Röntgenbeugungs- und SHG-Messungen bestätigt, als zusätzliche Ergebnisse der Experimente entdeckt.