Das globale U-236 Inventar
The global U-236 inventory
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (45%); Geowissenschaften (10%); Physik, Astronomie (45%)
Keywords
-
U-236,
ICP-MS,
Uranium Isotopes,
Soil And Water Samples,
AMS (accelerator mass spectrometry),
Ionic Liquids
Das Uranisotop 236 U (Halbwertszeit 2.310 7 a) entsteht aus 235 U durch Einfang von thermischen Neutronen; in der Natur stammen diese aus (a,n)-Reaktionen an leichteren Nukliden, aus der Spontanspaltung von 238 U und der induzierten Spaltung von 235 U; an der Erdoberfläche liefert sie die kosmische Strahlung. Global existieren ca. 30 kg 236 U; typische Krustengesteine mit Uran- und Thorium-Gehalten von einigen mg/kg lassen 236 U/U Isotopen- Verhältnisse zwischen 110 -14 und 510 -14 erwarten. Bei der Verwitterung kann Uran gelöst werden und so sollte auch das gemittelte 236 U/U Verhältnis in Flusswässern in diesem Bereich liegen. AMS (accelerator mass spectrometry) ist die einzige Methode, mit der solch niedrige 236 U/U Verhältnisse gemessen werden können. Heute wird die Menge des natürlichen 236 U bei weitem vom anthropogenen 236 U übertroffen, das in Kernreaktoren erzeugt wird (eine Schätzung ergibt 106 kg 236 U). Dabei kann es auch zu Freisetzungen kommen, jedoch ist die Verteilung von anthropogenem 236 U kaum untersucht. 236 U/U Verhältnisse zwischen 10-6 und 10-3 wurden in Bodenproben aus der direkten Umgebung des Reaktors in Chernobyl gemessen; nahe Wiederaufbereitungsanlagen lagen die Werte zwischen 10-6 und 1.410 -4 . Bei oberirdischen nuklearen Testexplosionen wurde ebenfalls 236 U freigesetzt. Während die globale Verteilung der Plutoniumisotopen aus diesen Testexplosionen gut erfasst ist, ist die 236 U-Verteilung aufgrund schwierigerer Messbedingungen noch nicht bekannt. Im Rahmen des vorliegenden Projektes soll die 236 U-Verteilung in repräsentativen Umwelt-Pools gemessen werden. In erster Linie werden alpine Bäche und Flüsse untersucht (Annahme: die Isotopenverhältnisse des gelösten Urans liefern den Mittelwert aus dem jeweiligen Einzugsgebiet der Gewässer), sowie Bodenproben aus der Bach-/Flussumgebung (in solchen Proben wurde anthropogenes 236 U bereits nachgewiesen). Die Probenahmestellen folgen der Donau zum Schwarzen Meer; Mittelmeer und Atlantischer Ozean sollen ebenfalls beprobt werden. Damit sollte die Beschreibung des 236 U-Transports von der ursprünglichen fallout-Region über die Flüsse bis ins Meer und den Ozean möglich sein. Die Herausforderung dieses Projekts liegt einerseits in der schwierigen Messung der sehr niedrigen 236 U/U- Verhältnisse, andererseits in der Aufarbeitung großer Wassermengen. 236 U-Messungen werden im Beschleunigerlabor VERA seit 2002 durchgeführt; in verschiedenen Umweltproben wurden natürliche Isotopenverhältnisse, die mit keiner anderen Methode erfasst werden können, gemessen. Die Uran-Abtrennung aus großen Wasserproben (25 L) erfordert neue Aufarbeitungskonzepte; zur spezifischen Uran-Extraktion bzw. Abtrennung der Hauptmatrixelemente sollen Ionische Flüssigkeiten eingesetzt werden.
