Uran-vermittelte Aktivierung reaktionsträger Moleküle

Die Aktivierung kleiner, reaktionsträger Moleküle zählt nach wie vor zu den zentralen Herausforderungen der Chemie. Die Problematik beschränkt sich dabei keineswegs auf exotische Substanzen, sondern umfasst so simple Verbindungen wie Stickstoff und Kohlenmonoxid, welche zu den Molekülen mit den stärksten bekannten Bindungen zählen. Die Umsetzung von Luftstickstoff zu Ammoniak im Zuge des Haber-Bosch Verfahrens bildet den wichtigsten Zugang zu Stickstoff-haltigen Chemikalien. Der Kohlenmonoxid-basierte Fischer-Tropsch Prozess dient als Hauptzugang zu Kohlenwasserstoffen neben fossilen Ressourcen. Angesichts der begrenzten natürlichen Quellen wächst die Bedeutung dieses Verfahrens. Diese Prozesse verbindet neben ihrer zentralen Relevanz in der chemischen Industrie auch die Problematik mit reaktionsträgen Ausgangsstoffen zu arbeiten. Trotz der Verwendung von Übergangsmetall-Katalysatoren benötigen die genannten Prozesse sehr hohe Temperaturen bzw. Drücke um die außerordentlich hohen Bindungsenergien zu überwinden. Der damit einhergehende Aufwand an Energie ist in ökonomischer und ökologischer Hinsicht problematisch und große Anstrengungen werden unternommen um alternative katalytische Prozesse zu entwickeln. In diesem Zusammenhang könnte das Reaktionsverhalten von Uran-Verbindungen zu einer Verbesserung der Situation genutzt werden. Die chemische Natur des Urans wurde erst zu einem Zeitpunkt näher untersucht als man die speziellen Eigenschaften der Seltenen Erdelemente zu erkennen begann. Die Chemie des Urans erwies sich dabei auch als komplementär zu jener der Übergangsmetalle. Lange richtete sich der Fokus der Forschung auf die Entwicklung von Methoden zur Anreicherung von spaltbaren Isotopen vor allem zur Erzeugung von Brennstoffen für die nukleare Energiegewinnung. Dadurch ist heute Uran verfügbar, welches praktisch frei von spaltbaren Isotopen ist, ein Umstand der sich als Promotor für die Erforschung dieses Elements erwies. Das vorliegende Forschungsprojekt hat die Entwicklung zweier katalytischer Systeme zum Ziel. Dabei soll eine Raumtemperatur-Variante des Fischer-Tropsch Prozesses entwickelt werden, welche auf der reduktiven Kopplung von Kohlenmonoxid mit Uran-Verbindungen beruht. Ausgehend von bekannten Synthesezyklen sollen im Zuge des Projektes verschiedene Aspekte der Reaktionsfolge variiert werden um das System zu optimieren und Möglichkeiten zur Darstellung spezieller organischer Verbindungen weiter auszuloten. In weiterer Folge soll auch die Uran-vermittelte Borylierung von aromatischen Verbindungen vom stöchiometrischen zum katalytischen Verfahren weitergeführt werden. Die Affinität des Urans zu aromatischen Systemen wie Benzol erlaubt die Umsetzung unter milden Bedingungen und die Toleranz verschiedener funktioneller Gruppen. Dadurch könnte eine alternative Methode zur Darstellung einer Klasse von Verbindungen geschaffen werden, die von zentraler Wichtigkeit nicht nur für die organische Chemie ist.

Zu den großen chemischen Herausforderungen der Gegenwart zählt die Umwandlung von umweltschädlichen Abfällen in wiederverwendbare Produkte. Ein wichtiger Bereich ist die Entwicklung von Verfahren zur ressourcenschonenden Produktion von Kohlenwasserstoffen ausgehend von Kohlenmonoxid bzw. Kohlendioxid. Moderne Fischer-Tropsch Prozesse benötigen hohe Temperaturen und Drücke zur Herstellung synthetischer Kohlenwasserstoffe. Abgereichertes Uran, ein Nebenprodukt der Kernenergiewirtschaft, ist in diesem Zusammenhang aufgrund seiner ungewöhnlichen chemischen Eigenschaften ein erfolgsversprechender Kandidat für die Entwicklung energieeffizienter Prozesse.In Anlehnung an natürliche Prozesse, welche schwierige, chemische Umwandlungen oftmals durch Zusammenarbeit mehrerer Metalle bewältigen, wurde im Zuge dieses Projektes die Zusammenwirkung von Uran mit Übergangsmetallen zur Aktivierung reaktionsträger Moleküle untersucht. Die systematische Kombination von Uran mit Metallen der Gruppen 9 bis 11 ermöglichte darüber hinaus auch die Untersuchung intermetallischer Wechselwirkung, welche zuvor nur anhand weniger molekularer Actinid-Übergangsmetallkomplexe dokumentiert werden konnte.