Feldverstärkte Photokatalyse bei nanoskaligen Lücken
Field-Enhanced Photocatalysis at Nanoscale Gaps
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (100%)
Keywords
-
Hybrid nanomaterials,
Metal nanorods,
Silicon nanowires,
Photocatalysis,
Plasmonic,
Nanogaps
Die moderne Industrie ist stark auf heterogene Katalyse angewiesen, für die oft Wärmeenergie benötigt wird. Dies ist teuer und verringert die Lebensdauer des Katalysators. Statt hohe Temperaturen für chemische Reaktionen zu nutzen, haben Forscher kürzlich herausgefunden, dass die Bestrahlung von Metallnanopartikeln mit sichtbarem Licht die Umwandlungseffizienz erhöhen könnte. Solche Metall-Nanopartikel können stark mit dem einfallenden Licht interagieren und als Nano-Antennen wirken. Interessanterweise hängt diese Wechselwirkung stark von der Systemgeometrie (Größe, Form und Abstand zwischen den Partikeln) ab. Kürzlich wurde festgestellt, dass die Lichtbestrahlung von Rhodium- Nanowürfeln die Umwandlung schädlicher CO2-Emissionen in Methan, einen nützlichen chemischen Brennstoff, verbessert. Die erforderlichen Lichtintensitäten waren jedoch 100- mal höher als die durchschnittliche Intensität des Sonnenlichts. Es wäre sehr vorteilhaft, wenn die Effizienz dieser lichtinduzierten Reaktion erhöht werden könnte. Darüber hinaus ist der Gesamtmechanismus dieser Verbesserung noch in der Diskussion und würde tiefere Studien erfordern. Dieser Vorschlag zielt auf das Design, die Synthese und die Charakterisierung von Metallnanopartikeln ab, die mit Lücken im Nanobereich getrennt sind. Es ist bekannt, dass solche nanoskaligen Lücken das E-Feld innerhalb und an der Metalloberfläche dramatisch verstärken und die Lichtabsorption erhöhen, was ein Schlüsselfaktor für die Beschleunigung chemischer Reaktionen ist. Unsere Simulationen zeigen, dass die vorgeschlagenen Strukturen die Lichtabsorption um einen Faktor > 100 im Vergleich zu dem in früheren Studien verwendeten isolierten Rh-Katalysator verbessern sollten, was zu einer Erhöhung der Reaktionsrate ummindestens 100führen sollte. Dieskönnte einsolches Reaktionssystem industriell möglich machen relevant. Dieser Vorschlag wird neuartige Strukturen erzeugen und testen, ob sehr hohe elektrische Felder zu einer dramatischen SteigerungderReaktionsgeschwindigkeit führenkönnen. Modernste Röntgenabsorptionstechniken liefern wichtigeInformationen überden Lichtabsorptionsprozess in den verschiedenen Teilen der katalytischen Nanoreaktoren, die derzeit fehlen. In Kombination mit unseren numerischen Simulationen und den photokatalytischen Experimenten liefert dieser Vorschlag ein vollständiges Bild der verschiedenenMechanismen,diezu diesenaufregendverbesserten Reaktionsgeschwindigkeiten führen
Die moderne Industrie ist stark von der heterogenen Katalyse abhängig, die häufig thermische Energie erfordert. Dies ist jedoch kostenintensiv und verringert die Lebensdauer von Katalysatoren. Anstatt chemische Reaktionen durch hohe Temperaturen anzutreiben, haben Forschende kürzlich herausgefunden, dass die Bestrahlung von Metall-Nanopartikeln mit sichtbarem Licht die Umwandlungseffizienz steigern kann. Solche Metall-Nanopartikel fungieren als nanoskalige Antennen, indem sie das einfallende Licht in nanoskaligen Volumina konzentrieren, was die Reaktionsgeschwindigkeit erhöhen kann. Da die Licht-Materie-Interaktion stark von der Geometrie (Größe, Form und Partikelabstand) und der Zusammensetzung der Nanostrukturen abhängt, ist die Kombination unterschiedlicher Materialien im Nanometerbereich entscheidend, um die Lichtkonzentration und katalytische Aktivität zu optimieren. Dies ist jedoch synthetisch sehr anspruchsvoll, insbesondere wenn verschiedene Materialien kombiniert werden sollen, z. B. ein lichtverstärkendes Metall mit einem Katalysatormaterial. Diese Einschränkungen in der Synthese haben das Fortschreiten des Forschungsfeldes bisher erschwert. In diesem Forschungsprojekt wurden chemische und elektrochemische Methode entwickelt, um heterometallischen und Metall/Silizium-Nanoskalen-Strukturen mit ultrahoher räumlicher Auflösung (bis in den Sub-2-Nanometer-Bereich) herzustellen. Mithilfe elektromagnetischer Simulationen wurden Nanosysteme mit den besten lichtverstärkenden Eigenschaften ausgewählt und optimiert. Die finalen Strukturen bestanden aus einem optisch inaktiven Metallkatalysator, der in eine optisch aktive Struktur integriert wurde, die entweder metall- oder siliziumbasiert war. In beiden Fällen konnte experimentell eine signifikante Verstärkung