Integrabilität und Allgemeine Lösung der Einsteinschen Feldgleichungen

Feststoffbrücken in aggregierten Nanopartikelmischungen können zu wichtigen Synergie-effekten in den photoelektronischen Eigenschaften führen. In diesem Projekt wurden über verschiedene Darstellungsarten erhaltene nanokristalline Metalloxide zu mesoporösen Partikelnetzwerken mit hoher Konzentration an Partikelkontakten verarbeitet. Dazu wurden Nanopartikel der Verbindungen TiO2 , ZrO2 und SnO 2 über die chemische Gasphasen- synthese erzeugt und reine sowie zusammengesetzte Partikelsysteme in wässrige Dispersionen umgewandelt. Nach Rückführung ins Hochvakuum konnten sie zu Partikelnetz-werken mit hohen Feststoffbrückenkonzentrationen verarbeitet werden. TiO2 -Partikelnetz-werke mit vergleichbaren Eigenschaften wurden durch thermische Behandlung von mesoporösen Aerogelen erhalten, in denen die Kristallisation von bereits im Netzwerk vorhandenen amorphen Feststoffbrücken in der Ausbildung von Partikel-Partikel-Grenzflächen resultiert. Neben der Aggregation von Nanopartikeln im wässrigen Medium wurden Feststoffbrücken auch durch hydrostatisches Pressen von Nanopartikelpulvern gebildet. Die erhaltenen Nanopartikel-Netzwerke wurden bei definierten Sauerstoffpartialdrücken einer thermischen Behandlung unterzogen, um reproduzierbar Sauerstofffehlstellen zu erzeugen. Mittels Elektronenspinresonanz (ESR), Infrarotspektroskopie und Massenspektrometrie gelang es, die Korngrenzen als Ort bevorzugter Sauerstofffehlstellenbildung zu identifizieren und das Sauerstoffdefizit quantitativ zu bestimmen. Der Einfluss der Partikelkontakte auf die Trennung von durch Licht erzeugten Ladungsträgern wurde mit verschiedenen molekülspektroskopischen Verfahren untersucht und erhaltene Trends wurden unter Einbezug von Strukturdaten (aus Röntgenbeugung, Elektronenmikroskopie) diskutiert. Der hier gewählte systematische Ansatz erlaubte grundlegend neue Erkenntnisse hinsichtlich der Einflussparameter, die bei der Erzeugung und Weiterverarbeitung von Partikelnetzwerken in Bezug auf deren photoelektronische Eigenschaften wirksam werden: So lieferten Netzwerke gemischter Nanopartikel erhöhte Ausbeuten an getrennten Ladungsträgern. Die höhere Effizienz solcher Heteroaggregate übertraf sogar jene von ungemischten Nanopartikelnetzwerken, die wiederum erhöhte Ladungsträgerrekombination im Vergleich zu unvernetzten Nanokristallen aufwiesen. Die Einstellung von Art und Anzahl der Partikel-Partikel-Grenzflächen beeinflusst somit das Verhältnis von Ladungsträgertrennung und -rekombination. Die Übertragung der in diesem Projekt gewonnenen Erkenntnisse zur Herstellung gemischter Partikelaggregate auf neue Materialkombinationen eröffnet neue und vielversprechende Wege zur Erzeugung hocheffizienter Nanokomposite. Deren erfolgreicher Einsatz für photochemische Anwendungen basiert auf dem Wechselspiel zwischen Materialsynthese, eingehender Materialcharakterisierung und gezielten physikochemischen Experimenten.