Elektro-Energie-Reaktions-Diffusions-Systeme

Reaktions- und Diffusionsprozesse treten in den verschiedensten Bereichen des Alltags auf. Beispielsweise sind chemische Reaktionen die Grundlage von Photosynthese, Verbrennung und der Funktionsweise von Batterien, während die physikalischen Phänomene Drift und Diffusion wesentlich sind bei der Ausbreitung von Wärme, Grundwasser und verunreinigter Luft. Elektrisch geladene Teilchen, die sich auch gegenseitig anziehen bzw. abstoßen, kommen zum Beispiel in Batterien, Halbleitern oder auch bei der Elektrolyse vor. In den meisten Fällen gibt es auch ein komplexes Zusammenspiel mit der Temperatur. Einerseits ändert sich die Temperatur im Allgemeinen während der obigen Prozesse, andererseits beeinflusst die Temperatur selbst die Geschwindigkeit der jeweiligen Prozesse. Unser Ausgangspunkt ist ein allgemeines Modell (genauer gesagt ein System von Gleichungen), das die oben beschriebenen Effekte berücksichtigt. Für gegebene anfängliche Dichteverteilungen der vorhandenen Teilchensorten, zum Beispiel Elektronen und Ionen im Fall von Halbleitern, bestimmen diese Gleichungen deren zeitliche Entwicklung. Unser erstes Ziel ist der Beweis, dass orts- und zeitabhängige Dichteverteilungen existieren, die unser Gleichungssystem zu allen Zeitpunkten lösen. Die Tatsache, dass solch eine globale Lösung für alle Zeiten existiert, ist alles andere als offensichtlich, und selbst auf endlichen Zeitintervallen gibt es in diesem Kontext zahlreiche Hürden bei der rigorosen Konstruktion einer Lösung. Ein anderer Teil unseres Projekts beschäftigt sich mit einem speziellen Modell, das aktuell auch in der Theorie organischer Halbleiter behandelt wird. Während der Großteil klassischer Halbleiter Silizium enthält, bestehen organische Halbleiter generell aus kohlenstoffhaltigen chemischen Verbindungen. Da die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter zumeist eine ausgeprägte Temperaturabhängigkeit aufweisen, ist es auch hierbei wesentlich die Temperatur zu berücksichtigen. Das Ziel dieses Teilprojekts ist der Beweis, dass eine globale Lösung für die Dichteverteilungen der Ladungsträger für alle Zeiten existiert. Sobald gezeigt ist, dass eine globale Lösung existiert, kann dessen zeitliche Entwicklung für große Zeiten untersucht werden. Im Fall von chemischen Reaktionen, die in klassischer Art modelliert werden, erwarten wir, dass sich die Dichteverteilungen der vorhandenen Teilchensorten für beliebig große Zeiten einem Grenzwert, dem sogenannten Gleichgewicht, annähern. Das Gleichgewicht ist eine spezielle Lösung des Modells, die sich mit fortschreitender Zeit nicht ändert. Schließlich soll gezeigt werden, dass die Rate, mit der sich die globale Lösung dem Gleichgewicht annähert, explizit durch gegebene Parameter des Modells abschätzen lässt.

Das Verständnis der Mechanismen, die Reaktions-Diffusions-Prozessen in Natur und Technik zugrunde liegen und elektrostatische Effekte sowie die Temperatur berücksichtigen, bietet auch heute noch Herausforderungen. Einerseits sind die entsprechenden mathematischen Modelle hochkomplex aufgrund der Kopplung der verschiedenen Phänomene. Andererseits ist noch nicht restlos geklärt, wie die einzelnen Effekte zu einem Gesamtmodell zu verbinden sind. Beispielsweise musste ein bestimmter Aspekt unseres ursprünglichen Modells adaptiert werden, um konsistent mit grundlegenden physikalischen Prinzipien zu sein, obwohl dieser Aspekt auch in der gängigen Literatur zu finden ist. Unser erstes Ergebnis beschäftigt sich mit Gleichgewichtszuständen. Diese sind spezielle Lösungen unseres Modells, die sich mit der Zeit nicht verändern, und die die Gesamtentropie unter der Nebenbedingung von Ladungs- und Energieerhaltung maximieren. Wir konnten zeigen, dass ein eindeutiges Gleichgewicht existiert, wobei wir mit zwei Beweisen unterschiedliche Gesichtspunkte des Maximierungsproblems hervorhoben. Außerdem konnten wir beweisen, dass sich alle (zeitabhängigen und genügend regulären) Lösungen einer speziellen Klasse von Elektro-Energie-Reaktions-Diffusions-Systemen für unendlich große Zeiten dem Gleichgewicht annähern. Diese Klasse umfasst insbesondere ein grundlegendes Modell der Elektron-Loch-Rekombination in anorganischen Halbleitern. Wir konnten sogar zeigen, dass sich die Lösungen, d.h. die Konzentrationen von Elektronen und Löchern, dem Gleichgewicht mit einer Mindestrate annähern, für die eine explizite Formel mit Modellparametern angegeben werden kann. Offene Fragen, die in diesem Projekt nicht geklärt werden konnten, sind die Konstruktion sogenannter globaler Lösungen für allgemeine Elektro-Energie-Reaktions-Diffusions-Systeme und allgemeine organische Halbleitermodelle. Globale Lösungen entsprechen zeit- und ortsabhängigen Konzentrationen, bspw. von Elektronen und Löchern, die das entsprechende Gleichungssystem zu allen Zeiten lösen. Im ersten Fall ist es hauptsächlich die elektrostatische Wechselwirkung, die die Anwendung vorhandener Strategien für Energie-Reaktions-Diffusions-Systeme behindert. Im zweiten Fall ist das Hauptproblem das Fehlen von oberen und unteren Temperaturschranken, die für die Konstruktion globaler Lösungen essentiell sind.