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Bildung und Mikrophysik von PSCs und kalten Zirrus-Eiswolken

Freezing and Microphysics of PSCs and Cold Cirrus Ice Clouds

Anatoli Bogdan (ORCID: )
  • Grant-DOI 10.55776/P23027
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.03.2011
  • Projektende 31.12.2014
  • Bewilligungssumme 162.036 €
  • Projekt-Website

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (70%); Elektrotechnik, Elektronik, Informationstechnik (10%); Geowissenschaften (10%); Physik, Astronomie (10%)

Keywords

    Polar Stratospheric Clouds (Pscs), Ice Supersaturation, Cold Cirrus Ice Clouds, Differental Scanning Calorimetry, Freezing Of Aqueous Droplets, Powder X-Ray Diffraction

Abstract Endbericht

Kalte Zirrus-Eiswolken in der oberen Troposphäre bedecken bis zu 30% des Himmels und sind wichtige Klima- Regulatoren, da sie einen Einfluß auf die Bilanz zwischen einfallender Sonnenstrahlung und abgegebener terrestrischer Strahlung haben. Weiters stellen sie eine Oberfläche für heterogene Reaktionen im Zusammenhang mit dem Ozonabbau bzw. der Regulierung des Wassergehalts in der oberen Troposphäre dar. Polare stratosphärische Wolken (PSCs) sind von zentraler Bedeutung für die Bildung des Ozonlochs in der (ant)arktischen Stratosphäre im Frühling nach der Polarnacht. Observations- bzw. Laborstudien zeigen, dass sich PSCs durch Gefrieren von wässrigem, anorganischem Aerosol, zB Schwefelsäure und Salpetersäure, bilden, während Zirrus- Eiswolken sowohl durch Aerosole von wässrigen organischen als auch anorganischen Lösungen gebildet werden. Trotz vieler Studien in der Vergangenheit bleibt eine große Lücke in unserem Verständnis des Bildungsmechanismus und der Mikrophysik dieser Wolken. Mikrophysikalische Parameter wie Größe, Zusammensetzung, Phase (fest, flüssig, oder gemischt-phasig), Wuchsform und Orientierung von kalten Wolkenpartikeln (Eiskriställchen) können in Zirkulationsmodellen (GCMs) des Erdklimas verwendet werden für die Vorhersage von (i) stratosphärischem Ozonverlust, und dessen zukünftige Erholung, und (ii) den Einfluss von hohen Zirrus-Eiswolken auf das Klima. Das Ergebnis dieser Vorhersagen hängt stark von den Annahmen über die mikrophysikalischen Parameter der Wolken ab. Im Gegensatz zu makrophysikalischen Charakteristika, die einfach über Satelliten- oder bodenbasierte Messungen gewonnen werden, benötigt ein Wissen über die mikrophysikalischen Charakteristika komplizierte in situ Messungen mit Forschungsflugzeugen. Selbst mit den flugzeug-basierten Messungen kann derzeit nicht ausgesagt werden, was die Zusammensetzung und der Phasenzustand der Wolkenpartikel ist. Z.B. kann nicht ausgesagt werden ob kleine (~5 - 10 m), junge Wolkenteilchen flüssig oder gemischt flüssig/fest, mit einem flüssigen Mantel sind. Dies macht einen großen Unterschied für die Geschwindigkeit des Ozonabbaus bzw. die radiativen Eigenschaften der Wolke aus. Daher sind umfangreiche Labormessungen notwendig, die einen Einblick in das Gefrier- und Alterungsverhalten von Aerosoltröpfchen geben. Diese Messungen werden daher im Rahmen dieses Projektes durchgeführt.

