Interferenz multipler Quantenpfade mit phasenstabilen Pulsen

Köhärente Phasenkontrolle ist eine gängige Methode um, neben vielen weiteren Anwendungen, verschiedene Dissoziationspfade in Molekülen, die räumlichen und energetischen Eigenschaften von Photoelektronen-Emission, die Richtung von photoneninduziertem Strom oder die Ausrichtung von molekularen Dipolen in polychromatischen Laserfeldern zu bestimmen. In der überwiegenden Anzahl der Fälle werden diese Prozesse durch zwei alternative Pfade für optische Anregung und/oder Ionisation bestimmt, sodass der Ausgang der Licht-Materie-Interaktion durch die relative Phase der involvierten Lichtwellen mit verschiedener Farbe, die die Laserwellenform ausmachen, bestimmt ist. Unter Ausnutzung der neuesten Erkenntnisse in der Erzeugung von zusammengesetzten ulktrakurzen Multifarben-Lichtpulsen und der Technik der Stabiliserung der Träger-Einhüllenden Phase schlagen wir die Generation und Erforschung von aus mehreren Farben bestehenden Lichtwellenzügen, deren Phase vollständig unter Kontrolle ist, die also identisch in jedem einzelnen Laserpuls sind, vor, um damit multiple Quantenpfad- Interferenzen (QPI) gleichzeitig anzuregen. Die sich dadurch neu ergebende Möglichkeit, die unserer Meinung nach noch experimentell unerforscht ist, besteht in einer bemerkenswerten Verstärkung der Interferenz ganz ähnlich der Modenverkopplung von kohärenten optischen Wellen. Während in einem modenverkoppelten Laserfeld ausgeprägte Intensitätsspitzen durch eine periodische Rephasierung der optischen Moden entstehen, ergeben sich die niederenergetischen Intensitäten zwischen den Spitzen aufgrund von Dephasierung oder destruktiver Interferenz zwischen den Moden. Demnach sollte das Resultat multipler QPI aufgrund verschiedener multi-Photon Anregungsprozesse eine starke Abhängigkeit von der gemeinsamen, frequenzunabhängigen Phase des Pulses haben. Wir erwarten uns daher neben einem scharfen phasing-in der Interferenz-Kreuzterme innerhalb eines schmalen Wertebereichs von Träger-Einhüllenden Phasen (CEP), auch eine prompte Dephasierung (auslöschende Randomisierung), wenn die CEP aus dem Bereich der konstruktiven Interferenz verstimmt wird. Eine Bestätigung dieser Erwartung würde bedeuten, dass die (chemische, gerichtete, etc.) Selektivität von multi-Photon Prozessen dramatisch erhöht werden könnte. Darüber hinaus könnte damit eine sehr attraktive Methode für die Messung und Kalibration des Absolutbetrages der gemeinsamen Phase des Laserfeldes geschaffen werden, ganz im Gegensatz zur Technik der Messung der absoluten Phase basierend auf der Messung ihres Drifts mittels beispielsweise nichtlinearer f-to-nf Interferometrie, welche nur auf die relative, nicht aber auf die absolute Phase sensitiv ist. Das österreichische und das taiwanesische Team popagieren ein Programm für gemeinsame Studien, das auf folgenden komplementären Zugängen beruht: (a) Demonstration der Multipfad-Interferenz-Überhöhung, (b) absolute Phasenkalibration im Schwachfeldregime im Gegensatz zu Starkfeld-Interaktionen, welche den Feldverlauf in der Zeitdomäne aufzeichnen und dadurch bislang exklusive Quellen der absoluten Phasenkontrolle sind. Der Bedarf nach bilateraler Kooperation ergibt sich dabei eindeutig: der österreichische Partner wird signifikante Beiträge zur Entwicklung des technologischen Know-Hows erarbeiten, während der taiwanesiche Partner sowohl spektroskopisches Know-How und Theorieunterstützung, als auch intellektuelle Eigentumsrechte auf die Idee der multiplen QPI Überhöhung einbringt.