Das Uranisotop 236 U (Halbwertszeit 2.310 7 a) entsteht aus 235 U durch Einfang von thermischen Neutronen; in der Natur stammen diese aus (a,n)-Reaktionen an leichteren Nukliden, aus der Spontanspaltung von 238 U und der induzierten Spaltung von 235 U; an der Erdoberfläche liefert sie die kosmische Strahlung. Global existieren ca. 30 kg 236 U; typische Krustengesteine mit Uran- und Thorium-Gehalten von einigen mg/kg lassen 236 U/U Isotopen- Verhältnisse zwischen 110 -14 und 510 -14 erwarten. Bei der Verwitterung kann Uran gelöst werden und so sollte auch das gemittelte 236 U/U Verhältnis in Flusswässern in diesem Bereich liegen. AMS (accelerator mass spectrometry) ist die einzige Methode, mit der solch niedrige 236 U/U Verhältnisse gemessen werden können. Heute wird die Menge des natürlichen 236 U bei weitem vom anthropogenen 236 U übertroffen, das in Kernreaktoren erzeugt wird (eine Schätzung ergibt 106 kg 236 U). Dabei kann es auch zu Freisetzungen kommen, jedoch ist die Verteilung von anthropogenem 236 U kaum untersucht. 236 U/U Verhältnisse zwischen 10-6 und 10-3 wurden in Bodenproben aus der direkten Umgebung des Reaktors in Chernobyl gemessen; nahe Wiederaufbereitungsanlagen lagen die Werte zwischen 10-6 und 1.410 -4 . Bei oberirdischen nuklearen Testexplosionen wurde ebenfalls 236 U freigesetzt. Während die globale Verteilung der Plutoniumisotopen aus diesen Testexplosionen gut erfasst ist, ist die 236 U-Verteilung aufgrund schwierigerer Messbedingungen noch nicht bekannt. Im Rahmen des vorliegenden Projektes soll die 236 U-Verteilung in repräsentativen Umwelt-Pools gemessen werden. In erster Linie werden alpine Bäche und Flüsse untersucht (Annahme: die Isotopenverhältnisse des gelösten Urans liefern den Mittelwert aus dem jeweiligen Einzugsgebiet der Gewässer), sowie Bodenproben aus der Bach-/Flussumgebung (in solchen Proben wurde anthropogenes 236 U bereits nachgewiesen). Die Probenahmestellen folgen der Donau zum Schwarzen Meer; Mittelmeer und Atlantischer Ozean sollen ebenfalls beprobt werden. Damit sollte die Beschreibung des 236 U-Transports von der ursprünglichen fallout-Region über die Flüsse bis ins Meer und den Ozean möglich sein. Die Herausforderung dieses Projekts liegt einerseits in der schwierigen Messung der sehr niedrigen 236 U/U-Verhältnisse, andererseits in der Aufarbeitung großer Wassermengen. 236 U-Messungen werden im Beschleunigerlabor VERA seit 2002 durchgeführt; in verschiedenen Umweltproben wurden natürliche Isotopenverhältnisse, die mit keiner anderen Methode erfasst werden können, gemessen. Die Uran-Abtrennung aus großen Wasserproben (25 L) erfordert neue Aufarbeitungskonzepte; zur spezifischen Uran-Extraktion bzw. Abtrennung der Hauptmatrixelemente sollen Ionische Flüssigkeiten eingesetzt werden.
- Universität Wien - 65%
- Universität Wien - 23%
- Technische Universität Wien - 5%
- Universität Wien - 7%
- Max Bichler, Technische Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
- Peter Steier, Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
- Urs Stephan Klötzli, Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
Research Output
- 408 Zitationen
- 9 Publikationen
-
2015
Titel European roe deer antlers as an environmental archive for fallout 236U and 239Pu DOI 10.1016/j.jenvrad.2015.06.008 Typ Journal Article Autor Froehlich M Journal Journal of Environmental Radioactivity Seiten 587-592 -
2010
Titel Determination of the isotopic ratio 236U/238U in Austrian water samples DOI 10.1016/j.nimb.2009.10.120 Typ Journal Article Autor Srncik M Journal Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Seiten 1146-1149 -
2009
Titel Uranium extraction from aqueous solutions by ionic liquids DOI 10.1016/j.apradiso.2009.04.011 Typ Journal Article Autor Srncik M Journal Applied Radiation and Isotopes Seiten 2146-2149 -
2013
Titel AMS of the Minor Plutonium Isotopes DOI 10.1016/j.nimb.2012.06.017 Typ Journal Article Autor Steier P Journal Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Seiten 160-164 Link Publikation -
2012
Titel 236U/238U and 240Pu/239Pu isotopic ratios in small (2 L) sea and river water samples DOI 10.1016/j.jenvrad.2012.09.013 Typ Journal Article Autor Eigl R Journal Journal of Environmental Radioactivity Seiten 54-58 -
2012
Titel Bomb fall-out 236U as a global oceanic tracer using an annually resolved coral core DOI 10.1016/j.epsl.2012.10.004 Typ Journal Article Autor Winkler S Journal Earth and Planetary Science Letters Seiten 124-130 Link Publikation -
2012
Titel Uranium-236 as a new oceanic tracer: A first depth profile in the Japan Sea and comparison with caesium-137 DOI 10.1016/j.epsl.2012.04.004 Typ Journal Article Autor Sakaguchi A Journal Earth and Planetary Science Letters Seiten 165-170 Link Publikation -
2011
Titel Determination of U, Pu and Am isotopes in Irish Sea sediment by a combination of AMS and radiometric methods DOI 10.1016/j.jenvrad.2011.01.004 Typ Journal Article Autor Srncik M Journal Journal of Environmental Radioactivity Seiten 331-335 -
2011
Titel Depth profile of 236U/238U in soil samples in La Palma, Canary Islands DOI 10.1016/j.jenvrad.2011.03.011 Typ Journal Article Autor Srncik M Journal Journal of Environmental Radioactivity Seiten 614-619 Link Publikation