Stochastische TDDFT auf einem Gitter

Ultraschnelle Laser-Technologie hat den Weg zur Messung von physikalischen Prozessen unter noch nie dagewesenen Bedingungen eröffnet und damit in der Telekommunikation, Che- mie, Medizin und Bio-Technologie zu großen Fortschritten geführt. Heutzutage haben die La- serpulse eine Dauer von Attosekunden erreicht, sodass Untersuchungen der Elektronendyna- mik in Atomen, Molekülen und Feststoffen auf den natürlichen Zeitskalen der Elektronen mög- lich sind. Die Verfügbarkeit neuer zuverlässiger Laserquellen bietet die Möglichkeit, ultraschnel- le "Kameras", die mikroskopische Prozesse mit bisher unerreichter zeitlicher Auflösung filmen können, zu bauen, und verspricht damit neue Anwendungen in der Elektronik, Photonik und der medizinischen Diagnostik. Experimentelle Durchbrüche in der ultraschnellen Optik erhöhen aber auch die Herausfor- derungen an die theoretischen Physiker und Modellierer. Diese streben ein Verständnis der zugrundeliegenden Physik, sowie Implementierungen von zuverlässigen Algorithmen zur Simu- lation dieser Prozesse an, um eindeutige Informationen aus den experimentellen Daten zu er- halten. Das Problem dabei ist, dass starke Laserfelder das Elektronenplasma anregen und dadurch Vielteilchen-Effekte eine zentrale Rolle spielen. Im Weiteren interagieren reale Syste- me mit ihrer Umgebung. Die so entstehende Korrelation zwischen dem System und der Umwelt führt zum Verlust der Quantenkohärenz. Jüngste Untersuchungen ultraschneller Phänomene haben gezeigt, dass ihre adäquate numerische Simulation die Einbeziehung von Elektron- Elektron-Wechselwirkungen und Kopplungen mit der Umgebung über die herkömmlich verwen- deten Näherungen hinaus erfordert. Die derzeit verfügbaren Methoden werden allerdings, wenn sie auf Systeme mit vielen in Wechselwirkung tretenden Elektronen angewandt werden, viel zu aufwendig. Diese Herausforderungen können mit einem neuartigen Ansatz, der stochastischen zeitab- hängigen Dichte-Funktionaltheorie (STDDFT) gelöst werden. In diesem Ansatz werden die komplizierte Mehrkörperdynamik und die Interaktion mit der Umwelt auf ein System von nicht- wechselwirkenden Quasiteilchen abgebildet. Diese Theorie wurde zwar schon vor Kurzem for- muliert, aber bisher nur auf einfache Atome angewendet. Wir sehen ein großes Potential darin diese Methode auf Attosekunden-Prozesse in Halbleitern und Nanostrukturen zu verallgemei- nern. Das Hauptziel unseres Forschungsprojekts ist daher eine theoretische Beschreibung der ultra-schnellen Elektronen-Dynamik in periodischen Festkörpern im Rahmen der STDDFT, so- wie eine Implementierung dieser Methode für periodische Systeme bis hin zu Halbleiter- Nanostrukturen zu erreichen. Wir erwarten, dass unsere Arbeit einen neuen universellen Zu- gang darstellt ultraschnellen Phänomenen und die Physik offener Quantensysteme zu be- schreiben.

Ultraschnelle Laser-Technologie hat den Weg zur Messung von physikalischen Prozessen unter noch nie dagewesenen Bedingungen eröffnet und damit in der Telekommunikation, Chemie, Medizin und Bio-Technologie zu großen Fortschritten geführt. Heutzutage haben die Laserpulse eine Dauer von Attosekunden erreicht, sodass Untersuchungen der Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und Feststoffen auf den natürlichen Zeitskalen der Elektronen möglich sind. Experimentelle Durchbrüche in der ultraschnellen Optik erhöhen aber auch die Herausforderungen an die theoretischen Physiker und Modellierer. Diese streben ein Verständnis der zugrundeliegenden Physik, sowie Implementierungen von zuverlässigen Algorithmen zur Simulation dieser Prozesse an, um eindeutige Informationen aus den experimentellen Daten zu erhalten. Das Problem dabei ist, dass starke Laserfelder das Elektronenplasma anregen und dadurch Vielteilchen-Effekte eine zentrale Rolle spielen. Im Weiteren interagieren reale Systeme mit ihrer Umgebung. Die so entstehende Korrelation zwischen dem System und der Umwelt führt zum Verlust der Quantenkohärenz. Jüngste Untersuchungen ultraschneller Phänomene haben gezeigt, dass ihre adäquate numerische Simulation die Einbeziehung von Elektron-Elektron-Wechselwirkungen und Kopplungen mit der Umgebung über die herkömmlich verwendeten Näherungen hinaus erfordert. Diese Herausforderungen wurden mit der stochastische Wellenfunktion und Density-Matrix-Ansätze von zeitabhängigen Dichte-Funktionaltheorie gelöst. In diesem Ansatz werden die komplizierte Mehrkörperdynamik und die Interaktion mit der Umwelt auf ein System von nicht-wechselwirkenden Quasiteilchen abgebildet. Wir haben diese Ansätze in den VASP-Code implementiert, der sowohl in der Wissenschaft als auch in der Industrie am häufigsten verwendet wird. Wir entwickelten die nicht-Markovsche Theorie der reinen Dephasierung in Halbleitern und Dielektrika, die durch einen wenige Femtosekunden dauernden Infrarotpuls angeregt wird. Numerische Simulationen haben gezeigt, dass zeitabhängige Raten eine zeitlich hohe Dephasierung ermöglichen, um die Hauptmerkmale des Spektrums hoher Harmonischer erfolgreich zu reproduzieren und eine Überschätzung der Ladungsträgerpopulation nach dem Puls zu vermeiden, was ein häufiges Problem der Markov-Näherung ist. Darüber hinaus analysierten wir theoretisch die Mechanismen der Riesen-Stokes-Verschiebung in ternären Halbleiternanokristallen. Wir fanden heraus, dass dieses Phänomen durch die Rekombination eines durch nicht eingefangene Elektronen gebildeten polarischen Zustands und eines mit Phononen wechselwirkenden eingefangenen Lochs erklärt wird.