Der Schwerpunkt dieses Projektes ist die Demonstration und Ausnutzung der Verstärkung komplexer Wechselwirkungen zwischen Licht und Materie, die erzielt wird wenn mehrere Wechselwirkungskanäle so überlagert werden, dass das Gesamtergebnis die Summe der einzelnen Kanäle übertrifft. Für diese wohlbekannte Idee der sogenannten kohärenten Addition bringt man elektromagnetische Wellen gleicher Frequenz aber von verschiedenen Quellen dazu, synchron (in Phase) zu oszillieren, so dass sie konstruktiv interferieren. Dieses in der Optik universelle Verstärkungsprinzip wenden wir auf eine Klasse optische Multi-Photonen-Phänomene an, in denen ein System aus Atomen oder Molekülen kohärentes Licht höherer Frequenz emittiert, wobei jedes neue Photon durch die Addition mehrerer Photonen niedrigerer Frequenz erzeugt wird. Die Photonen niedrigerer Frequenz, die auf das Zielsystem treffen, stammen aus einem hochintensiven Laserpuls, generiert in einem Laser, der speziell für dieses Projekt gebaut wurde. Wenn das Frequenzspektrum des Treiberlasers schmal ist, dann führt jede Multi-Photonen-Wechselwirkungsordnung, nummeriert nach der Zahl der für jedes neue hochfrequente Photon verbrauchten Laserphotonen, zu einem diskreten Frequenzband. Verbreitert man zunehmend das Frequenzspektrum des Treiberlasers und verkürzt gleichzeitig seine Pulsdauer, beginnen die hochfrequenten Bänder zuerst mit ihren nächsten Nachbarn und später mit den Bändern weiter entfernter Wechselwirkungsordnungen zu überlappen. In unseren Studien untersuchen wir die Multi-Photon-Konversion niedrigfrequenter infraroter Laserpulse zu hochfrequenten Pulsen im sichtbaren bis zum Röntgenbereich. Wenn der spektrale Überlapp zwischen hochfrequenten Frequenzbändern auf die nächsten benachbarten Bänder beschränkt ist, weist die spektrale Intensität eine triviale Abhängigkeit von der relativen Phase der beiden aufeinanderfolgenden Multi-Photonen-Ordnungen auf. Das Verbreitern der Interband-Interferenzen, so dass zu einer gegebenen Frequenz nicht mehr nur zwei sondern mehr Multi-Photonen-Ordnungen beitragen, führt zu einer faszinierenden Transformation von relativer zu globaler Phasenabhängigkeit. Praktisch heißt das, dass die maximale Verstärkung der spektralen Intensität im produzierten Hochfrequenz-Spektrum dann auftritt, wenn ein maximaler Ausschlag des oszillierenden elektrischen Laserfeldes mit dem Maximum des Pulsintensitätsprofils zusammenfällt. Um diesen Effekt zu demonstrieren, haben wir einen experimentellen Machbarkeitsbeweis geführt, bei dem hochintensive Pulse mit sehr niedriger mittel-infraroter Frequenz mit einem Edelgas wechselwirken. Wegen der im Vergleich zur Trägerfrequenz hohen Bandbreite der Treiberpulse führen die resultierenden Multi-Photonen-Prozesse zu Spektralbändern, die schon bei sehr niedrigen Multi-Photonen-Ordnungen überlappen. Nach dem erfolgreichen Nachweis des Effekts haben wir ein fortschrittliches mehrfarbiges Lasersystem entwickelt, das auf aktiver wie auf passiver Phasenstabilisierung niedrigfrequenter Pulse basiert ist. Die Beispiele für Interferenzen mehrerer Quantenpfade, die während des Projektes demonstriert wurden, weisen hin auf ein faszinierendes Potential zur Kontrolle des Zusammenspiels von Multi-Photonen-Wechselwirkungen verschiedener Ordnungen durch winzige Änderungen an der zeitlichen Form des elektrischen Feldes des Laserpulses. Diese Beispiele konstituieren eine solide Basis für Nachfolgestudien. Die technologische Hauptleistung dieses Projektes ist die Demonstration von Lasersystemen, die in Bezug auf Wellenlänge, Energie und Phasenkontrolle bisher unerreicht waren, und das Beobachten dieser Multi-Photonen-Effekte erst möglich gemacht haben.