Hochkorrelierte Systeme

Forschungsprojekt P 14699 Hochkorrelierte Systeme Peter BLAHA 27.11.2000 Die gewaltige Steigerung der Computerleistung in den letzten Jahren und die Entwicklung neuer Algorithmen erlaubt es heute, schwierige mathematische Probleme zu lösen. Eine der bedeutendsten konzeptionellen Entwicklungen auf dem Forschungsgebiet "Computational Physics and Chemistry" war die Formulierung (und Weiterentwicklung) der "Dichtefunktional-Theorie" (DFT). Dies wurde erst vor kurzem mit der Verleihung des Chemienobelpreises an W. Kohn gewürdigt. Andererseits wurden Computerprogramme entwickelt, welche die resultierenden "Kohn-Sham" Gleichungen möglichst genau und effizient lösen können. In der letzten 15 Jahren haben wir die "full-potential LAPW" Methode in das Programmpaket WIEN97 implementiert, welches nunmehr von fast 400 Gruppen weltweit verwendet wird. Eines der Hauptprobleme dabei ist, dass die exakte Form des Dichtefunktion als unbekannt ist und man hier Näherungen machen muss. Die üblicherweise verwendete "Lokale Dichte Näherung" (LDA) und besonders die Verbesserungen durch die "Generalized Gradient Approximation" (GGA) erlauben es, theoretische Festkörpermodelle für zahlreiche materialwissenschaftliche Probleme anzuwenden. Allerdings gibt es bestimmte Klassen von Verbindungen ("Highly correlated systems"), für die LDA und GGA falsche Ergebnisse liefert. Für diese Systeme, insbesondere Übergangsmetalloxide oder Lanthanid- und Actinidverbindungen, kann man die bekannten experimentellen Resultate nicht reproduzieren und daher auch keine verlässlichen Vorhersagen über neue Materialien und deren Eigenschaften machen. In diesem Forschungsprojekt wollen wir diese "highly correlated systems" mit Hilfe der LDA+U Methode studieren. Wir werden LDA+U in unser WIEN97 Paket implementieren und dann Übergangsmetallverbindungen wie die "Hochtemperatursupraleiter" und magnetische Eigenschaften für Verbindungen mit sehr schweren Elementen (U), bei denen auch relativistische Effekte (Spin-Bahn-Wechselwirkung) wichtig sind, studieren. Wir werden insbesondere Grundzustandseigenschaften wie Elektronen- und Spindichten und die resultierenden "Elektrischen Feldgradienten" betrachten, die mit genauen NMR- und Mössbauer-Experimenten verglichen werden können.

Die hohe Rechenleistung von modernen Computern erlaubt die theoretische Simulation von immer komplexeren Materialien. Solche Simulationen sind heute bereits ein weit verbreitetes Werkzeug im "materials design" , d.h. bei der Entwicklung neuer Materialien. Sie können natürlich die Experimente nicht ersetzen, geben aber wertvolle Hinweise zur weiteren Arbeit und liefern das nötige Verständnis dieser Materialien. Heute sind für viele Materialien solche Simulationen möglich, insbesondere auch weil es heute mächtige und benutzerfreundliche Computerprogramme dafür gibt, wie z.B. den WIEN2k code, der in diesem Projekt verwendet und weiterentwickelt wurde. Allerdings gibt es eine Klasse von Verbindungen die Atome mit 3d, 4f oder 5f Elektronen enthalten, die manchmal nicht richtig mit den üblichen Methoden der Dichtefunktionaltheorie (local density approximation) beschrieben werden. Solche "Hoch-korrelierten Systeme" benötigen andere Methoden zur Beschreibung ihrer elektronischen Struktur und dies wurde in diesem Projekt untersucht. Wir haben die "LDA+U" Methode in den WIEN2k code implementiert, die eine korrekte Beschreibung solcher Systeme ohne wesentlichen Mehraufwand erlaubt. Weiters wurde ein Programm zur Beschreibung von "nicht-kollinearem Magnetismus" entwickelt. Dabei können die magnetischen Momente der einzelnen Atome in verschiedene Raumrichtungen zeigen. Die neuen Programmteile wurden an verschiedenen Beispielen getestet und werden den ca. 700 Forschergruppen, die den WIEN2k code derzeit lizenziert haben, zugänglich gemacht.