Elektronenrekombinationsprozess während der laserinduzierten Doppelionisierung von Atomen und Molekülen

Das Wissen über Elektronenstrukturen und die damit zusammenhängende Dynamik ist für viele moderne Technologien und Wissenschaften von grundlegender Bedeutung. Mit intensiven Femtosekundenlasern bietet die Starkfeldphysik unersetzliche Ansätze, um die Dynamik der Elektronen von Atomen und Molekülen auf natürliche Weise zu untersuchen. Kürzlich durchgeführte Forschungen in der Starkfeldphysik haben gezeigt, dass freigesetzte Elektronen von Atomen und Molekülen mit kinetischen Energien nahe Null von ihren Elternionen zurückgewonnen werden können, selbst wenn sie weit von ihnen entfernt sind. Eine solche Elektronenrekombinierung ist ein allgemeiner Vorgang und spielt eine wichtige Rolle bei der Wechselwirkung von Atomen und Molekülen mit dem starken Feld. Die Elektronenrekombination während der Doppelionisierung mit starkem Feld, auch als frustrierte Doppelionisation (FDI) bezeichnet, bietet eine neuartige Möglichkeit, die Dynamik der Mehrfachelektronen zu untersuchen. Die Mehrfachelektronendynamik, einschließlich der Wechselwirkung und der Korrelation zwischen Elektronen und Elektronen, spielt bei der Wechselwirkung von Licht mit Materie, von Atomen über Moleküle bis zu Festkörpern, eine wesentliche Rolle. Aufgrund der kinetischen Energie von nahezu null ist es wahrscheinlich, dass die elektronische Korrelation einen größeren Einfluss auf den FDI-Prozess hat als die übliche Doppelionisierung mit starkem Feld. Darüber hinaus kann die Elektronenrekombination während der dissoziativen Doppelionisierung von Molekülen, auch als dissoziative FDI bezeichnet, die molekulare Dissoziation direkt beeinflussen, indem das rekombinierte Elektron in bestimmten angeregten Zuständen gebracht wird. Heutzutage konzentriert sich die Forschung zur Elektronenrekombination hauptsächlich auf die Einzelionisierung von Atomen, und die Untersuchungen zu FDI beschränken sich auf einfache Moleküle wie H2, D2 und Argon-Dimer. Die Mehrfachelektronendynamik von FDI in Atomen und die dissoziative FDI von komplexeren Molekülen werdenbisher wegen technischer SchwierigkeitenbeiderUnterscheidungvon Elektronenrekombinationssignalen von starken Feldionisations- und Dissoziationssignalen selten untersucht. In diesem Antrag können mit Hilfe neuartiger Detektionsmethoden mit einem Reaktionsmikroskop, die kürzlich am Photonik Institut der TU Wien demonstriert wurden, vollständige kinematische Messungen aller beteiligten FDI-Partikel erreicht werden, so dass die Elektronenrekombinationssignale von anderen starken Feldsignalen getrennt werden können. Zusammen mit der von Prof. Andrius Baltuska geleiteten Gruppe schlägt der Antragsteller vor, die Elektronenrekombination während der Doppelionisierung von Atomen und Molekülen unter Verwendung zeitlich geformter Laserfelder, wie z. B. CEP-gesteuerte, wenige Zyklen und phasengesteuerte Zweifarbenimpulse, quantitativ zu untersuchen um die elektronische Korrelation von FDI von Atomen und Molekülen und die Kontrolle der molekularen dissoziativen Dynamik in dissoziativen FDI von mehratomigen Molekülen zu erreichen. Zusätzlich werden begleitende Simulationen zum Verständnis und zur Analyse von experimentellen Ergebnissen durchgeführt.

Dieses Projekt befasst sich mit der Elektronendynamik in einzelnen Molekülen, die durch starke Laserpulse ausgelöst wird. Die Proben einzelner Moleküle werden in der Gasphase in einer Ultrahochvakuumkammer präpariert. Der starke Laserpuls bezieht sich auf einen Laserpuls mit einer Pulsdauer von einigen zehn Femtosekunden und einer Pulsenergie von einigen zehn Mikrojoule. In einem solchen Laserfeld ist die von einem Elektron empfundene Kraft sehr hoch - bis zu 1~10% der Coulomb-Kraft im Wasserstoffatom. Viele interessante und grundlegende Phänomene wie Elektronentunnel-Ionisation, molekulare Dissoziation und Elektronenrückstreuung finden in diesem Bereich statt. Zwei unserer wichtigsten Ergebnisse in diesem Projekt sind (i) eine neue Methode zur quantitativen Bestimmung der Winkelabhängigkeit der laserinduzierten Elektronenionisation und (ii) die Bestimmung der Winkelabhängigkeit der Elektronenrückstreuung mit Hilfe dieser Methode. Die Ergebnisse (i) und (ii) werden in den folgenden beiden Abschnitten näher erläutert. (i) Wir haben eine neue Zeitbereichsmethode zur quantitativen Bestimmung der Winkelabhängigkeit der Ionisierung von Molekülen, die durch ein starkes Laserfeld induziert wird, demonstriert. Diese Methode basiert auf den Ionenausbeuten der Einzel- und Doppelionisation als Funktion der Zeitverzögerung im Bereich der laserinduzierten Rotationshalbwertszeit (20~22 Pikosekunden für CO2). Die bisherigen Methoden basieren auf der Winkelabtastung, um die Winkelabhängigkeit der molekularen Ionisation durch Messung der Ionenausbeute als Funktion des Winkels zwischen der Laserfeldpolarisation und der Molekülachse zu ermitteln, und sind daher stark von der Qualität der molekularen Ausrichtung abhängig. Unsere Zeitbereichsmethode ist robuster, da sie den Einfluss der Ausrichtungsqualität ausschließt, und liefert daher quantitativ genauere Ergebnisse als frühere Ansätze. (ii) Mit Hilfe der Time-Domain-Methode haben wir die Winkelabhängigkeit der Einzel- und Doppelionisation von CO2 in einem linear polarisierten starken Laserfeld ermittelt. Aus diesen Ergebnissen lässt sich die Winkelabhängigkeit der Elektronenrückstreuung ableiten. Die Winkelverteilung der Elektronenrückstreuung zeigt eine Spitze bei 51, was mit früheren Ergebnissen übereinstimmt, aber mit einer viel engeren Verteilung, da unsere Methode den Beitrag von Unvollkommenheiten der molekularen Ausrichtung ausschließt und somit genauer ist. Wir erhalten auch den Maximalwert der Winkelabhängigkeit (55) für die Elektronenrückstreuung im Falle der dissoziativen Doppelionisation. Der unterschiedliche Maximalwinkel zwischen der nicht-dissoziativen und der dissoziativen Doppelionisation von CO2 deutet darauf hin, dass die Winkelabhängigkeit der Elektronenrückstreuung durch den Zustand des Elternions beeinflusst wird, das während des ersten Ionisierungsschritts besiedelt wird.