der Lichtkonzentration am Metallkatalysator nachgewiesen werden. Eine hochmoderne Elektronenmikroskopie-Technik wurde eingesetzt, um optische Felder mit nanometergenauer Auflösung zu kartieren und die Simulationen sowie experimentellen Ergebnisse auf Makroproben zu bestätigen. Ein besonders wichtiges Ergebnis war die Fähigkeit, die Lichtabsorption um kleine Metall-Nanopartikel zu verstärken, die auf der Oberfläche verschiedenartiger nanostrukturierter Siliziumsubstrate platziert waren. Die photokatalytische Aktivität dieser Substrate wurde untersucht, und es zeigte sich eine deutlich höhere Aktivität, wenn die Metall-Nanopartikel in nanostrukturiertem Silizium eingebettet waren, verglichen mit flachen Siliziumsubstraten. Dies verdeutlicht, dass nanostrukturiertes Silizium als Plattform zur Lichtverstärkung für photokatalytische Anwendungen genutzt werden kann. Da nanostrukturiertes Silizium relativ einfach in Standardchemielabors herstellbar ist, könnten diese Fortschritte die Forschung zu lichtaktivierten chemischen Prozessen erheblich beschleunigen.
- Universität Salzburg - 100%
Research Output
- 250 Zitationen
- 18 Publikationen
- 8 Datasets & Models
- 8 Wissenschaftliche Auszeichnungen
- 3 Weitere Förderungen
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2023
Titel Renewable, Organic and Related Carbon Aerogel Monoliths from the Polycondensation of Tannin with 5-(Hydroxymethyl)furfural DOI 10.1007/s10971-022-06015-4 Typ Journal Article Autor Koopmann A Journal Journal of Sol-Gel Science and Technology Seiten 45-55 Link Publikation -
2024
Titel Au Nanoparticles@Si Nanowire Oligomer Arrays for SERS: Dimers Are Best DOI 10.1021/acsami.4c10004 Typ Journal Article Autor Bartschmid T Journal ACS Applied Materials & Interfaces Seiten 41379-41389 Link Publikation -
2023
Titel Dewetting-Assisted Patterning: A Lithography-Free Route to Synthesize Black and Colored Silicon DOI 10.1021/acsami.3c08533 Typ Journal Article Autor Farhadi A Journal ACS Applied Materials & Interfaces Seiten 44087-44096 Link Publikation -
2024
Titel Black goes green: single-step solvent exchange for sol-gel synthesis of carbon spherogels as high-performance supercapacitor electrodes DOI 10.1039/d3ya00480e Typ Journal Article Autor Salihovic M Journal Energy Advances Seiten 482-494 Link Publikation -
2024
Titel Controlling Plasmonic Fields at the Nanoscale within Heterometallic Nanostructures Typ PhD Thesis Autor Joshua Piaskowski Link Publikation -
2023
Titel Rh in the gap: maximizing E-field enhancement within nanorod heterodimers DOI 10.1039/d3tc00957b Typ Journal Article Autor Piaskowski J Journal Journal of Materials Chemistry C Seiten 10872-10883 -
2025
Titel Optimizing Catalyst Location within Nanostructured Photoelectrodes DOI 10.1021/acsami.5c11956 Typ Journal Article Autor Farhadi A Journal ACS Applied Materials & Interfaces Seiten 48670-48679 Link Publikation -
2025
Titel Tuning the spontaneous emission of CdTe quantum dots with hybrid silicon–gold nanogaps DOI 10.1039/d5ra04583e Typ Journal Article Autor Al-Hamadani A Journal RSC Advances Seiten 29053-29062 Link Publikation -
2025
Titel Correction: Tuning the spontaneous emission of CdTe quantum dots with hybrid silicon–gold nanogaps DOI 10.1039/d5ra90101d Typ Journal Article Autor Al-Hamadani A Journal RSC Advances Seiten 32117-32117 Link Publikation -
2020
Titel Spatioselective Deposition of Passivating and Electrocatalytic Layers on Silicon Nanowire Arrays DOI 10.1021/acsami.0c14013 Typ Journal Article Autor Wendisch F Journal ACS Applied Materials & Interfaces Seiten 52581-52587 Link Publikation -
2020
Titel Large-Scale Synthesis of Highly Uniform Silicon Nanowire Arrays Using Metal-Assisted Chemical Etching DOI 10.1021/acs.chemmater.0c03593 Typ Journal Article Autor Wendisch F Journal Chemistry of Materials Seiten 9425-9434 Link Publikation -
2020
Titel Nanostructured Silicon in Three-Dimensions Typ PhD Thesis Autor Fedja Jan Wendisch -
2022
Titel Electrochemical Synthesis of Plasmonic Nanostructures DOI 10.3390/molecules27082485 Typ Journal Article Autor Piaskowski J Journal Molecules Seiten 2485 Link Publikation -
2020
Titel Morphology-Graded Silicon Nanowire Arrays via Chemical Etching: Engineering Optical Properties at the Nanoscale and Macroscale DOI 10.1021/acsami.9b21466 Typ Journal Article Autor Wendisch F Journal ACS Applied Materials & Interfaces Seiten 13140-13147 Link Publikation -
2022
