Umweltfreundliche mangankatalysierte Reaktionen

Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit hinsichtlich Energie werden, ist ein großer Bedarf an der Entdeckung von neuen katalytisch ablaufenden Reaktionen. Wir sind an katalytischen Reduktion von Mehrfachbindungen - wie zum Beispiel Carbonylverbindungen - mit molekularem Wasserstoff interessiert. Solche Reaktionen spielen eine signifikante Rolle in der modernen organischen Synthesechemie und wird hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings wäre es wünschenswert Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität in Zukunft durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. In diesem Zusammenhang ist die Darstellung von wohldefinierten Mangankatalysatoren, die eine vergleichbare oder sogarhöhere Aktivität aufweisen vielversprechend. Mangan ist dasdritthäufigste Übergangsmetall in der Erdkruste, praktisch unbegrenzt vorhanden und nicht giftig. Das Hauptziel dieses Projekt ist die Entwicklung neuer katalytisch ablaufender Reaktionen, basierend auf unseren Entdeckungen auf dem Gebiet von Eisen PNP and CNC Pincer Systemen, welcheshier aufdie Chemiedes Mangansausgeweitet werden soll. Da viele Hydrierungskatalysatoren CO als Ko-Ligand aufweisen, welcher als -Akzeptor allerdings die Basizität von Hydridliganden, und damit auch deren Reaktivität herabsetzt, soll versucht werden CO durch stärkere Donoren zu ersetzen. Zusätzlich wird der Reaktionsmechanismus der Katalysen eingehend untersucht, um die Faktoren, welche chemische Ausbeute bestimmen, besser zu verstehen und so etwaige Modifikation vornehmen zu können. Wir planen auf diese Konzepte aufzubauen und dieses Projekt soll fundamental neue Erkenntnisse für Bindungsaktivierungen gewinnen, und so zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierten Reaktionen führen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich war, und welche umweltfreundlich und nachhaltig sind.

In Summe lieferte dieses Projekt fundamental neue Erkenntnisse im Bereich Nachhaltigkeit durch Katalyse mittels unedler Metalle, und führte zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierter Reaktionen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich waren, umweltfreundlich und nachhaltig sind.Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit hinsichtlich Energie werden, ist ein großer Bedarf an der Entdeckung von neuen katalytisch ablaufenden Reaktionen. Wir sind an der katalytischen Hydrierung von Mehrfachbindungen mittels molekularen Wasserstoffes als auch an der Dehydrierung von Alkoholen interessiert. Solche Reaktionen spielen eine sehr wichtige Rolle zur Herstellung von Feinchemikalien, und werden hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings ist es sinnvoll Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. Mangan ist in diesem Zusammenhang von besonderem Interesse, da es zu den häufigsten Übergangsmetallen in der Erdkruste zählt, in großen Mengen vorhanden ist und nicht giftig ist. Im Zuge dieses Projektes wurden viele neue definierte Manganverbindungen hergestellt und auch erfolgreich als Katalysatoren eingesetzt. Wir konnten diese für die Hydrierung von Ketonen, Aldehyden, Kohlendioxid, Nitrile, und Alkene, sowie für die Z-selektive Kupplung von terminalen Alkinen, welche Enyne, und die Hydroborierung von Kohlendioxid, verwenden. Überdies waren diese Katalysatoren aktiv für die Aminomethylierung von Aromatischen Verbindungen mittels Methanol als C1 Baustein. Des weiteren haben wir auch begonnen andere unedle Metalle wie Kobalt, aber auch Metalle wie Rhenium, als potentielle Katalysatoren zu untersuchen. Die Ergebnisse dieses Projektes sind in 20 Publikationen in renommierten und begutachteten wissenschaftlichen Journalen veröffentlicht oder in Druck.