Extreme Spin-Bahn-Kopplung für neue Quantenzustände

Was ist die Spin-Bahn-Kopplung (SBK) und warum ist sie im Festkörper so wichtig? Grundsätzlich produziert jedes Elektron, das einen Atomkern umkreist, ein kleines Magnetfeld (das unso größer ist, je schwerer das Atom ist). Gleichzeitig besitzt es aber auch einen intrinsischen Magnetstab, seinen Spin, der sich in diesem Magnetfeld ausrichtet. Je nach Orientierung wird die Energie des Elektrons leicht angehoben oder abgesenkt. Die SBK entsteht auch, wenn sich Elektronen im Kristallgitter eines Festkörpers bewegen. Manche Materialen, wie etwa Glas oder Holz, leiten keinen Strom, sie sind Isolatoren. Das liegt daran, dass das Energieband, in dem sich Elektronen frei bewegen könnten (Leitungsband) durch eine große Bandlücke von den anderen Energiebändern (insbes. vom Valenzband) getrennt ist und daher leer ist. Und hier wird es nun interessant. Vor kurzem wurde entdeckt, dass in manchen Isolatoren eine sehr starke SBK zu einer Inversion der Bänder führen kann, mit dramatischen Folgen: Es entstehen stabile Oberflächenzustände in der Bandlücke, welche bewirken, dass die Oberfläche des Materials elektrisch leitend wird, während es im Inneren ein Isolator bleibt. Solche Materialien werden topologische Isolatoren genannt und haben hohes Anwendungspotenzial. Das österreichisch-tschechische Projekt exSBK konzentriert sich auf Ce- und U-basierte Kondo- Isolatoren. Ein Beispiel hierfür ist das Material Ce3Bi4Pt3. In solchen Materialien wird die Bandlücke zwischen Valenz- und Leitungsband durch eine starke Korrelation zwischen den Elektronen, den sogenannten Kondo-Effekt, hervorgerufen (im Fall von Ce3Bi4Pt3 zwischen dem Elektron der 4f -Schale von Ce und den Leitungselektronen von Bi und Pt). Aufgrund der schweren Elemente in dieser Verbindung zeigen die Materialien auch eine große SBK, die zur Inversion der Bänder führen könnte und damit zur Ausbildung eines topologischen Kondo-Isolators. Allerdings ist es weitgehend unverstanden, wie starke SBK und starke Korrelationen zusammenspielen. Auch völlig neue Materiezustände könnten auftreten. Daher wollen wir folgende Fragen behandeln: Können Kondo- Isolatoren in topologische Kondo-Isolatoren umgewandelt werden, indem man die SBK verstärkt? Existieren Ce- oder U-basierte topologische Kondo-Isolatoren? Welche SBK ist relevanter, diejenige, die sich auf die 4f -Elektronen von Ce oder U bezieht, oder doch die Spin-Bahn-Kopplung der Bi- und Pt-Elektronen? Wir beabsichtigen, diese Fragen mittels einer Reihe von chemischen Substitutionen, mit welchen wir die Stärke der SBK einstellen können (beispielsweise, indem wir Ce durch das viel schwerere U ersetzen) und einer Vielzahl von Experimenten zu beantworten.

Festkörper werden je nach ihrer Fähigkeit, Elektrizität zu leiten, in Metalle (Kupfer, Gold), Halbmetalle oder Halbleiter (Silizium) und Isolatoren (Holz, Glas) eingeteilt. In Metallen wird die Geschwindigkeit, der sich bewegenden Elektronen durch mehrere Faktoren beeinflusst: die Wechselwirkung mit den Ionen, die die Struktur des Materials bilden, sowie mit anderen Elektronen in der Nähe und die Wechselwirkung des magnetischen Moments (Spin) des Elektrons mit seiner eigenen Orbitalbewegung (Spin-Orbit-Kopplung, SOC). In typischen Isolatoren und Halbleitern sind, die sich bewegenden elektrischen Ladungen durch das Zusammenspiel dieser Wechselwirkungen auf eine verbotene Energiezone beschränkt und können Strom daher nicht frei leiten. Mit anderen Worten: Die Energiebänder, die die Bewegung der Ladungen charakterisieren, sind durch eine Lücke getrennt. Vor kurzem wurde eine neue Klasse von Isolatoren und Halbmetallen entdeckt, die topologischen Isolatoren und Weyl- oder Dirac-Halbmetalle. Hier führen spezifische, durch die Kristallstruktur auferlegte Symmetriebeschränkungen in Verbindung mit dem Effekt des SOC zu "symmetriegeschützten" Zuständen, die die Lückenbeschränkung umgehen. Diese neuartigen Zustände fungieren als exotische Teilchen, die elektrische und magnetische Informationen auf hocheffiziente Weise transportieren könnten, und haben aufgrund ihres potenziellen Nutzens für Anwendungen in der Spintronik und der Quanteninformatik großes Interesse auf sich gezogen. Bislang wurden viele Fortschritte bei nicht- und schwach wechselwirkenden Systemen erzielt. Im Rahmen unseres Projekts Extreme Spin-Bahn-Kopplung für neue Quantenzustände (exSOC) haben wir mit dem Team der Karlsuniversität in Prag zusammengearbeitet, um die Physik der Topologie und starker elektronischer Korrelationen zu verbinden. Unsere Spielwiese war eine Reihe so genannter Kondo-Materialien, in denen starke elektronische Wechselwirkungen durch das Vorhandensein sowohl lokalisierter 4f- oder 5f-Elektronenzustände als auch von Leitungsbändern (aus s-, p- und d-Elektronen) entstehen. Ausgehend von dem neuartigen Weyl-Kondo-Halbmetallzustand, der kürzlich in Ce3Bi4Pd3 entdeckt wurde, haben wir uns vorgenommen, andere ausgewählte Materialien zu erforschen, indem wir verschiedene Kombinationen von Atomen als Stellschrauben für ihre korrelierten und topologischen Eigenschaften verwenden. Indem wir zum Beispiel die 4d Pd-Atome durch 3d Ni- oder 5d Pt-Atome bzw. die 4f Ce-Atome durch 5f U-Atome ersetzt haben, konnten die bisher unbekannten Verbindungen Ce3Bi4Ni3 und U3Bi4Pt3 als Einkristalle synthetisiert werden. Für Ce3Bi4Ni3 haben wir festgestellt, dass sich eine große isolierende Bandlücke entwickelt, die die topologischen Weyl-Kondo-Halbmetalleigenschaften unterdrückt. Unsere Ergebnisse mit diesen und anderen neu entdeckten Materialien sind von zentraler Bedeutung für die physikalische Grundlagenforschung und tragen dazu bei, die Lücke zwischen Materialwissenschaft und Quantenanwendungen zu schließen.