Auch wenn der Gefrierprozess seit mehr als einem Jahrhundert untersucht wird, ist man nach wie vor weit von einem vollen Verständnis entfernt. Das kann daran liegen, dass der Gefriervorgang bisher kaum visuell beobachtet wurde. Das wichtigste Ergebnis des Projektes ist die Entwicklung eines neuartigen, bahnbrechenden Verfahrens, den Gefrierprozess zu visualisieren. Dadurch konnte die Morphologie von naszierendem Eis und der gefrierkonzentrierten Lösung sowie deren Änderung bei der Alterung aufgelöst werden. Wasser, als allgegenwärtiges Lösungsmittel in der Natur, kommt nur selten rein, sondern in Form wässriger Lösungen vor. Eis hingegen kommt meist rein vor und ist sehr intolerant gegenüber Verunreinigungen. Daher trennen sich wässrige Lösungen beim Frieren in reines Eis und eine gefrierkonzentrierte Lösung auf. Ein Beispiel für diese, durch Frieren induzierte, Phasentrennung ist in Abbildung 1 für voluminöse sowie fein dispergierte Lösungen zu sehen. Unser Ansatz kann für das Studium des Gefrierprozesses und der Morphologie von gefrorenen organischen und anorganischen Lösungen eingesetzt werden. Diese sind relevant in (i) unserer Atmosphäre bei der Bildung von Zirrenwolken in der oberen Troposphäre sowie Perlmuttwolken in der polaren Stratosphäre sowie (ii) für den Gefriertrocknungsprozess (Lyophilisierung) in der Biotechnologie, Arzneimittelherstellung, Lebensmittelindustrie bzw. zur Herstellung von künstlichem Gewebe. Abbildung 1. Bilder von (a) gefrorener Zitronensäure (20 Gewichtsprozent, voluminös) und (b) dispergierter Schwefelsäure (15 Gewichtsprozent). Die Projektergebnisse haben positive Auswirkungen auf die Atmosphärenwissenschaften sowie das Gefriertrocknen, indem die zeit- und energieaufwändigen Prozesse optimiert werden. Die Phasentrennung durch Gefrieren führt z.B. dazu, dass Zirren- und Perlmuttwolken gemischt (fest und flüssig) vorliegen (Abb.1b). Die Berücksichtigung vom gemischt-phasigen Wolkenpartikeln in Klimamodellen ist notwendig, um realistischere Schlussfolgerungen über den Einfluss von Wolken auf das Klima, die Geschwindigkeit des stratosphärischen Ozonabbaus und die Dauer bis zu einer zukünftigen Erholung treffen zu können. Für die Arzneimittelherstellung kann unser neuartiger Ansatz verwendet werden, um geeignete Formulierungsparameter zum Verbessern der Gefriertrocknung zu bestimmen. Diese Optimierung wird die Qualität von gefriergetrockneten Produkten wie etwa Wirkstoffen mit therapeutischen Proteinen verbessern und Arzneimittelabfall reduzieren. In letzter Konsequenz werden dadurch die Kosten für Medikamente reduziert.

Forschungsstätte(n)
  • Technische Universität Wien - 10%
  • Universität Innsbruck - 90%
Nationale Projektbeteiligte
  • Hinrich Grothe, Technische Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
Internationale Projektbeteiligte
  • Heikki Tenhu, Helsinki University - Finnland
  • Mario Molina, University of California San Diego - Vereinigte Staaten von Amerika

