LS-unterstützte Aktivierung kleiner Moleküle an Mn-Komplexen

Kleine, gasförmige Moleküle stellen die wichtigsten Bausteine jedes biologischen Systems dar. Mit Hilfe dieser Bausteine können komplexe Verbindungen wie etwa Aminosäuren, Zucker und in weiterer Folge DNS und Proteine aufgebaut werden. Allerdings handelt es sich hierbei um (sehr) reaktionsträge Gase wie etwa Stickstoff und Kohlenstoffdioxide. Um diese Moleküle in eine verwertbare Form zu überführen, ist die Präsenz eines Katalysators notwendig. In biologischen Systemen, wie etwa Bakterien und Pflanzen, geschieht diese durch ein ausgeklügeltes Zusammenspiel von (Übergangs)metallen und Säuren in wässriger Umgebung unter sehr milden Bedingungen. Über die letzten Jahrzehnte, wurde versucht die Reaktivität diverser biologischer Systeme zu untersuchen und nachzuahmen. Viele dieser Untersuchungen basierten, in der Aktivierung von Kohlenstoffdioxid, auf der Verwendung von Edelmetallen. Obwohl hohe Reaktivitäten erzielt wurden, stellen sich bei dem Gebrauch von Edelmetallen Fragen bezüglich der Nachhaltigkeit, da diese Metalle sehr selten sind und ihre Gewinnung viel Energie benötigt. Im Bereich der Aktivierung von Stickstoff fokussierten sich Forscher Jahrzehnte lang auf das Element Molybdän und seit kurzem auch auf Eisen. Auch wenn viele Fortschritte im Bereich der Aktivierung von Stickstoff in den letzten Jahren verzeichnet werden konnten, scheint das Potential in diesem Bereich bei weitem noch nicht ausgeschöpft zu sein. Dieses Projekt beschäftigt sich mit der Aktivierung von gasförmigem Stickstoff und Kohlendioxide um diese in wertvolle Basischemikalien Chemikalien wie etwa Ammoniak, Ameisensäure oder Methanol zu überführen. Dies soll mit Hilfe des unedlen Elements Mangan in Kombination mit Bor-basierten Säuren erreicht werden. Der effiziente Einsatz von Mangan- basierenden Katalysatoren zur Herstellung von Ameisensäure und Methanol wurde über die letzten Jahre bereits beschrieben. Im Zuge dieses Projekts sollen die Reaktivitäten zur Produktion von Methanol aus Kohlenstoffdioxid verbessert werden und eine potentielle Gewinnung von Methan aus Kohlenstoffdioxid untersucht werden. Im Bereich der Aktivierung von Stickstoff mittels Mangan-basierenden Katalysatoren werden zunächst grundlegende Arbeiten geleistet, da es hierzu kaum Vorarbeiten gibt. In weiterer Folge soll die Umwandlung vonStickstoff zu Ammoniak oderanderen relevanten Stickstoffverbindungen realisiert werden.

Kleine, gasförmige Moleküle stellen die wichtigsten Bausteine jedes biologischen Systems dar. Mit Hilfe dieser Bausteine können komplexe Verbindungen wie etwa Aminosäuren, Zucker und in weiterer Folge DNS und Proteine aufgebaut werden. Allerdings handelt es sich hierbei um (sehr) reaktionsträge Gase wie etwa Stickstoff und Kohlenstoffdioxide. Um diese Moleküle in eine verwertbare Form zu überführen, ist die Präsenz eines Katalysators notwendig. In biologischen Systemen, wie etwa Bakterien und Pflanzen, geschieht diese durch ein ausgeklügeltes Zusammenspiel von (Übergangs)metallen und Säuren in wässriger Umgebung unter sehr milden Bedingungen. Über die letzten Jahrzehnte, wurde versucht die Reaktivität diverser biologischer Systeme zu untersuchen und nachzuahmen. Viele dieser Untersuchungen basierten, in der Aktivierung von Kohlenstoffdioxid, auf der Verwendung von Edelmetallen. Obwohl hohe Reaktivitäten erzielt wurden, stellen sich bei dem Gebrauch von Edelmetallen Fragen bezüglich der Nachhaltigkeit, da diese Metalle sehr selten sind und ihre Gewinnung viel Energie benötigt. Im Bereich der Aktivierung von Stickstoff fokussierten sich Forscher Jahrzehnte lang auf das Element Molybdän und seit kurzem auch auf Eisen. Auch wenn viele Fortschritte im Bereich der Aktivierung von Stickstoff in den letzten Jahren verzeichnet werden konnten, scheint das Potential in diesem Bereich bei weitem noch nicht ausgeschöpft zu sein. Zielsetzung dieses Projektes war die Aktivierung von gasförmigem Stickstoff und Kohlendioxide um diese in wertvolle Basischemikalien Chemikalien wie etwa Ammoniak, Ameisensäure oder Methanol zu überführen. Dies sollte mit Hilfe des unedlen Elements Mangan in Kombination mit Bor-basierten Säuren erreicht werden. Hierfür sollte ein spezieller Ligand hergestellt werden. Da es hierbei zu synthetischen Komplikationen kam, wurde die Richtung des Projektes in Richtung eines makrozyklischen Liganden gelenkt, welcher erfolgreich hergestellt wurde. Weiters wurden die Eigenschaften dieses Liganden erforscht, wobei Eisen als Zentralatom diente, da Eisen oftmals zugänglicher als Mangan für viele Analysemethoden ist. Eine Vielzahl interessanter Eisenverbindungen konnte so hergestellt werden und deren Eigenschaften für die Aktivierung (kleiner) Moleküle untersucht werden. Die dadurch gewonnen Ergebnisse eröffnen neue Perspektiven für weitere Untersuchungen von (Eisen) Komplexen, welche durch diese Art makrozyklischer Liganden unterstützt werden.