Helle ultrakurze Röntgenpulse für Kohlenstoff K-Kanten Spektroskopie

Einige der ergiebigsten Spektroskopiemethoden für die Untersuchung von elektronischer Struktur und Interaktion in der kondensierten Materie basieren auf der Verfügbarkeit von Röntgenstrahlen. Zur Herstellung dieser werden typischerweise Synchrotrons benötigt. Einige sehr mächtige Methoden analysieren feine Absorptionsstrukturen nahe der elementspezifischen Absorptionskanten von C, N, O und Metallen. Die Intensität, Breiten und Aufspaltungen von Spektrallinien in Absorptions-Spektren und Sekundärelektronen-Emissionsspektren gemessen im stationären Zustand zeigen an, dass die ihnen zugrunde liegende Elektronendynamik auf einer Femto- bis Attosekundenzeitskala stattfindet. Folglich stellt eine zeitaufgelöste Vermessung dieser Spektralstruktur mit Röntgenstrahlung von einer passend kurzen Dauer heute eine ganz ähnliche Herausforderung dar, wie es die Femtochemie vor mehr als 25 Jahren tat. Während der ersten zehn Jahre seit ihrer erstmaligen Demonstration haben Attosekunden-Quellen im weichen Röntgenbereich eine enorme Verbesserung sowohl bezüglich der Dauer von einzelnen Attosekundenpulsen, welche mittels double optical gating unter 70 as gedrückt wurde, als auch in Bezug des Photonflusses erfahren. All diese Verbesserungen sind jedoch beschränkt auf Photonenenergien unter 100 eV, das heißt auf Bereiche außerhalb der interessantesten spektroskopischen Region. Das Ziel dieses Projektes ist es, ultraschnelle Spektroskopie im weichen Röntgenbereich zu etablieren. Dieser Bereich beinhaltet viele Absorptionskanten von atomaren Elementen wie die Kohlenstoff K-Kante bei 285 eV. Die kohärente weiche Röntgenquelle, die für diese Zwecke benötigt wird, basiert auf der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) mittels cutting-edge Lasertechnologie im nahen und mittleren Infrarot (IR). Ultraschnelle Spektroskopie im weichen Röntgenbereich erfordert hohen Photonenfluss, welcher mittels spezieller Lasertechnologie erreicht werden kann, wie zum Beispiel durch die von der Gruppe des Antragstellers demonstrierte Erzeugung intensiver ultrakurzer Laserpulse im mittleren Infrarot. Die in diesem Projekt zu entwickelnde HHG-Quelle basiert auf einem Lichtwellen-Synthesizer, welcher die kohärente Kombination von Laserpulsen mit verschiedenen Farben erlaubt. Der Synthesizer wird von einem von der Gruppe des Antragstellers entwickelten Ytterbium- Verstärkersystem gespeist, welches Femtosekundenpulse mit bisher unerreichter Energie bei 1 kHz Repetitionsrate produzieren wird. Durch das in diesem Projekt zu entwickelnde X-ray System, bestehend aus Laser und HHG-Quelle, werden helle, isolierte Röntgenpulse in einem Wellenlängenbereich, der die Kohlenstoff K-Kante überstreicht, mit einer Dauer von wenigen Femtosekunden bis Sub-Femtosekunden bei einer Repetitionsrate von 1 kHz zur Verfügung stehen. Die Existenz von Einzel-Röntgenpulsen mit solchen Parametern eröffnet die Möglichkeit, zeitaufgelöste Spektroskopie an der Kohlenstoff K-Kante mit einer zeitlichen Auflösung bis in den Sub-Femtosekundenbereich durchzuführen. Dies soll in diesem Projekt mittels Beispielexperimenten, welche die ultraschnelle Streuung und das Aufheizen von Ladungsträgern in Graphen untersuchen, demonstriert werden. Ein erfolgreicher Abschluss dieses Projektes könnte eine table-top Antwort für eine enorm große Forschungs-Community bieten, welche momentan auf Synchrotrons angewiesen ist. Darüber hinaus wird es möglich sein, eine Zeitauflösung zu erzielen, wie sie in derzeit im Bau befindlichen Multimillionen-teuren internationalen Anlagen erwartet wird.

