Immobilisierung von Eisen(II) Hydrierungskatalysatoren

Die katalytische Reduktion polarerMehrfachbindungenwiezum Beispiel Carbonylverbindungen mit molekularem Wasserstoff interessiert spielen eine signifikante Rolle in der modernen organischen Synthesechemie und wird hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings wäre es wünschenswert Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität in Zukunft durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. In diesem Zusammenhang ist die Darstellung von wohldefinierten Eisenkatalysatoren, die eine vergleichbare oder sogar höhere Aktivität aufweisen vielversprechend. Eisen ist das häufigste Übergangsmetall in der Erdkruste und praktisch unbegrenzt vorhanden. Zusätzlich setzt die Natur häufig auf Eisen basierende Katalysatoren, zum Beispiel in Form von Hydrogenasen, ein. Das Hauptziel dieses Projekt ist die (i) Entwicklung neuer immobilisierter Eisen(II) Hydrid PNP Pincer Komplexe auf mesoporösem Silica, (ii) die Charakterisierung dieser Katalysatoren, und (iii) deren Anwendung als Hydrierungskatalysatoren für Ketone, Aldehyde und CO2 unter continous flow Bedingungen.

In Summe lieferte dieses Projekt fundamental neue Erkenntnisse im Bereich Immobilisierung von Eisenkatalysatoren für Hydrierungsreaktionen, und führte zur Entdeckung neuer effizienter heterogener eisenkatalysierter Reaktionen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich waren, umweltfreundlich und nachhaltig sind. Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit hinsichtlich Energie werden, ist ein großer Bedarf an der Entdeckung von neuen katalytisch ablaufenden Reaktionen. Wir sind an der katalytischen Reduktion (Hydrierung) von Mehrfachbindungen mittels molekularen Wasserstoffes interessiert. Solche Reaktionen spielen eine sehr wichtige Rolle zur Herstellung von Aromastoffen, Parfüms, oder Feinchemikalien, und werden hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings ist es sinnvoll Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. Eisen ist in diesem Zusammenhang von besonderem Interesse, da es das häufigste Übergangsmetall in der Erdkruste, praktisch unbegrenzt vorhanden und nicht giftig ist. Im Zuge dieses Projektes wurden definierte Eisenverbindungen hergestellt und auch erfolgreich als Katalysatoren für die selektive Hydrierung von Aldehyden zu Alkoholen, eingesetzt. Die Katalysatoren wurden als sogenannte SILP (supported ionic liquid phase) Katalysatoren verwendet, welche in ionischen Flüssigkeiten an Silica Oberflächen immobilisiert wurden. Diese Katalysatoren zeigten in vielen Fällen vergleichbare, oder sogar höhere Reaktivitäten als solche die in konventionellen Lösungsmitteln zum Einsatz kamen. Außerdem konnten diese Katalysatoren leicht von den Produkten als Feststoff abgetrennt und mehrmals wiederverwendet werden.