Relativistisches Coupled Cluster für offenschalige Moleküle

Das Ziel dieses Projektes ist eine Weiterentwicklung von Methoden zur Beschreibung schwerer Elemente, insbesondere der Lanthanoide. Aufgrund ihrer Besonderheiten gibt es viele Anwendungen für schwere Elemente in der Hochtechnologie. Lanthanoide kommen dort meist wegen ihrer optischen und magnetischen Eigenschaften zum Einsatz. Ein Beispiel dafür sind Laser, in deren aktiven Medien Lanthanoide als optische Zentren Verwendung finden. Eine weitere Anwendung ist die Umwandlung von Licht in solches mit höherer oder niedrigerer Wellenlänge. Dies kann die Effizienz von Solarzellen erhöhen und ist von Bedeutung in Nanoteilchen für Abbildungen in biologischen Untersuchungen. Organische Verbindungen, welche Lanthanoide enthalten, kommen in der Biologie und der Medizin als strahlende Komplexe in der Analyse zum Einsatz. Beispiele hierfür sind die Untersuchung von Zellprozessen oder des Transports von Medikamenten. In den letzten Jahren sind organische Substanzen basierend auf Lanthanoiden als interessante Kandidaten für organische Leuchtdioden aufgekommen. In Bezug auf magnetische Eigenschaften fallen Festkörper welche Lanthanoide enthalten auf, wie zum Beispiel Neodym-Eisen-Bor Magnete durch ihr starkes magnetisches Feld. In diesem Zusammenhang haben Lanthanoide in den letzten Jahren auch als mögliche Kandidaten für molekulare Magneten besondere Aufmerksamkeit erregt. Die Bedeutung der speziellen Relativitätstheorie in der Beschreibung der Bewegung von Himmelskörpern ist weithingehend bekannt; dass man dieselbe Theorie aber auch dazu benötigt, um atomare Eigenschaften korrekt zu erfassen, ist nicht offensichtlich, und hängt mit der extrem schnellen Bewegung der Elektronen in Kernnähe zusammen. Die Bedeutung dieser Effekte zeigt sich zum Beispiel, wenn man die Farbe von Gold oder den Schmelzpunkt von Quecksilber berechnen will. So wie für Atome sind relativistische Beiträge natürlich auch in Molekülen wichtig, und können im Prinzip vollständig berücksichtigt werden, wenn man statt der Schrödingergleichung die Dirac- Gleichung verwendet. Allerdings ist die letztgenannte Gleichung deutlich komplexer, und es erfordert mehr Rechenaufwand, entsprechende Lösungen zu finden. In diesem Projekt geht es darum, bestehende relativistische Coupled Cluster Methoden zu erweitern, die es ermöglichen Lösungen der Dirac-Gleichung zu finden. Der Coupled Cluster Ansatz erlaubt eine effiziente Behandlung der Elektronenkorrelation, was für schwere Elemente mit vielen Elektronen besonders wichtig ist. Hauptaugenmerk liegt auf der Behandlung von Systemen mit nicht voll besetzten Schalen; eine Situation, die bei schweren Elementen mit vielen Orbitalen ähnlicher Energie oft auftritt. Hierzu werden mehrere neue Programm-Module entwickelt und in ein bestehendes Paket für relativistische Quantenchemie integriert. In der Rückkehrphase werden damit dann Systeme untersucht, welche für künftige Anwendungen besonders interessant sind, und deren Erzeugung bzw. experimentelle Untersuchung am Institut für Experimentalphysik an der Technischen Universität in Graz möglich ist.

In diesem Projekt wurden Methoden zur theoretischen Beschreibung von Molekülen, die schwere Elemente enthalten, weiterentwickelt und auf kleine Testsysteme angewendet. Diese Art von Molekülen kann man überall finden und sie sind wichtig für Anwendungen, wie zum Beispiel im Bereich der Medizin, Energietechnik oder Nukleartechnik. Für genaue Berechnungen von Moleküle mit schweren Elementen benötigt man Methoden der relativistischen Quantenchemie. Diese Methoden sind aufwändig und für größere Moleküle benötigt man die Rechenleistung von Supercomputern. Im Laufe des Projekts wurden die Methoden im Rahmen einer internationalen Kooperation für Supercomputer angepasst und auf dem schnellsten Supercomputer der Welt (zum Zeitpunkt des Projekts, SUMMIT) verwendet. Die quantenchemische Coupled Cluster Methode wurde für dieses Projekt ausgewählt, welche als "Gold Standard" bekannt ist. Es ist eine genaue und teure Methode, die man systematisch verbessern kann. Für schwere Elemente ist es notwendig relativistische Effekte, die den Rechenaufwand erhöhen, zu berücksichtigen, weil sie zu starken Änderungen in der Quantenphysik und Quantenchemie führen können. Bekannte Beispiele dafür sind die gelbliche Farbe von Gold, die hohe Spannung eines Bleiakkus oder der flüssige Zustand von Quecksilber. Zusätzlich haben schwere Elemente eine größere Anzahl von Elektronen, was den Rechenaufwand erhöht. Lanthanoide, auch bekannt als seltene Erden, wurden in diesem Projekt theoretisch betrachtet. Diese Gruppe von Elementen hat viele technische Anwendungen aufgrund ihrer optischen und magnetischen Eigenschaften. Das Molekül YbF wurde im Rahmen des Projekts besonders ausführlich untersucht. Zurzeit beschäftigen sich viele Forschungsgruppen mit diesem Molekül, weil Rechnungen gezeigt haben, dass es ein guter Kandidat ist um das Dipolmoment des Elektrons zu messen. Diese Eigenschaft ist im Standardmodell der Teilchenphysik, der zurzeit besten physikalischen Beschreibung der Welt, sehr klein. Ein größerer Wert dieses Dipolmoments würde auf ein fehlendes Element im Standardmodell hinweisen. Des weiteren wurden Systeme mit Gold untersucht. Dabei wurden Kombinationen aus Gold und Argon betrachtet, einem Edelmetall und einem Edelgas. Man erwartet sich eine schwache Wechselwirkung für solche Systeme, jedoch ist sie im geladenen Fall überraschend groß. Zusätzlich wurden im Rahmen einer Kooperation Goldcluster untersucht, die eine Vielzahl von medizinischen Anwendungen haben. In diesem Projekt wurde ein besonderes Augenmerk auf offenschallige Moleküle gelegt, welche dazu tendieren reaktiver zu sein und interessante Eigenschaften haben. Diese Art von Molekülen tritt häufiger auf, wenn schwere Elemente involviert sind. Zum Beispiel weisen Lanthanoide in den meisten Verbindungen offene f-Schallen auf. Offenschallige Moleküle stellen eine besondere Herausforderung für die Quantenchemie dar und erfordern aufwändigere und kompliziertere theoretische Methoden.