Einige der ergiebigsten Spektroskopiemethoden für die Untersuchung von elektronischer Struktur und Interaktion in der kondensierten Materie basieren auf der Verfügbarkeit von Röntgenstrahlen. Zur Herstellung dieser werden typischerweise Synchrotrons benötigt. Einige sehr mächtige Methoden analysieren feine Absorptionsstrukturen nahe der elementspezifischen Absorptionskanten von C, N, O und Metallen. Die Intensität, Breiten und Aufspaltungen von Spektrallinien in Absorptions-Spektren und Sekundärelektronen-Emissionsspektren gemessen im stationären Zustand zeigen an, dass die ihnen zugrunde liegende Elektronendynamik auf einer Piko- bis Attosekundenzeitskala stattfindet. Eine zeitaufgelöste Vermessung dieser Spektralstruktur mit Röntgenstrahlung von einer passend kurzen Dauer stellt heute eine ganz ähnliche Herausforderung dar, wie es die Femtochemie vor 30 Jahren tat. Während der ersten zehn Jahre seit ihrer erstmaligen Demonstration haben Attosekunden-Quellen im weichen Röntgenbereich eine enorme Verbesserung sowohl bezüglich der Dauer von einzelnen Attosekundenpulsen, welche mittels double optical gating unter 70 as gedrückt wurde, als auch in Bezug des Photonflusses erfahren. All diese Verbesserungen sind jedoch beschränkt auf Photonenenergien unter 100 eV, das heißt auf Bereiche außerhalb der interessantesten spektroskopischen Region. Das Ziel dieses Projektes war, ultraschnelle Spektroskopie im weichen Röntgenbereich zu etablieren. Im Einreichungsstadium des Projekts wollten wir das Röntgen Spektrum, welches durch die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) gewonnen wird, bis zur Kohlenstoff K-Kante bei 286 eV erweitern und damit transiente Absorptionsspektroskopie an Kohlenstoffhaltigen Molekülen ermöglichen. Allerdings, wurde die genannte Kohlenstoffkante mit einem adäquaten Photonfluss durch andere Forschungsgruppen bereits zu Beginn unseres Projektes erreicht und in den ersten zeitaufgelösten Absorptionsmessungen seit 2016 eingesetzt. Dementsprechend wurden unsere Forschungsziele korrigiert um neben den geplanten molekularen Verfahren auch einen ausreichenden Photonfluss für die Demonstration des zeitaufgelösten Streuungsverfahrens am Festkörper zu erreichen. Wegen des extrem kleines Streuungsquerschnitts, erfordert dieses Vorhaben Größenordnungen hellere Kurz-Puls Röntgenquellen im Vergleich mit dem Absorptionsverfahren. Die in diesem Projekt entwickelte HHG-Quelle basiert auf einem Post-Kompressor nichtlinearem optischen System, welches die Laser-Pulse bei der Wellenlänge von 1030 nm spektral ausdehnt, bei Bedarf verschiebt und auf sub-20-fs Pulsdauer komprimiert. Durch das in diesem Projekt zu entwickelnde X-ray System, bestehend aus Laser und HHG-Quelle, werden helle, femtosekunden Röntgenpulse erzeugt. Als Hohepunkt dieses Projekts haben wir spektakuläre Brillanz- und Fluss-Parameter bei der niedrigeren Photon-Energie von ca. 155 eV erreicht. Mit dieser neuentwickelten kohärenten Röntgenquelle haben wir erfolgreich die Welt-erste Movie von den ferromagnetischen Domänen in Tb-dotierten Proben im einem kompakten Laser-getriebenen Aufbau am Labortisch aufgenommen. Die Entwicklung dieser neuen Funktionalität von Labor-Typ Lasersystemen wird in der nahen Zukunft eine starke Konkurrenz für die Facility-Typ Systeme wie Synchrotrons darstellen. Darüber hinaus besitzt der entwickelte Aufbau, durch die Möglichkeit von optischer Anregung und Röntgen Abtastung, bereits jetzt eine femtosekunde Zeitauflösung die für herkömmliche Synchrotron-Quellen unerreichbar ist.