Bildung und Mikrophysik von PSCs und kalten Zirrus-Eiswolken
Freezing and Microphysics of PSCs and Cold Cirrus Ice Clouds
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (70%); Elektrotechnik, Elektronik, Informationstechnik (10%); Geowissenschaften (10%); Physik, Astronomie (10%)
Keywords
-
Polar Stratospheric Clouds (Pscs),
Ice Supersaturation,
Cold Cirrus Ice Clouds,
Differental Scanning Calorimetry,
Freezing Of Aqueous Droplets,
Powder X-Ray Diffraction
Kalte Zirrus-Eiswolken in der oberen Troposphäre bedecken bis zu 30% des Himmels und sind wichtige Klima- Regulatoren, da sie einen Einfluß auf die Bilanz zwischen einfallender Sonnenstrahlung und abgegebener terrestrischer Strahlung haben. Weiters stellen sie eine Oberfläche für heterogene Reaktionen im Zusammenhang mit dem Ozonabbau bzw. der Regulierung des Wassergehalts in der oberen Troposphäre dar. Polare stratosphärische Wolken (PSCs) sind von zentraler Bedeutung für die Bildung des Ozonlochs in der (ant)arktischen Stratosphäre im Frühling nach der Polarnacht. Observations- bzw. Laborstudien zeigen, dass sich PSCs durch Gefrieren von wässrigem, anorganischem Aerosol, zB Schwefelsäure und Salpetersäure, bilden, während Zirrus- Eiswolken sowohl durch Aerosole von wässrigen organischen als auch anorganischen Lösungen gebildet werden. Trotz vieler Studien in der Vergangenheit bleibt eine große Lücke in unserem Verständnis des Bildungsmechanismus und der Mikrophysik dieser Wolken. Mikrophysikalische Parameter wie Größe, Zusammensetzung, Phase (fest, flüssig, oder gemischt-phasig), Wuchsform und Orientierung von kalten Wolkenpartikeln (Eiskriställchen) können in Zirkulationsmodellen (GCMs) des Erdklimas verwendet werden für die Vorhersage von (i) stratosphärischem Ozonverlust, und dessen zukünftige Erholung, und (ii) den Einfluss von hohen Zirrus-Eiswolken auf das Klima. Das Ergebnis dieser Vorhersagen hängt stark von den Annahmen über die mikrophysikalischen Parameter der Wolken ab. Im Gegensatz zu makrophysikalischen Charakteristika, die einfach über Satelliten- oder bodenbasierte Messungen gewonnen werden, benötigt ein Wissen über die mikrophysikalischen Charakteristika komplizierte in situ Messungen mit Forschungsflugzeugen. Selbst mit den flugzeug-basierten Messungen kann derzeit nicht ausgesagt werden, was die Zusammensetzung und der Phasenzustand der Wolkenpartikel ist. Z.B. kann nicht ausgesagt werden ob kleine (~5 - 10 m), junge Wolkenteilchen flüssig oder gemischt flüssig/fest, mit einem flüssigen Mantel sind. Dies macht einen großen Unterschied für die Geschwindigkeit des Ozonabbaus bzw. die radiativen Eigenschaften der Wolke aus. Daher sind umfangreiche Labormessungen notwendig, die einen Einblick in das Gefrier- und Alterungsverhalten von Aerosoltröpfchen geben. Diese Messungen werden daher im Rahmen dieses Projektes durchgeführt.
Auch wenn der Gefrierprozess seit mehr als einem Jahrhundert untersucht wird, ist man nach wie vor weit von einem vollen Verständnis entfernt. Das kann daran liegen, dass der Gefriervorgang bisher kaum visuell beobachtet wurde. Das wichtigste Ergebnis des Projektes ist die Entwicklung eines neuartigen, bahnbrechenden Verfahrens, den Gefrierprozess zu visualisieren. Dadurch konnte die Morphologie von naszierendem Eis und der gefrierkonzentrierten Lösung sowie deren Änderung bei der Alterung aufgelöst werden. Wasser, als allgegenwärtiges Lösungsmittel in der Natur, kommt nur selten rein, sondern in Form wässriger Lösungen vor. Eis hingegen kommt meist rein vor und ist sehr intolerant gegenüber Verunreinigungen. Daher trennen sich wässrige Lösungen beim Frieren in reines Eis und eine gefrierkonzentrierte Lösung auf. Ein Beispiel für diese, durch Frieren induzierte, Phasentrennung ist in Abbildung 1 für voluminöse sowie fein dispergierte Lösungen zu sehen. Unser Ansatz kann für das Studium des Gefrierprozesses und der Morphologie von gefrorenen organischen und anorganischen Lösungen eingesetzt werden. Diese sind relevant in (i) unserer Atmosphäre bei der Bildung von Zirrenwolken in der oberen Troposphäre sowie Perlmuttwolken in der polaren Stratosphäre sowie (ii) für den Gefriertrocknungsprozess (Lyophilisierung) in der Biotechnologie, Arzneimittelherstellung, Lebensmittelindustrie bzw. zur Herstellung von künstlichem Gewebe. Abbildung 1. Bilder von (a) gefrorener Zitronensäure (20 Gewichtsprozent, voluminös) und (b) dispergierter Schwefelsäure (15 Gewichtsprozent). Die Projektergebnisse haben positive Auswirkungen auf die Atmosphärenwissenschaften sowie das Gefriertrocknen, indem die zeit- und energieaufwändigen Prozesse optimiert werden. Die Phasentrennung durch Gefrieren führt z.B. dazu, dass Zirren- und Perlmuttwolken gemischt (fest und flüssig) vorliegen (Abb.1b). Die Berücksichtigung vom gemischt-phasigen Wolkenpartikeln in Klimamodellen ist notwendig, um realistischere Schlussfolgerungen über den Einfluss von Wolken auf das Klima, die Geschwindigkeit des stratosphärischen Ozonabbaus und die Dauer bis zu einer zukünftigen Erholung treffen zu können. Für die Arzneimittelherstellung kann unser neuartiger Ansatz verwendet werden, um geeignete Formulierungsparameter zum Verbessern der Gefriertrocknung zu bestimmen. Diese Optimierung wird die Qualität von gefriergetrockneten Produkten wie etwa Wirkstoffen mit therapeutischen Proteinen verbessern und Arzneimittelabfall reduzieren. In letzter Konsequenz werden dadurch die Kosten für Medikamente reduziert.
