Neue Kohlenstoff-Wasserstoff Aktivierungskomplexe

Eine der größten chemischen Herausforderungen ist der selektive Kohlenstoff-Wasserstoff-Bindungsbruch verbunden mit einer weiteren Derivatisierung zu wirtschaftlich relevanten Produkten, speziell bei gesättigten und reaktionsträgen Kohlenwasserstoffen, den Alkanen, die den Hauptbestandteil des Erdöls und Erdgases darstellen. In sogenannten "Aktivierungsprozessen" betritt ein Molekül die Koordinationssphäre eines Metalkomplexes als Ligand, d.h. das Molekül(fragment) wird befähigt an Reaktionen teilzunehmen, die in der Abwesenheit des Metalkomplexes nicht oder nur langsam stattfinden würden. Alkane waren jene Verbindungen, die zuletzt "aktiviert" werden konnten. Die Ziele dieses Projektes sind Entwicklung und Charakterisierung von neuen Liganden sowie deren Verwendung für die Herstellung von neuen Halbsandwichkomplexen mit hemilabil gebundenen Liganden wie Kohlenmonoxid oder Phosphinen als potentielle Vorläufer von C-H Aktivierungsreaktionen. Das Projekt beteht aus 3 Teilen: 1. Synthese von neuen, sterisch anspruchsvolleren Trisiminoborat-Liganden mit höherem Stabilisierungspotential (verglichen mit den fast ausschließlich verwendeten Pentamethylcyclopentadienyl- und Trispyrazolylborat-Systemen). 2. Synthese von neuen Carbonyl- und oder Carbonyl/Phosphin-hältigen Übergangsmetallkomplexen (d9 Metall Rhodium bevorzugt) mit Dienyl- und Carboran-Liganden, die sowohl höheren sterischen Anspruch als auch höhere Stabilisierung zeigen. 3. Anwendung der neuen Metallkomplexe mit maßgeschneidertem Ligandendesign auf stöchiometrische C-H Aktivierungsreaktionen (Detektion und Isolierung von Alkylhydridkomplexen) und die Ausweitung auf die anspruchsvolle katalytische C-H Aktivierung mit direkter Funktionalisierung zu synthetisch brauchbaren Produkten. Die letzten Berichte bestätigen das hohe Potential der metallorganischen Chemie, Alkan C-H Aktivierungen katalytisch durchführen zu können, was ein Meilenstein in Richtung einer effizienten und umweltschonenenden Verwertbarkeit von Erdgas- und Rohölquellen mit großen wirtschaftlichen Auswirkungen wäre.