Erweiterte Modellierung von He Tröpfchen

Im Rahmen des "Erwin-Schrödinger Auslandsstipendium" möchte ich ein Kraftfeld entwickeln, mit dessen Hilfe die Wechselwirkung zwischen Helium Atomen und den darin gelösten Molekülen beschrieben werden kann. Diese theoretischen Untersuchungen basieren auf Helium-Tröpfchen-Experimenten, welche an der Universität Innsbruck in der Gruppe von Prof. Paul Scheier durchgeführt wurden. Die aus den Berechnungen gewonnenen Ergebnisse sollen dabei laufend mit den experimentell vorhandenen Daten verglichen und bestätigt werden. Wir untersuchen Systeme, welche bereits experimentell erforscht worden sind; sollten dennoch neue experimentelle Daten nötig sein, so können diese Versuche in Innsbruck ergänzend durchgeführt werden. Die theoretische Arbeit über die Dauer von 20 Monaten an der Uppsala Universität in Sweden unter Betreuung von Prof. Kersti Hermansson wird in vier Schritte unterteilt, welche mir die Modellierung von Molekülen und Ionen gelöst in Helium Atomen ermöglicht. Im ersten Teil des Projekts wird die Wechselwirkung von Helium Atomen mit kleinen neutralen, negativ sowie positiv geladenen molekularen System (z.B. Chlorion, Chloroform, Wasser), unter Verwendung von quantenmechanischen Berechnungen der elektronischen Struktur, untersucht. Diese Berechnungen werden auf verschiedenen Level von Theorie und Basissätzen durchgeführt. Dies ist ein wichtiger Schritt um das richtige Paar von Theorie und Basissatz zu ermitteln und um die schwache Wechselwirkung zwischen Helium Atomen und Molekülen erfassen zu können. Das gewählte Theorie-Basisatz-Paar wird dann dazu verwendet, um im zweiten Teil des Projekts, die Potentialenergieflächen zu berechnen, welche eine große Anzahl von verschiedenen Anordnungen für jedes Molekül-Helium System repräsentieren. Der dritte Teil wird die Erstellung eines hochentwickelten "Vielteilchen-Kraftfelds" sein, welches dem aktuellen Stand der Wissenschaft entspricht. Ein Kraftfeld ist im Vergleich zu den iterativen Berechnungen der elektronischen Struktur ein vereinfachtes, analytisches Funktional und daher auch vergleichsweise weniger rechenzeitaufwendig. Die funktionale Form und auch der Parametersatz, die notwendig sind, um die Vielteilchen- Potentialenergie-flächen von jedem gelösten Molekül bzw. Ion zu beschreiben, werden dabei bestimmt. Im vierten Teil werden die Funktionen von dritten Teil verwendet, um mit Molekular-dynamik Simulationen die Solvatisierung von Molekülen in kleinen Helium Tröpfchen (bestehend aus 10-100 Helium Atomen) zu berechnen. Nach der erfolgreichen Einführung des entwickleten Kraftfeldes soll die Arbeit in Innsbruck während der 12 monatigen Rückkehrphase fortgeführt werden. Anhand von Experimenten mit komplexeren Systemen soll die Qualität des Kraftfeldes getestet werden. Der stete Austausch zwischen der experimentellen Gruppe in Innsbruck und der theoretischen Gruppe in Schweden soll dabei der Schlüssel für einen erfolgreichen Abschluss des Projektes sein.