Multikorrelierte Spin-Orbit-Systeme

In der Physik der kondensierten Materie spricht man von spin-orbit-gekoppelten Festkörpern, wenn die Spin-Bahn-Kopplung energetisch mit anderen relevanten Wechselwirkungen vergleichbar ist. Die Spin-Bahn-Kopplung ist ein relativistischer Effekt, der die Freiheitsgrade Spin (magnetisch) und Orbital (Ladung) koppelt. Sie beeinflusst die strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Materialien erheblich. Sie kann die physikalischen Wechselwirkungen drastisch verändern und zu magnetischen Konfigurationen führen, die nie zuvor beobachtet wurden. All diese Gründe haben das wissenschaftliche Interesse auf Materialien gelenkt, bei denen die Spin-Bahn-Kopplung einen starken Einfluss hat. Zu den kürzlich entdeckten Materialien gehören bemerkenswerte Beispiele von 5d- Doppelperowskiten. Dabei handelt es sich um komplexe Strukturen, bei denen die magnetischen Ionen, die zur Gruppe der Übergangsmetalle des Periodensystems gehören, eine elektronische 5d-Konfiguration aufweisen. In diesen Materialien wurden exotische magnetische Ordnungen beobachtet, die gekippte magnetische Strukturen oder schwer fassbare ferromagnetische Ordnungen von magnetischen Oktupolen umfassen. Zu verstehen, wie die Spin-Bahn-Kopplung die anderen aktiven Wechselwirkungen bei der Bildung der genannten magnetischen Grundzustände aktiviert oder ihnen entgegenwirkt, stellt eine große Herausforderung dar. Die Berechnung der entsprechenden magnetischen Wechselwirkungen "ab initio" mit Hilfe von First-Principles-Rechnungen kann jedoch eine wertvolle Lösung bieten. Das folgende Projekt zielt darauf ab, das Zusammenspiel der Spin-Bahn-Kopplung mit strukturellen Effekten zu untersuchen, wenn magnetische Ionen auf benachbarten Plätzen unterschiedliche Valenzen haben. Der Schwerpunkt liegt dabei auf unberührten und chemisch dotierten 5d1-Doppelperowskiten. Wir planen, ein ab initio Schema zur Berechnung magnetischer Wechselwirkungen auf multikorrelierte Strukturen (d.h. mit unterschiedlichen Charakteren der magnetischen Ionen) zu erweitern, um die vorgeschlagenen Ziele zu erreichen. Die Forschungsarbeiten werden in der Gasteinrichtung unter der Leitung von Dr. Leonid Pourovskii am Centre de Physique Théorique der Ecole Polytechnique in Paris durchgeführt.

Das Verständnis und die Kontrolle der magnetischen Eigenschaften von Materialien ist eine wichtige Herausforderung in der modernen Physik der kondensierten Materie. Der Schwerpunkt dieses Projekts lag auf der Untersuchung einer speziellen Klasse von Materialien, den sogenannten Spin-Bahn-gekoppelten Materialien, bei denen der Magnetismus stark durch relativistische Effekte beeinflusst wird, die in schweren Elementen auftreten. In diesen Systemen verknüpft die Spin-Bahn-Kopplung den Spin des Elektrons mit seiner Umlaufbewegung um den Kern, was zu magnetischen Verhaltensweisen führt, die bei herkömmlichen Magneten nicht auftreten. Eine besonders faszinierende Konsequenz ist die Entstehung multipolarer Phasen "verborgener Ordnung": magnetische Ordnungen, die klare thermodynamische Signaturen erzeugen, mit experimentellen Standardtechniken jedoch weiterhin schwer zu erkennen sind. Eine kürzlich vorgeschlagene Materialklasse, von der gezeigt wurde, dass sie solche versteckten multipolaren Phasen beherbergt, sind Doppelperowskite, die schwere Übergangsmetallionen wie Osmium oder Rhenium enthalten. Ziel des Projekts war es zu verstehen, wie relativistische Effekte zusammen mit anderen wichtigen Wechselwirkungen wie elektronischen Korrelationen, Kristallfeldeffekten und magnetischem Superaustausch die magnetischen Eigenschaften dieser Materialien bestimmen. Um dieser Herausforderung zu begegnen, haben wir fortschrittliche Berechnungsmethoden entwickelt, die die Berechnung magnetischer Eigenschaften direkt aus grundlegenden physikalischen Prinzipien oder "ab initio" ermöglichen. Eine wichtige Errungenschaft des Projekts war die Ausweitung einer dieser Methoden, die als Kraftsatz in der Hubbard-I-Methode bekannt ist, auf Materialien, die mehrere wechselwirkende magnetische Stellen enthalten. Dieser Fortschritt ermöglichte die Untersuchung verzerrter Kristallstrukturen, des Zusammenspiels von Gittereffekten und magnetischen Wechselwirkungen sowie der Rolle von Elektronen, die aufgrund kleiner Gitterverzerrungen lokal eingefangen werden. Diese gefangenen Elektronen, sogenannte kleine Polaronen, entstehen auf natürliche Weise, wenn das Material chemisch dotiert wird. Mit diesem Rahmen haben wir ein starkes Zusammenspiel zwischen Gitterverzerrungen und Magnetismus aufgedeckt und gezeigt, dass selbst kleine strukturelle oder elektronische Veränderungen magnetische Wechselwirkungen erheblich verändern und bisher unbekannte verborgene magnetische Phasen stabilisieren können. Insgesamt liefert diese Arbeit neue Einblicke in die Entstehung komplexer magnetischer Zustände in stark wechselwirkenden Materialien und bietet Leitprinzipien für die Gestaltung von Materialien mit neuartigen magnetischen Eigenschaften, die möglicherweise für zukünftige Quantentechnologien relevant sind.