Simulation von Austauschprozessen in Festkörpern

Die kontrollierte Herstellung von Nanostrukzturen mit genau definierten mechanischen, elektrischen und optischen Eigenschaften bildet die Grundlage für die Entwicklung von nanotechnologischen Anwendungen. In diesem Projekt werden wir mit Hilfe von Computersimulationen die mikroskopischen Prozesse untersuchen, welche zur Bildung von Nanostrukturen in PbTe/CdTe führen. Diese zwei Verbindungen sind nicht mischbar, was bedeutet, dass sie sich trennen, wenn das System sich dem thermodynamischen Gleichgewicht nähert, eine Eigenschaft welche zur Selbstorganisation einer Vielfalt von Nanostrukturen ausgenutzt werden kann. PbTe Quantentöpfe (quantum wells) und Quantenpunkte (quantum dots) eingebettete in CdTe kennzeichnen sich durch ihre intensive Emission im mittleren Infrarotspektrum aus. Unsere numerischen Untersuchungen werden durch Experimente motiviert, bei denen morphologische Transformationen von PbTe/CdTe Strukturen während des Kristallwachstums oder des anschließenden Aushärtens beobachtet wurden. Der mikroskopische Mechanismus, welcher diese Transformationen verursacht, ist jedoch unbekannt. In diesem Projekt werden wir mit Hilfe moderner Simulationsverfahren die mikroskopischen Prozesse untersuchen, welche das Wachstum von Nanostrukturen verursachen. Wir erwarten, dass die Ergebnisse dieses Projekts helfen werden, die morphologischen Transformationen, die in PbTe/CdTe und anderen nicht mischbaren Systemen vorkommen, zu verstehen und letztlich zu einer besseren Kontrolle der Herstellung komplexer Nanostrukturen führen.

Im Projekt wurde die Diffusion von Kationzwischengitteratomen in Bleitellurid (PbTe) und Cadmiumtellurid (CdTe) mittels Neuronales-Netzwerk-basierter Molekulardynamik-Simulationen analysiert. Für die beiden Materialien wurden drei neuronale Neuronales-Netzwerk-Potentiale mit den aus den ab-initio-Berechnungen erhaltenen Energien und Kräften unabhängig trainiert. Die Molekulardynamik-Simulationen von PbTe- und CdTe-Superzellen mit einem Kationzwischengitteratom wurden mit diesen Potentialen im Temperaturbereich von 700 K bis 1200 K mit dem Intervall von 50 K durchgeführt. Die erhaltenen Trajektorien wurden anschließend analysiert. Der Zwischengitteratom-Diffusionskoeffizient wurde für jede Trajektorie durch Berechnung der mittleren quadratischen Verschiebung gemessen. Zwei verschiedene Diffusionsmechanismen wurden identifiziert, bezeichnet als Sprung und Austausch. Ein Sprung ist ein Übergang des Zwischengitteratoms zwischen zwei benachbarten energetischen Minima im Gitter, während ein Austausch das Herausdrücken eines der Gitteratome in eine neue Zwischengitterstelle durch das Zwischengitteratom bezeichnet. PbTe-Trajektorien enthalten mehr Austausche als Sprünge und in CdTe ist das umgekehrt. In den beiden Systemen sind die Austausche jedoch länger als Sprünge. Die Resultate für die drei unabhängig trainierten neuronalen Netzwerke wurden verglichen. Die Aktivierungsenergien für die gesamte Diffusion und für die getrennten Mechanismen wurden aus der Temperaturabhängigkeit des Diffusionskoeffizients und der Anzahl der Sprünge und Austausche extrahiert. Für die beiden Systeme waren die Werte der Aktivierungsenergien für die verschiedenen neuronalen Netzwerke vergleichbar. Durch Berücksichtigung getrennter Diffusionsmechanismen wurde die analytische Temperaturabhängigkeit des Diffusionskoeffizients genauer an die Simulationdaten angepasst, als durch Verwendung nur einer einzigen Aktivierungsenergie.