Interatomarer Coulomb Zerfall durch Elektronenstoß

Interatomarer (oder intermolekularer) Coulomb Zerfall (ICD) ist ein wichtiger auftretender Prozess bei der Wechselwirkung von Photonen oder energiereichen Alpha-Teilchen mit schwach gebundenen Systemen wie zum Beispiel Clustern. ICD ist in Clustern ein Relaxationsmechanismus sobald ein einzelnes Loch in der Elektronenhülle erzeugt wurde. Dabei wird elektronische Energie, die durch ursprüngliche Ionisierung oder Anregung eines Atoms oder Moleküls deponiert wurde, zu einem Nachbarn im Cluster transferiert. Dieser Nachbar wird dabei ionisiert, d.h. elektronische Energie wird in kinetische Energie von zwei Ionen und einem Elektron im Kontinuum umgewandelt. Während eine Vielzahl von theoretischen Arbeiten und Photoionisationsexperimenten in der Zwischenzeit durchgeführt worden sind, existieren keine Experimente zu Elektronenstoß-induzierten ICD. Letzteres wird in diesem Projekt untersucht, bei dem Löcher in der Elektronenhülle durch Elektronenstossanregung oder Elektronenionisation in Clustern erzeugt werden. Das Ziel ist dann, ICD sowohl in atomaren als auch molekularen Clustern nachzuweisen. Die durch ICD erzeugte Coloumbexplosion eines Clusters wird massenspektrometrisch nachgewiesen, wobei die kinetische Energie der Clusterfragmentionen als Funktion der ursprünglichen Elektronenenergie bestimmt wird. Ein weiterer Prozess, der in diesem Projekt untersucht wird, ist der Interatomare Coulomb Elektroneneinfang (ICEC). In diesem Prozess lagert man ein Elektron an ein Atom eines Clusters an, und die deponierte Überschussenergie wird an einen Nachbarn im Cluster abgegeben. Der ICEC-Prozess wird mit der Ionsiation dieses Nachbarn abgeschlossen. Ausführliche theoretische Beschreibungen von ICEC, die den Querschnitt für diesen Prozess in Abhängigkeit der anfänglichen Elektronenenergie berechnen, sind verfügbar; die erhoffte experimentelle Verifizierung kann hier erreicht werden. Messungen mit schon theoretisch untersuchten Systemen, wie zum Beispiel hydratisierte zweifach geladene Erd-Alkali-Metalle, werden durchgeführt. Die Theorie zeigte auch, daß der ICEC Querschnitt mit der Zahl der Wassermoleküle im Cluster linear ansteigt, was hier experimentell untersucht wird. Ähnlich, aber in Details unterschiedlich zu ICD, ist die Fragmentierung von ionisierten Dotiersubstanzen in Heliumtröpfchen. Dieser Prozess wird im dritten Forschungsschwerpunkt dieses Projektes untersucht. Dabei werden zumindest zwei Löcher in Elektronenhüllen im dotierten Tröpfchen erzeugt, wie zum Beispiel zwei angeregte metastabile Helium Atome. Die Abgabe der Anregungsenergien zum Dotierstoff führt zur Ionisation und nachfolgend zu einer Ladungstrennung. Der Vergleich mit ICD und ICEC wird die große chemische Mannigfaltigkeit von Elektronenstoßprozessen zeigen. Darüber hinaus werden die geplanten Untersuchungen immense Fortschritte für das Verständnis von Elektronenstoßprozessen bedeuten, da neue grundlegende Reaktionskanäle entdeckt werden könnten.

Es ist mittlerweile bekannt, dass niederenergetische Elektronen sehr effektiv und auch selektiv chemische Bindungen in Materie brechen können. Dies gilt beispielsweise auch für biologisches Gewebe, und niederenergetische Elektronen sind daher auch für Strahlenschäden, die beispielsweise durch radioaktive Strahlung oder Röntgenstrahlung entstehen, zu einem wesentlichen Teil verantwortlich. Diese Elektronen werden im Gewebe beim Durchgang von hochenergetischer Strahlung freigesetzt und verursachen dann auf der molekularen Ebene Bindungsbrüche im biologischen Material. Die exakten Reaktionswege zur Erzeugung dieser niederenergetischen Elektronen und der nachfolgenden Schädigung durch diese Teilchen sind allerdings noch nicht völlig geklärt. In diesem Projekt konnten wir erfolgreich einen fundamentalen Reaktionsweg von niederenergetischen Elektronen experimentell beweisen. Dies konnte mittels eines Reaktionsmikroskops, bei dem alle geladenen Teilchen nach der Reaktion detektiert werden, nachgewiesen werden. Bei der Reaktion handelt es sich um den sogenannten interatomaren Coulombzerfall, der bei benachbarten Atomen oder Molekülen stattfinden kann. Dabei entfernt ein freies niederenergetisches Elektron ein gebundenes Elektron eines Atoms, wobei auch Überschussenergie in dieses Atom eingebracht wird. Diese Überschussenergie wird zum benachbarten Atom transferiert, wo ein weiteres Elektron losgelöst wird. Es bleiben zwei geladene Atome übrig, die sich stark abstoßen und voneinander wegbewegen. Dieses Experiment zeigte, dass ein einzelnes Elektron in dieser Reaktion insgesamt zwei weitere langsame Elektronen und zwei Ionen erzeugt, die ihrerseits Schaden in Materie verursachen können. In einem anderen Teilprojekt wurden ebenfalls Reaktionen von langsamen Elektronen untersucht, wobei hier aber der Schwerpunkt auf die Erforschung der molekularen Prozesse nach dem Einfang des Elektrons gelegt wurde. Im Rahmen der Untersuchungen konnte erstmals ein vorgeschlagener Reaktionsweg experimentell bestätigt werden, bei dem ein einzelnes Elektron einen Doppelstrangbruch in hydratisierter DNA erzeugt. Auf Basis von Experimenten mit DNA Bausteinen konnten wir zeigen, dass die Wasserumgebung für diesen Prozess eine entscheidende Rolle spielt. Neben der elektroninduzierten Bildung eines OH- Radikals, dass für einen Strangbruch am Ort des Elektroneneinfangs sorgt, wird in dieser Umgebung das eingefangene Elektron wieder emittiert und dieses komplettiert den Doppelstrangbruch am gegenüberliegenden Strang. Mit diesen Experimenten konnten wesentliche Erkenntnisse über die Entstehung von Strahlenschäden auf der molekularen Ebene gewonnen werden.