Ausleseschema für die Festkörper 229Th-Kernuhr

Der energiearme angeregte Zustand des Kerns Thorium-229 (229Th) fasziniert Forscher seit Jahrzehnten. Mit der Anregungsenergie im Bereich der ultravioletten Strahlung ist dies der einzige bekannte Kernzustand, der für die Lasermanipulation zugänglich ist. Dieses System eröffnet viele neue Anwendungen, von Tests zu zeitlichen Variationen der grundlegenden Interaktionskonstanten bis hin zu technologischen Implementierungen als ultrapräzise "Optische Atomuhr". Während der genaue Wert der ersten Anregungsenergie des 229. Kerns noch unbekannt ist, wurden erhebliche Fortschritte bei der Eingrenzung des Unsicherheitsintervalls erzielt. Alle jüngsten Ergebnisse legen die Energie zwischen 7,8 eV und 8,3 eV. Dies liegt im Transmissionsbereich von VUV-Materialien mit großer Bandlücke wie Fluoridkristallen. Somit wird es möglich, 229Th in eine Festkörpermatrix einzubetten und eine große Anzahl von Kernen optisch anzusprechen. Für den Atomuhrbetrieb ist es nicht nur notwendig, den Zustand des Atoms manipulieren zu können, sondern auch den Zustand lesen zu können. Für den 229Th-Kern sind nur zwei Energieniveaus für die optische Manipulation zugänglich, die in Atomuhren verwendeten Standardausleseschemata funktionieren nicht. Dieses Projekt zielt darauf ab, ein Ausleseschema für eine Festkörper-Kernuhr zu entwickeln, das auf der Kernquadrupolresonanzspektroskopie (NQRS) basiert. Die Wechselwirkung des nuklearen Quadrupolmoments mit dem Gradienten des elektrischen Feldes des Kristalls bewirkt die Aufspaltung der Kernzustände. Da der angeregte Kernzustand einen anderen Kernspin als der Grundzustand hat, sind die Aufteilungen für jeden Kernzustand einzigartig. NQRS kann zum zerstörungsfreien Auslesen des Kernzustands während des Taktbetriebs verwendet werden. Darüber hinaus liefert das NQRS wertvolle Informationen über die mikroskopische Struktur von 229Th-Atomen, die in das Kristallgitter des Wirtsfluoridkristalls dotiert sind.

Das Hauptziel dieses Projekts war die Entwicklung einer neuartigen "Festkörper-Kernuhr", die einen einzigartigen, energiearmen Kernübergang in Thorium-229 (229Th) nutzt. Eine solche Uhr würde die derzeit präzisesten Zeitmessgeräte übertreffen, da sie sich auf einen nuklearen Übergang stützt, der viel weniger empfindlich auf äußere Störungen reagiert als atomare Übergänge. Um dieses Ziel zu erreichen, war eine Reihe von Schritten erforderlich, von der Züchtung von Kristallen, die 229Th enthalten, bis zur Entwicklung eines neuartigen Spektrometers zum Auslesen der Kernsignale. Um die Isotope einzubetten, züchteten wir Kalziumfluoridkristalle (CaF), die mit 229Th dotiert waren, sowie Uran-235 (235U) und Neptunium-237 (237Np) zum Vergleich und zur Kalibrierung. Dieser Prozess erforderte präzise Temperaturkontrollen, um sicherzustellen, dass die entstehenden Kristalle transparent und gleichmäßig dotiert sind. Wir erreichten Dotierungsgrade von etwa 510^18 Atomen/cm für Thorium und 10^19 Atomen/cm für Uran und Neptunium. Obwohl die mit Uran dotierten Kristalle einen signifikanten Paramagnetismus aufwiesen - das Kernsignal war unter unseren Bedingungen nicht nachweisbar -, half uns das Experiment zu verstehen, wie Dotierungskonzentration und Verunreinigungen unsere Messungen beeinflussen. Parallel zur Kristallzüchtung führten wir theoretische Berechnungen (unter Verwendung der Dichtefunktionaltheorie) durch, um die Kernquadrupolresonanzfrequenz (NQR) von 229Th in CaF vorherzusagen. Anschließend führten wir Mössbauer-Spektroskopie an den mit Neptunium dotierten Proben durch und stellten eine inhomogene Verbreiterung der Spektrallinien fest. Dies deutet darauf hin, dass die inhomogene Verbreiterung wahrscheinlich durch eine zu hohe Konzentration der Dotierstoffe verursacht wird. Das Verständnis und die Beseitigung dieses Effekts sind für Uhrenanwendungen von entscheidender Bedeutung. In Zusammenarbeit mit Forschern des JILA haben wir außerdem die Vakuum-Ultraviolett (VUV)-Laserkamm-Spektroskopie eingesetzt, um die 229Th-Hyperfeinspaltung in einer Calciumfluorid-Umgebung aufzulösen. Basierend auf diesen Messungen führte unser Labor in Wien NQR-Scans um 234 MHz bei niedriger Temperatur (15 K) durch, wo die Resonanz erwartet wird. Obwohl wir einige mögliche Signale identifiziert haben, sind wir durch Ring-Down-Artefakte unserer Detektionsschaltung eingeschränkt, die dem Resonanzsignal ähnlich sehen. Laufende Arbeiten zielen darauf ab, das Detektionsschema zu verfeinern, indem die Messwiederholungen erhöht, der Frequenzbereich angepasst und die Dotierung des Kristalls verringert wird, um die Kernrelaxationszeiten zu verlängern. Ein wichtiger technologischer Meilenstein war die Entwicklung eines NQR-Spektrometers mit superregenerativem Empfänger (SRR). Dieses kompakte, energieeffiziente Design durchläuft zyklisch Oszillations- und Quenchphasen und verstärkt schwache HF-Kernsignale. In der Zukunft könnte eine Festkörper-Kernuhr auf der Grundlage des SRR-Konzepts betrieben werden, was eine hohe Präzision in Bereichen wie Satellitennavigation, Telekommunikation und physikalischen Grundlagenversuchen ermöglichen könnte.