Research Output

  • 633 Zitationen
  • 21 Publikationen
Publikationen
  • 2019
    Titel Correction to “Identification of Ice Nucleation Active Sites on Feldspar Dust Particles”
    DOI 10.1021/acs.jpca.9b05645
    Typ Journal Article
    Autor Zolles T
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 6378-6378
    Link Publikation
  • 2016
    Titel Metastable Nitric Acid Trihydrate in Ice Clouds
    DOI 10.1002/anie.201510841
    Typ Journal Article
    Autor Weiss F
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Seiten 3276-3280
    Link Publikation
  • 2010
    Titel Different freezing behavior of millimeter- and micrometer-scaled (NH4)2SO4/H2O droplets
    DOI 10.1088/0953-8984/23/3/035103
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal Journal of Physics: Condensed Matter
    Seiten 035103
  • 2014
    Titel Visualization of the freezing process of polymer and organic solutions.
    Typ Conference Proceeding Abstract
    Autor Bogdan A
    Konferenz Condensed Matter Conference. (Paris, France), 24/8 -29/8/2014
  • 2014
    Titel Phase separation during freezing upon warming of aqueous solutions
    DOI 10.1063/1.4898379
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Link Publikation
  • 2013
    Titel Solution coating around ice particles of incipient cirrus clouds
    DOI 10.1073/pnas.1304471110
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal Proceedings of the National Academy of Sciences
    Link Publikation
  • 2013
    Titel Comment on “Experimental evidence for excess entropy discontinuities in glass-forming solutions” [J. Chem. Phys. 136, 074515 (2012)]
    DOI 10.1063/1.4812929
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 047101
    Link Publikation
  • 2013
    Titel Matrix Isolation Studies of Carbonic Acid?The Vapor Phase above the ß-Polymorph
    DOI 10.1021/ja4020925
    Typ Journal Article
    Autor Bernard J
    Journal Journal of the American Chemical Society
    Seiten 7732-7737
    Link Publikation
  • 2012
    Titel Ice structures, patterns, and processes: A view across the icefields
    DOI 10.1103/revmodphys.84.885
    Typ Journal Article
    Autor Bartels-Rausch T
    Journal Reviews of Modern Physics
    Seiten 885-944
    Link Publikation
  • 2014
    Titel Visualization of Freezing Process in situ upon Cooling and Warming of Aqueous Solutions
    DOI 10.1038/srep07414
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal Scientific Reports
    Seiten 7414
    Link Publikation
  • 2014
    Titel Multiple Glass Transitions and Freezing Events of Aqueous Citric Acid
    DOI 10.1021/jp510331h
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 4515-4523
    Link Publikation
  • 2012
    Titel Ferroelectric Transition Vanishes in (NH4)2SO4 Precipitated in Small-Sized Aqueous Droplets
    DOI 10.1021/jp3024205
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal The Journal of Physical Chemistry C
    Seiten 9372-9377
  • 2011
    Titel Single freezing and triple melting of micrometre-scaled (NH 4 ) 2 SO 4 / H2O droplets
    DOI 10.1039/c1cp21770d
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal Physical Chemistry Chemical Physics
    Seiten 19704-19706
  • 2014
    Titel DSC and microscope experiments for the freezing of aqueous solutions.
    Typ Conference Proceeding Abstract
    Autor Bogdan A
    Konferenz 2nd ESF Workshop on Atmospheric Ice Nucleation (Vienna, Austria), 26/4-27/4/2014.
  • 2014
    Titel Freezing of aqueous drops.
    Typ Conference Proceeding Abstract
    Autor Grothe H Et Al
    Konferenz CECAM Workshop - From atoms to clouds: bridging the gap between atomistic simulation, surface science, atmospheric observation and climate modelling (Zurich, Switzerland), 2/4-4/4/2014.
  • 2011
    Titel Liquid-coated ice particles in high-altitude clouds.
    Typ Conference Proceeding Abstract
    Autor Bogdan A
    Konferenz 8th Liquid Matter Conference (Vienna, Austria), 6/9-10/9/2011.
  • 2011
    Titel Impact of Substrate, Aging, and Size on the Two Freezing Events of (NH4)2SO4/H2O Droplets
    DOI 10.1021/jp2007396
    Typ Journal Article
    Autor Bogdan A
    Journal The Journal of Physical Chemistry C
    Seiten 10682-10693
  • 2015
    Titel Identification of Ice Nucleation Active Sites on Feldspar Dust Particles
    DOI 10.1021/jp509839x
    Typ Journal Article
    Autor Zolles T
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 2692-2700
    Link Publikation
  • 2013
    Titel Runaway Electrification of Friable Self-Replicating Granular Matter
    DOI 10.1021/la402567h
    Typ Journal Article
    Autor Cartwright J
    Journal Langmuir
    Seiten 12874-12878
    Link Publikation
  • 2013
    Titel Spores of most common airborne fungi reveal no ice nucleation activity
    DOI 10.5194/bgd-10-10125-2013
    Typ Preprint
    Autor Pummer B
    Seiten 10125-10141
    Link Publikation
  • 2016
    Titel Metastabiles Salpetersäuretrihydrat in Eiswolken
    DOI 10.1002/ange.201510841
    Typ Journal Article
    Autor Weiss F
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 3334-3338
    Link Publikation

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