Protonengekoppelter Elektronentransfer in Heliumtröpfchen

Superfluide Helium-Nanotröpfchen haben kürzlich ihre Fähigkeiten als Nanokryostaten für die Echtzeituntersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkungsprozessen neuartiger molekularer Systeme und Cluster bewiesen. In zwei vorangegangenen Projekten wurde die Femtosekunden- Spektroskopie für Molekülen, die im Inneren von Heliumtröpfchen befinden, entwickelt und theoretische Ansätze zur Simulation und Interpretation dynamischer Prozesse getestet. Das aktuelle Projekt baut auf diesen Entwicklungen auf und untersucht photoinduzierte protonengekoppelte Elektronentransferprozesse (engl. proton coupled electron transfer, PCET) in Clustern bestehend aus einem Chromophormolekül und einigen Lösungsmittelmolekülen. PCET ist eine besondere Klasse von Wasserstofftransferprozessen, die aufgrund ihres sequentiellen Charakters des Elektronen- und Protonentransfers einen energetisch günstigen Reaktionspfad verfolgen. In dem Projekt sollen beide PCET-Reaktionsrichtungen eigens untersucht werden, nämlich vom photoangeregten Chromophor zu den umgebenden Lösungsmittelmolekülen und umgekehrt. Dieser Ansatz soll erstens einen neuen Weg für Echtzeit-Untersuchungen von Molekülaggregaten eröffnen, indem die Überlegenheit der Heliumtröpfchen in Bezug auf Kühlung und Stabilisierung gegenüber anderen Zugängen demonstriert wird. Zweitens soll das Zeitverhalten von PCET- Prozessen, die von Lösungsmittelmolekülen zu Chromophoren ablaufen, zum ersten Mal vollständig charakterisiert werden, was für die Umwandlung von Sonnenenergie in Kraftstoffe von Bedeutung sein könnte. Das Projekt wird in den Laboratorien für Femtosekunden-Spektroskopie am Institut für Experimentalphysik der TU Graz durchgeführt, in Zusammenarbeit mit Forschenden der Universität von Toulouse.