Titel Self-Assembled Au Nanoparticle Monolayers on Silicon in Two- and Three-Dimensions for Surface-Enhanced Raman Scattering Sensing DOI 10.1021/acsanm.2c01904 Typ Journal Article Autor Bartschmid T Journal ACS Applied Nano Materials Seiten 11839-11851 Link Publikation -
2021
Titel Anisotropic silicon nanowire arrays fabricated by colloidal lithography DOI 10.1039/d1na00259g Typ Journal Article Autor Rey M Journal Nanoscale Advances Seiten 3634-3642 Link Publikation -
2021
Titel Selective Enhancement of Surface and Bulk E-Field within Porous AuRh and AuRu Nanorods DOI 10.1021/acs.jpcc.1c08699 Typ Journal Article Autor Piaskowski J Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 27661-27670 Link Publikation -
2021
Titel Recent Advances in Structuring and Patterning Silicon Nanowire Arrays for Engineering Light Absorption in Three Dimensions DOI 10.1021/acsaem.1c02683 Typ Journal Article Autor Bartschmid T Journal ACS Applied Energy Materials Seiten 5307-5317 Link Publikation
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2024
Link
Titel Spatioselective Deposition of Passivating and Electrocatalytic Layers on Silicon Nanowire Arrays - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14610062 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Self-Assembled Au Nanoparticle Monolayers on Silicon in Two- and Three-Dimensions for Surface-Enhanced Raman Scattering Sensing - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506749 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
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Titel Selective Enhancement of Surface and Bulk E-Field within Porous AuRh and AuRu Nanorods - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506740 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Rh in the gap: maximizing E-field enhancement within nanorod heterodimers - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506766 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Morphology-Graded Silicon Nanowire Arrays via Chemical Etching: Engineering Optical Properties at the Nanoscale and Macroscale - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506712 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Dewetting-Assisted Patterning: A Lithography-Free Route to Synthesize Black and Colored Silicon - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506600 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Au Nanoparticles@Si Nanowire Oligomer Arrays for SERS: Dimers Are Best - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14506772 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2020
Link
Titel Large-Scale Synthesis of Highly Uniform Silicon Nanowire Arrays Using Metal-Assisted Chemical Etching - DATASETS DOI 10.5281/zenodo.14501847 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link
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2022
Titel Invited lecture at the Novel Optical Materials and Applications (NOMA) 2022, Maastricht (organized by Optica) Typ Personally asked as a key note speaker to a conference Bekanntheitsgrad Continental/International -
2021
Titel Förderungspreis für Chemie Typ Research prize Bekanntheitsgrad National (any country) -
2021
Titel AK-Wissenschaftspreis Typ Research prize Bekanntheitsgrad Regional (any country) -
2024
Titel Förderungspreis für Chemie Typ Research prize Bekanntheitsgrad National (any country) -
2024
Titel AK-Wissenschaftspreis Typ Research prize Bekanntheitsgrad Regional (any country) -
2024
Titel Invited lecture at the 14th Meeting on Nanoscience Advance organized by the French CNRS in Porquerolles, FR Typ Personally asked as a key note speaker to a conference Bekanntheitsgrad Continental/International -
2023
Titel Keynote invited lecture of the International Lecture Series on Nanophotonics (1 hour), Ludwig Maximilian University, Typ Personally asked as a key note speaker to a conference Bekanntheitsgrad Continental/International -
2023
Titel Best presentation award "Rising Star in Nanoscience and Nanotechnology" at the 2023 IEEE International Conference "Nanomaterials and Properties" Typ Poster/abstract prize Bekanntheitsgrad Continental/International
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2021
Titel BioMat-TEM: TRANSMISSION ELECTRON MICROSCOPY LAB FOR NANO-IMAGING AND -ANALYTICS OF FUNCTIONAL SOLID STATE AND BIOLOGICAL MATERIALS Typ Capital/infrastructure (including equipment) Förderbeginn 2021 -
2024
Titel DOC Stipendium (PhD fellowship) Typ Fellowship Förderbeginn 2024 -
2024
Titel Field-Enhanced Photomethanation at Nanoscale Gaps Typ Travel/small personal Förderbeginn 2024