Temperaturabhängige Bildung von HOM aus BVOCs und AVOCs

Luftverschmutzung und Klimawandel stellen ernsthafte Gefahren für die menschliche Gesundheit und unser Ökosystem dar. Unglücklicherweise sind mehrere Aspekte dieser Themen wenig verstanden. In Bezug auf den Klimawandel ist vor allem die Rolle der Aerosole wichtig, da diese unter allen bekannten Einflüssen auf das Klima die höchste Unsicherheit aufweisen. Das vorgeschlagene Projekt zielt auf die Erforschung des Entstehungsprozesses von hoch- oxygenierten, multifunktionellen organischen Molekülen (HOM) aus biogenen und anthropogenen Quellen ab. HOM tragen sowohl zur Entstehung von Partikeln als auch zu deren Wachstum bei und beeinflussen somit die Anzahl und Eigenschaften der klimatisch höchst relevanten Wolkennukleationskerne. Ziel dieses Projekts ist die Quantifizierung der temperaturabhängigen Entstehung von HOM ausgehend von den häufigsten anthropogenen und biogenen flüchtigen organischen Substanzen in der Atmosphäre. Des Weiteren werden die physico-chemischen Eigenschaften dieser Moleküle mit Hilfe von quanten-chemischen Methoden berechnet. Das Vorhaben basiert auf Daten die unter wohl-definierten Bedingungen im Labor erzeugt werden. Die experimentellen Ergebnisse werden zu einem Computer-Code umgewandelt der die HOM Entstehung und deren Eigenschaften beschreibt. Die Implementierung dieses Codes in Aerosoldynamik-Modelle und chemische Transportmodelle wird Aufschluss über den Beitrag von HOM hinsichtlich Neubildung und Wachstum von Partikeln in Messkammern und in der Natur liefern. Dadurch bildet dieses Projekt die Grundlage für die Entwicklung einer Parametrisierung dieser Prozesse welche in Klimamodellen und der Wettervorhersage verwendet werden können. Innovative, einzigartige Computermodelle und exzellente Partner in den Bereichen theoretische und experimentelle Physik kennzeichnen dieses Vorhaben.

Temperaturabhängige Bildung von hoch oxigenierter organischer Moleküle (HOM) aus flüchtigen organischen Substanzen und deren atmosphärische Relevanz Mangelhafte Luftqualität und die damit einhergehenden Auswirkungen auf die Gesundheit bilden die größte umweltbedingte Gefahr für vorzeitige Todesfälle. Verschiedene Metriken zur Gewichtung der Bedrohung, wie Feinstaubmasse (PM), dessen Oberfläche oder oxidatives Potential (OP), werden derzeit diskutiert. Sekundäre organische Aerosole (SOA), welche sich bei der Oxidation von flüchtigen Kohlenwasserstoffen bildet, tragen zur Luftverschmutzung bei. In Europa dominieren diese gar das OP der Aerosole was SOA zu einer signifikanten Bedrohung der Gesundheit und des Wohlstandes (Kosten der Luftverschmutzung belaufen sich auf rund 500 Mrd. pro Jahr) macht. Trotzdem ist die Bildung von SOA unter atmosphärischen Bedingungen wenig erforscht. Im vorliegenden Projekt soll eine, im Gegensatz zu derzeit weit verbreiteten empirischen Ansätzen, mechanistische Beschreibung vorgestellt werden. Zu diesem Zweck wurde eine Methode entwickelt welche die chemische Transformation von VOC hin zu wenig kondensierbaren Dämpfen mittels Autoxidation beschreibt. Dabei werden nach einem Oxidationsschritt hoch oxigenierte organische Moleküle durch intramolekulare Wasserstoffabstraktion und Oxidation durch O2 gebildet. Dadurch werden die physikochemischen Eigenschaften des Moleküls derart verändert dass es zur Aerosolbildung beitragen kann. Eine Methode zur Aufstellung der Differentialgleichungen, welche die Autoxidationschemie beschreiben wurde erarbeitet. Diese ermöglicht es auch die Struktur der Produkte der Reaktionen vorauszusagen. Mithilfe eines Computermodells werden die Auswirkungen unter realistischen Bedingungen untersucht. Die entwickelte Methode wurde an Benzol und Toluol, welche im Zusammenhang mit anthropogenen Aktivitäten stehen, getestet. Wir konnten rechnerisch Gasphasenspektren und SOA Produktion aus Experimenten reproduzieren. Für beide Substanzen, sagt das Modell eine klare Dominanz der Produkte aus Autoxidation voraus. Des weiteren wurden atmosphärische Simulationen durchgeführt um die Auswirkungen auf die Aerosolbildung und die Luftqualität zu zeigen. Die vorliegende Arbeit stellt einen Ausgangspunkt für eine zusehends mechanisierte Beschreibung der SOA Bildung im allgemeinen dar. Eine formale Reduzierung des Mechanismus, welche die Implementierung in Klimamodelle erlaubt, ist derzeit in Planung.