Transportsimulationen korrelierter Materialien

Heutige elektronische Geräte basieren größtenteils auf konventionellen Materialien wie Kupfer und Silizium. Unser theoretisches Verständnis dieser Stoffe, in denen Elektronen nur schwach mit einander wechselwirken, hat es ermöglicht, komplexe funktionale Strukturen durch Computersimulationen zu entwickeln. Korrelierte Materialien, in denen Elektronen stark wechselwirken, bieten bisher unerschlossene Möglichkeiten für bahnbrechende Innovationen. Wie bei der La Ola, die das Jubeln einzelner Fußballfans zu einer kollektiven stadionweiten Welle koordiniert, ist die Bewegung von einzelnen Elektronen hier nicht unabhängig, sondern untereinander korreliert. Aufgrund dieses synchronen Verhaltens reagieren diese Stoffe sehr empfindlich auf äußere Störungen, was sie zu attraktiven Bestandteilen in Sensoren, Schaltern, Transistoren oder Speichermedien macht. Um aber dieses enorme Potenzial zu realisieren, muss das physikalische Verhalten, etwa Transporteigenschaften, für eine sehr große Anzahl an verschiedenen Verbindungen quantitativ beschreibbar sein. Hier schlagen wir die Entwicklung einer hocheffizienten und akkuraten Methode für die Simulation von Transporteigenschaften korrelierter Materialien vor. Dieses Unterfangen war bisher schwer zu realisieren: Der Transport korrelierter Ladungen kann nicht durch die semiklassische Boltzmann-Theorie beschrieben werden, während eine quantenmechanische Behandlung bisher enorm viel Rechenzeit benötigte. Wir beweisen hier, dass sich die transportbeeinflussende Vielteilchendynamik mit großer Genauigkeit durch eine vereinfachte Abhängigkeit beschreiben lässt. Damit kann ein aufwendiger Schritt in der Simulation durch einen analytischen Ausdruck ersetzt werden, was Rechnungen etwa 100-fach beschleunigt. Auf dieser Idee basierend werden wir eine Simulationssoftware für die realistische Beschreibung von Transporteigenschaften implementieren. Wir werden sie zuerst auf den korrelierten Halbleiter FeSi anwenden, insbesondere, um seine bisher unverstandenen Hall- und Nernst-Effekte zu erklären. Danach werden wir Übergangsmetalldichalcogenide studieren, um zu erkennen, wie diverse Dotierungen ihre thermoelektrischen Eigenschaften beeinflussen. Anschließend werden wir eine komplette Architektur für sogenannte high-throughput Rechnungen konzipieren, welche zum ersten Mal in der Lage sein wird, eine große Zahl (>100) korrelierter Materialien systematisch nach Funktionalitäten zu durchsuchen. Aus den zahllosen gewonnenen Daten werden wir zudem generelle Designstrategien für leistungsfähigere Thermoelektrika abstrahieren, welche z.B. die Energierückgewinnung aus Abwärme oder Peltier Kühlelemente signifikant verbessern könnten. Schließlich werden wir eine benutzerfreundliche Schnittstelle implementieren, die es Experimentatoren ermöglicht, ihre gemessenen Daten mit phänomenologischen Vielteilchenmodellen zu vergleichen, um etwa dominante Streuprozesse zu identifizieren. Unser Projekt wird einen neuen interdisziplinären Dialog zwischen Theoretikern und Experimentatoren eröffnen. Die neuartige Methodik wird eine hocheffiziente Identifizierung von Verbindungen mit erwünschten Funktionen ermöglichen, Strategien für ihre Optimierung enthüllen, sowie Chemiker bei der Konzipierung neuartiger und zukunftweisender Materialien unterstützen.

Materialien können dadurch charakterisiert werden, wie gut sie Strom oder Wärme leiten. Diese Eigenschaften lassen sich mit sogenannten Transport Koeffizienten (etwa der elektrischen Leitfähigkeit) quantifizieren. Zudem beschreiben Transport Eigenschaften auch immer Funktionalitäten: Der Seebeck Koeffizient zeigt etwa an, wie gut ein thermoelektrisches Material Temperaturunterschiede in eine Spannung umwandelt. Ein Verständnis von Transport Eigenschaften, deren Vorhersage oder Optimierung, ist also auch von praktischer Relevanz. In unserem LinReTraCe (Linear Response Transport Centre) Projekt haben wir eine physikalisch akkurate und numerisch effiziente Methode entwickelt, Transport Phänomene zu simulieren. Die Schlüsselinnovation unseres LinReTraCe Algorithmus ist die Berücksichtigung von Quanteneffekten, insbesondere der Inkohärenz, welche bisher benutzte semi-klassische Methoden übersteigen. Grob gesagt bedeutet Inkohärenz, dass elektronische Zustände (im Gegensatz zu klassischen Objekten) keine scharf definierte Energie besitzen, selbige stattdessen einer verbreiterten Wahrscheinlichkeitsverteilung folgt. Dies ist äquivalent zur Aussage, dass Zustände nur eine endliche Lebenszeit haben. Unsere Methode trägt diesem Umstand Rechnung, ohne das größere numerische Kosten anfallen. LinReTraCe ist damit eine konzeptuelle Verbesserung in Bezug auf Boltzmann Methoden, und eine effiziente Alternative zu vollwertigen Kubo Rechnungen, die oft zu aufwändig sind. Dies versetzt uns in die Lage, ehemals zu anspruchsvolle Milieus zu studieren. In der Tat konnten wir zeigen, dass besagte Quanteneffekte eine große Rolle spielen in Halbleitern mit kleiner Bandlücke. So führt die endliche Lebenszeit von Ladungsträgern in diesen Systemen zu ausgeprägten Signaturen in der Temperaturabhängigkeit messbarer Observablen. Insbesondere haben wir ein neuartiges Szenario vorgeschlagen, welches die Saturierung des Widerstandes bei tiefen Temperaturen in Kondo Isolatoren und anderen intermetallischen Halbleitern mikroskopisch erklärt. Die zentrale Einsicht ist, dass (das Inverse der) Lebenszeit eine relevante Energieskala definiert, welche mit anderen Skalen des Systems (Bandlücke, Temperatur) in Wechselbeziehung treten kann. Vorhergehende Versuche, diese Systeme zu simulieren, mussten sich noch auf extrinsische Störstellen berufen, deren Energien das Temperaturverhalten kontrollieren. In unserer, vollständigeren Theorie sind die charakteristischen Temperaturprofile des Widerstandes und der Hall, Seebeck und Nernst Koeffizienten eine emergente Konsequenz der rein intrinsischen Elektronenstruktur, was zu einer Reinterpretation vieler Messungen führt. Insgesamt erlaubt die LinReTraCe Software die Simulation und Vorhersage von Transport Eigenschaften, sowie die Gewinnung mikroskopischer Informationen aus gemessenen Größen. Damit hoffen wir, den theoretisch- experimentellen Dialog zu stimulieren und zukünftige Entdeckungen oder Optimierungen von Materialfunktionalitäten zu erleichtern.