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Immobilisierung von Mangan Katalysatoren

Immobilization of Manganese Catalysts Using Ionic Liquids

Zita Csendes (ORCID: 0000-0001-9133-9728)
  • Grant-DOI 10.55776/T1016
  • Förderprogramm Hertha Firnberg
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.10.2018
  • Projektende 31.10.2021
  • Bewilligungssumme 234.210 €

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (100%)

Keywords

    Manganese Catalyst, Pincer Complex, Hydrogenation, Supported Ionic Liquid Phase, Ionic Liquid

Abstract Endbericht

KatalytischenReduktion polarer Mehrfachbindungen- wie zum Beispiel Carbonylverbindungen - mit molekularem Wasserstoff spielen eine große Rolle in der modernen organischen Synthesechemie und wird hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings wäre es wünschenswert Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität in Zukunft durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. In diesem Zusammenhang ist die Darstellung von wohldefinierten Mangankatalysatoren, die eine vergleichbare oder sogar höhere Aktivität aufweisen, sehr vielversprechend. Mangan ist das dritthäufigste Übergangsmetall in der Erdkruste, kostengünstig, und zeigt eine geringe Toxizität. Überdies erlaubt eine Immobilisierung der neuen Katalysatoren mit der SILP (Supported Ionic Liquid Phase) Methode die leichte Abtrennung des molekularen Katalysators bzw eine Anwendung unter continous flow Bedingungen. Das Hauptziel dieses Projektes ist (i) die Entwicklung neuer katalytisch ablaufender Reaktionen, basierend auf unseren Entdeckungen auf dem Gebiet von definierten Mn(I) Verbindungen, (ii) die Anwedung der neuen Komplexe für Hydrierungsreaktionen, vor allem von Carbonylverbindungen, und (iii) die Immobilisierung der neuen Katalysatoren unter der Verwendung der SILP Methode und die Charakerisiewung der neuen SILP Katalystoren. Dieses Projekt soll fundamental neue Erkenntnisse für Bindungsaktivierungen gewinnen, und so zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierten Reaktionen führen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich war, und welche umweltfreundlich und nachhaltig sind.

In Summe lieferte dieses Projekt fundamental neue Erkenntnisse im Bereich "Katalyse mittels unedlen Metallen", und führte zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierter Reaktionen, welche umweltfreundlich und nachhaltig sind. Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit gibt es einen großen Bedarf an der Entdeckung neuer katalytisch ablaufender Reaktionen. Wir sind an der katalytischen Reduktion (Hydrierung) von Mehrfachbindungen mittels molekularen Wasserstoffes interessiert. Solche Reaktionen spielen eine sehr wichtige Rolle in der Herstellung von Aromastoffen, Parfüms oder Feinchemikalien und werden hervorragend durch viele Edelmetalle wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Allerdings ist es sinnvoll Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. Mangan ist in diesem Zusammenhang von besonderem Interesse, da es das dritthäufigste Übergangsmetall in der Erdkruste und damit praktisch unbegrenzt vorhanden und auch nicht giftig ist. Im Zuge dieses Projektes wurde ein neuer Mangan-basierter Katalysator hergestellt und auch erfolgreich als Katalysator in der Hydrierung von wichtigen Substanzklassen, wie Aldehyde und Ketone zu Alkoholen, eingesetzt. Wir konnten einen weiteren Mangan-basierten Katalysator für die E-selektive Semihydrierung von Alkinen einsetzen.

Forschungsstätte(n)
  • Technische Universität Wien - 100%
Internationale Projektbeteiligte
  • Luis F. Veiros, University of Lisbon - Portugal

Research Output

  • 40 Zitationen
  • 3 Publikationen
  • 2 Disseminationen
Publikationen
  • 2022
    Titel E-Selective Manganese-Catalyzed Semihydrogenation of Alkynes with H2 Directly Employed or In Situ-Generated
    DOI 10.1021/acscatal.1c06022
    Typ Journal Article
    Autor Farrar-Tobar R
    Journal ACS Catalysis
    Seiten 2253-2260
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Selective Manganese-Catalyzed Semihydrogenation of Alkynes with in-situ Generated H2 from KBH4 and Methanol
    DOI 10.33774/chemrxiv-2021-bk2t8
    Typ Preprint
    Autor Farrar-Tobar R
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Selective Manganese-Catalyzed Semihydrogenation of Alkynes with in-situ Generated H2 from KBH4 and Methanol
    DOI 10.26434/chemrxiv-2021-bk2t8
    Typ Preprint
    Autor Farrar-Tobar R
    Link Publikation
Disseminationen
  • 2022
    Titel Twitter
    Typ Engagement focused website, blog or social media channel
  • 2020
    Titel Presentation
    Typ A talk or presentation

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