Koherente Attosekunden Photoelektronen Spektroskopie

Seit der Einführung des Attosekunden-Streak-Kamerakonzepts als Werkzeug um Attosekunden-Dynamiken aufzulösen, ist dieses über die "Proof-of-Principle"-Experimente [Kienberger et al., Nature 427, 817 (2004), Goulielmakis et al., Science 305, 1267 (2004)] hinaus gewachsen zu einem Grad wo es möglich ist sonst unzugängliche Informationen zu erhalten über die Zeitskala der Photoemission von Atomen, Molekulen und Festkörpern. Eine solche Entwicklung fand auch statt im Bereich der Femtochemie [S. Mukamel, Principles of Nonlinear Optics and Spectroscopy, Oxford University Press, New York, USA 1995], wo die ersten "Proof-of- Principle"-Experimente nur nachwiesen was schon bekannt war durch einfache frequenzaufgelöste Spektroskopie. Heutzutage werden die "Pump-Probe"-Konzepte der Femtochemie routinemäßig eingesetzt um komplexe chemische Reaktionen zu entwirren, und sogar um das Produkt solcher Reaktionen durch selektive Anregung von Reaktionswegen zu beeinflussen [Brixner and Gerber, ChemPhysChem 4, 418 (2003)]. Ähnlich wird die Attosekunden-Streak-Kamera benützt um die Verzögerung und Ordnung (Sequenz) von verschiedenen Elektronen- Emissionsprozessen aufzulösen, was bis jetzt mit anderen Attosekunden-Methoden nicht möglich ist. Das Ziel dieses Projekts ist die Attosekunden-Streak-Kamera zu verwenden um immer komplexere und mehrstufigere Emissions-Prozesse zu untersuchen, in Systemen wo nach der Absorption eines Röntgen-Photons mehrere Elektronen emittiert werden können. Die zwei wichtigsten Modelsysteme sind Krypton und Xenon Atome. Die Bandbreite unserer Attosekunden-Pulsen ist so gewählt worden dass ein Überlapp zwischen verschiedenen Elektronen-Wellenpaketen, die aus Krypton und Xenon emittiert werden, entsteht. Dieser spektrale Überlapp ermöglicht eine robuste Phasen-Rekonstruktion, und gewährt so einen einzigartigen Einblick in komplexe Photoionisationsprozesse wie "shake-up" und Auger-Zerfall. Zudem, mit der richtigen Wahl der Röntgen Photonenergie kann ultraschnelle Einzelphotonenionisation im Starkfeldbereich untersucht werden. Die Skalierung von Multiphotonen-Starkfeldionisation ist gründlich erforscht, und der Keldysh-Formalismus [L.V. Keldysh, Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1965)], der diese beschreibt, ist weitgehend akzeptiert. Einzelphotonenionisation im Starkfeldbereich stattdessen wird kaum erforscht, obwohl es fundamentell ebenso interessant ist. Für solche Forschung sind resonant angeregte Krypton Atome äusserst geeignet, vor allem weil die Energiedifferenz von Einfach- zu Doppel-ionisation so groß ist, dass Doppelionisation durch das infrarote Laserfeld im Experiment ausgeschlossen werden kann. Die Analyse des Röntgen-Photoelektronenspektrums in Krypton gibt zusätzlich reichlich Möglichkeiten um die Verzögerung und die Phase der emittierten resonanten und nicht-resonanten Auger Elektronen zu messen, was eine hintergrundfreie Beobachtung von Einzelphotonenionisation des resonant angeregten Krypton ermöglicht.

Im Rahmen dieses Projekts wurde gezeigt, dass Hochfeldinteraktionen die Zerfallseigenschaften von hochangeregten auto-ionisierenden Atomen und Ionen beeinflussen. Dazu behalten Elektronen die in einem Auger Zerfall emittiert werden die Faseninformation des Anregungspulses, und können deshalb interferieren mit Elektronen die durch direkte Foto-ionisation emittiert werden. Aber, um mehr Einsichten in der komplexen Rolle des streaking-Feldes zu erreichen, ist es notwendig weitere Messungen durchzuführen mit anderen experimentellen Methoden. Wir haben auch die relative Fotoionisationsverzögerung von Elektronen emittiert von Xenon- atomen analysiert. Wir haben die relative Fotoionisationsverzögerung gemessen von Elektronen emittiert aus verschiedenen Subschalen, mit und ohne zusätzlicher Anregung. Die Messdaten zeigen, dass Elektronenemission begleitet von der weiteren Anregung des originellen Ions (die sogenannte shake-up Ionisation) zu der schnellsten Emission des Elektrons führt. Der Projektleiter hat auch an der Entwicklung von neuartigen femtosekunden Yb-Faser Quellen und ihre Anwendung in nichtlinearer Bildgebung gearbeitet. - Rekord Pulsparameter wurden erreicht aus einem Single-Mode Yb-Faser Oszillator mit Faser-basierter Dispersionskontrolle in der Kavität. - Ein komplett monolithische Yb-Faser chirped-pulse Verstärker, mit gespleißten Hohlkern-photonischen-Bandlücken-Faser, welche die Gruppengeschwindigkeitsdispersion des Streckers bestehend aus Single-Mode- Faser und einem kurzen Stück von einer speziell entwickelten dispersionskompensierenden Faser, genau kompensiert. - Weniger als 100 femtosekunden Pulsen wurden erzeugt mit einem polarisationserhaltenden Yb-Faser Oszillator mit intrakavität-Dispersionskontrolle mithilfe eines polarisationserhaltenden höhere-ordnungs-moden Faser. - Dieser polarisationserhaltende Yb-Faser Oszillator, kombiniert mit einem komplett polarisationserhaltenden single mode Faser Verstärker wurde verwendet um den nützen dieser Art von Laser für in-vivo nichtlineare optische Mikroskopie zu demonstrieren. - Mithilfe einer vereinfachten Version des komplett monolithischen Yb-Faser chirped- pulse Verstärker mit gespleißten Hohlkern-photonischen-Bandlücken-Faser haben wir die Signifikanz die Dispersion des Streckers und Kompressors in komplett faserbasierten Laser aufeinander abzustimmen für Anwendungen in nichtlinearen optischen Mikroskopie.