Maschinelles Lernen für photo-plasmonische Katalyse von CO2

Die Photosynthese ist eine der wichtigsten Reaktionen von Pflanzen, um das Treibhausgas Kohlendioxid (CO2) in Zuckermoleküle umzuwandeln. Diese Reaktion wird durch Sonnenlicht angetrieben und erfordert keine zusätzliche Energiequelle, was es für Wissenschaftler sehr attraktiv macht, ein künstliches Gegenstück zu dieser Reaktion zu schaffen. Ein relativ junges Forschungsgebiet, das das Potenzial hat, eine solche umweltfreundliche Umwandlung von CO2 in höherwertige Ressourcen zu erreichen, ist die photo-plasmatische Katalyse. Dabei werden Edelmetalle wie Gold und Silber in Form von Nanopartikeln verwendet, um die Energie der Sonneneinstrahlung auf Moleküle zu übertragen und diese zu zerstören oder umzuwandeln. Erst kürzlich haben experimentelle Studien gezeigt, dass das Molekül CO2 durch solch plasmonischen Metallnanopartikel zerstört werden kann, wenn sie Licht ausgesetzt werden. Jedoch sind die Mechanismen, die dieser Reaktion zugrunde liegen, noch unklar. Infolgedessen sind auch die Eigenschaften, die ein perfekter photo-plasmonischer Katalysator haben muss, um CO2 effizient umzuwandeln, noch nicht vollständig bekannt. Die Idee hinter diesem Projekt ist es, eine neue Methode basierend auf Methoden des maschinellen Lernens zu entwickeln, um die lichtinduzierten Reaktionen von Molekülen auf Metalloberflächen zu untersuchen. Das maschinelle Lernen ist Teil der künstlichen Intelligenz, was bedeutet, dass solche Methoden eingesetzt werden können, um von Daten zu lernen und Zusammenhänge zu finden. In diesem Projekt kann das Konzept genutzt werden, um von teuren und zugleich hochakkuraten Elektronenstruktur-Daten zu lernen. Elektronenstruktur-Methoden sind in der Regel zu teuer, um experimentell messbare Größen, wie Reaktionsgeschwindigkeiten, zu berechnen, können jedoch mit Methoden des maschinellen Lernens dazu verwendet werden, um rechnerisch effiziente Simulationen von photo-plasmonischen Rekationen zu ermöglichen. Um dieses Projekt durchführbar zu machen, wird das wissen von drei Forschungsgruppen vereint: Die Arbeitsgruppe für computergestützte Oberflächenchemie von Assoz. Prof. Dr. Reinhard Maurer an der Universität von Warwick, die Arbeitsgruppe für Photochemie mit Dr. Philipp Marquetand der Universität Wien und die Arbeitsgruppe Informatik und Maschinelles Lernen an der Technischen Universität Berlin mit Univ. Prof. Dr. Klaus-Robert Müller und Dr. Michael Gastegger. In verschiedenen Phasen dieses Projektes wird eine enge interdisziplinäre Zusammenarbeit mit experimentellen Forschungsgruppen angestrebt. Durch die Bündelung der Expertise der verschiedenen Forschungsgruppen sollen die notwendigen Voraussetzungen für eine neue Methode zur Untersuchung der photo-plasmatischen Katalyse geschaffen werden. Die photokatalytische Umwandlung von CO2 auf Metalloberflächen wird als Testreaktion für diese Methode dienen und kann zur Entwicklung neuartiger Katalysatoren zur effizienten Umwandlung von CO2 in höherwertige Ressourcen beitragen.

Licht-Materie-Wechselwirkungen spielen in unserem Alltag eine wesentliche Rolle, sei es beim Sehen mit dem menschlichen Auge oder bei der Photosynthese. Insbesondere letztere Reaktion hat das Potenzial, einen Lösungsansatz für eines der dringlichsten Probleme der Gesellschaft, die globale Erwärmung, zu bieten, denn sie beschreibt die Fähigkeit von Pflanzen, das Treibhausgas Kohlendioxid (CO2) in Zuckermoleküle umzuwandeln - und das nur mit Sonnenlicht als Energiequelle. Die photoplasmonische Katalyse bietet dabei ein vielversprechendes künstliches Gegenstück, um eine umweltfreundliche Umwandlung von CO2 in höherwertige Ressourcen zu ermöglichen. Dabei macht sie sich die Eigenschaft von Edelmetall-Nanopartikel wie Gold oder Silber zu Nutze, Lichtenergie zu speichern und diese Energie an Grenzflächen in chemische Energie umzuwandeln. Um ein künstliches Gegenstück zur Photosynthese zu entwickeln, ist es jedoch wichtig, die zugrunde liegenden Mechanismen zu verstehen. Dies wird jedoch momentan durch die hohe Komplexität der Beschreibung von Licht-Materie-Wechselwirkungen und der damit verbundenen hohen Rechenkosten von quantenchemischen Berechnungen verhindert. Das Projekt "Maschinelles Lernen für photoplasmonische Katalyse von CO2" zielte darauf ab, theoretische Werkzeuge auf der Grundlage der künstlichen Intelligenz bereitzustellen, um Licht-Materie-Wechselwirkungen von Molekülen (an Grenzflächen) besser zu beschreiben und neue Systeme mit spezifischen Eigenschaften gezielt zu entwickeln. Um Licht-Materie-Wechselwirkungen effizienter und kostengünstiger zu beschreiben, haben wir ein tiefes neuronales Netz entwickelt, das auf physikalischen Prinzipien beruht. Für die Entwicklung der Methode und das Testen des Modells haben wir uns auf funktionelle organische Moleküle konzentriert, die für die organische Elektronik geeignet sind und zum Beispiel in der Photovoltaik zum Einsatz kommen. Diese Methode konnte für das Screening von Millionen von Molekülen verwendet werden. Um jedoch die nächste Generation von Materialien für die Optoelektronik zu entwickeln, war ein gezieltes Design erforderlich. Aus diesem Grund haben wir eine zweite, generative, maschinelle Lernmethode entwickelt, die strukturelle Anordnungen von Molekülen lernen kann und aus diesem Wissen neue Moleküle generieren kann. Durch das Screening neu vorhergesagter Moleküle mit dem zuvor entwickelten physikalisch-inspirierten, tiefen neuronalen Netzwerkmodell konnten wir das generative Modell so beeinflussen, dass es seinen Fokus nur auf die Moleküle mit den relevantesten Eigenschaften legt. Auf diese Weise konnten Moleküle mit Eigenschaften weit außerhalb des ursprünglichen Eigenschaftsraums erzeugt werden. Aufgrund des großen chemischen Raums, der bei der Anwendung des beschriebenen Ansatzes auf größere Systeme, wie Moleküle auf Nanopartikel, abgedeckt werden muss, haben wir zudem eine Methode entwickelt, um weitreichende Wechselwirkungen explizit zu berücksichtigen. Auf diese Weise können Moleküle auf Oberflächen sowie Adsorptionsprozesse untersucht werden. Die entwickelten Methoden sind öffentlich zugänglich und bieten der wissenschaftlichen Gemeinschaft Werkzeuge, um ausgedehnte Systeme wie Nanopartikel oder hybride Grenzflächen rechnerisch effizient und mit nahezu experimenteller Genauigkeit zu beschreiben. In Kombination mit dem generativen Modell und der Methode für gezieltes Design können zumindest prinzipiell wirtschaftliche und technologische Anwendungen erreicht werden, um beispielsweise die Entwicklung neuer Medikamente oder Materialien zu erreichen.