- Technische Universität Wien - 10%
- Universität Innsbruck - 90%
- Hinrich Grothe, Technische Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
- Heikki Tenhu, Helsinki University - Finnland
- Mario Molina, University of California San Diego - Vereinigte Staaten von Amerika
Research Output
- 633 Zitationen
- 21 Publikationen
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2019
Titel Correction to “Identification of Ice Nucleation Active Sites on Feldspar Dust Particles” DOI 10.1021/acs.jpca.9b05645 Typ Journal Article Autor Zolles T Journal The Journal of Physical Chemistry A Seiten 6378-6378 Link Publikation -
2016
Titel Metastable Nitric Acid Trihydrate in Ice Clouds DOI 10.1002/anie.201510841 Typ Journal Article Autor Weiss F Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 3276-3280 Link Publikation -
2010
Titel Different freezing behavior of millimeter- and micrometer-scaled (NH4)2SO4/H2O droplets DOI 10.1088/0953-8984/23/3/035103 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Journal of Physics: Condensed Matter Seiten 035103 -
2014
Titel Visualization of the freezing process of polymer and organic solutions. Typ Conference Proceeding Abstract Autor Bogdan A Konferenz Condensed Matter Conference. (Paris, France), 24/8 -29/8/2014 -
2014
Titel Phase separation during freezing upon warming of aqueous solutions DOI 10.1063/1.4898379 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal The Journal of Chemical Physics Link Publikation -
2013
Titel Solution coating around ice particles of incipient cirrus clouds DOI 10.1073/pnas.1304471110 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Proceedings of the National Academy of Sciences Link Publikation -
2013
Titel Comment on “Experimental evidence for excess entropy discontinuities in glass-forming solutions” [J. Chem. Phys. 136, 074515 (2012)] DOI 10.1063/1.4812929 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 047101 Link Publikation -
2013
Titel Matrix Isolation Studies of Carbonic Acid?The Vapor Phase above the ß-Polymorph DOI 10.1021/ja4020925 Typ Journal Article Autor Bernard J Journal Journal of the American Chemical Society Seiten 7732-7737 Link Publikation -
2012
Titel Ice structures, patterns, and processes: A view across the icefields DOI 10.1103/revmodphys.84.885 Typ Journal Article Autor Bartels-Rausch T Journal Reviews of Modern Physics Seiten 885-944 Link Publikation -
2014
Titel Visualization of Freezing Process in situ upon Cooling and Warming of Aqueous Solutions DOI 10.1038/srep07414 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Scientific Reports Seiten 7414 Link Publikation -
2014
Titel Multiple Glass Transitions and Freezing Events of Aqueous Citric Acid DOI 10.1021/jp510331h Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal The Journal of Physical Chemistry A Seiten 4515-4523 Link Publikation -
2012
Titel Ferroelectric Transition Vanishes in (NH4)2SO4 Precipitated in Small-Sized Aqueous Droplets DOI 10.1021/jp3024205 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 9372-9377 -
2011
Titel Single freezing and triple melting of micrometre-scaled (NH 4 ) 2 SO 4 / H2O droplets DOI 10.1039/c1cp21770d Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 19704-19706 -
2014
Titel DSC and microscope experiments for the freezing of aqueous solutions. Typ Conference Proceeding Abstract Autor Bogdan A Konferenz 2nd ESF Workshop on Atmospheric Ice Nucleation (Vienna, Austria), 26/4-27/4/2014. -
2014
Titel Freezing of aqueous drops. Typ Conference Proceeding Abstract Autor Grothe H Et Al Konferenz CECAM Workshop - From atoms to clouds: bridging the gap between atomistic simulation, surface science, atmospheric observation and climate modelling (Zurich, Switzerland), 2/4-4/4/2014. -
2011
Titel Liquid-coated ice particles in high-altitude clouds. Typ Conference Proceeding Abstract Autor Bogdan A Konferenz 8th Liquid Matter Conference (Vienna, Austria), 6/9-10/9/2011. -
2011
Titel Impact of Substrate, Aging, and Size on the Two Freezing Events of (NH4)2SO4/H2O Droplets DOI 10.1021/jp2007396 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 10682-10693 -
2015
Titel Identification of Ice Nucleation Active Sites on Feldspar Dust Particles DOI 10.1021/jp509839x Typ Journal Article Autor Zolles T Journal The Journal of Physical Chemistry A Seiten 2692-2700 Link Publikation -
2013
Titel Runaway Electrification of Friable Self-Replicating Granular Matter DOI 10.1021/la402567h Typ Journal Article Autor Cartwright J Journal Langmuir Seiten 12874-12878 Link Publikation -
2013
Titel Spores of most common airborne fungi reveal no ice nucleation activity DOI 10.5194/bgd-10-10125-2013 Typ Preprint Autor Pummer B Seiten 10125-10141 Link Publikation -
2016
Titel Metastabiles Salpetersäuretrihydrat in Eiswolken DOI 10.1002/ange.201510841 Typ Journal Article Autor Weiss F Journal Angewandte Chemie Seiten 3334-3338 Link Publikation