Hochdruck Röntgendiffraktion an der TU Wien

Die Kombination von Röntgendiffraktionsexperimenten unter hohen Drücken (HPXRD) auf der einen Seite und ab- initio Berechnungen der Kristallstrukturparameter als Funktion des Kristallvolumens auf der anderen Seite, ist eine sehr vielseitige Methode zur Untersuchung der Stabilität der Kristallstruktur von kristallinen Substanzen. Ein Grund für das wachsende Interesse an solchen Untersuchungen sind wesentliche Fortschritte, sowohl auf experimenteller als auch auf theoretischer Seite. Die experimentellen Fortschritte sind zum Beispiel auf die vermehrte Nutzung von leistungsfähigen Röntgengeneratoren oder Synchrotronstrahlung zurückzuführen, aber auch auf eine verbesserte Detektor Technologie. Die in letzter Zeit stark angewachsenen Möglichkeiten theoretischer Modellrechnungen sind hauptsächlich der hohen Leistungsfähigkeit moderner Computer zu verdanken. Das Ziel des vorliegenden Projektes kann in zwei Punkten zusammengefaßt werden: (1) Die Errichtung einer HPXRD Apparatur am Institut für Angewandte und Technische Physik der TU Wien, unter Verwendung von Diamantstempelzellen, welche sich zur Erzeugung von extrem hohen Drücken im Megabar Bereich eignen. Die Hauptkomponente dieser Apparatur ist eine schon vorhandene Anlage mit einem Drehanoden- Röntgengenerator, welche so umgebaut werden soll, daß sie für HPXRD Experimente verwendet werden kann. Eine Diamantstempelzelle ist vorhanden (FWF Projekt P-11581-PHY, Projektleiter: E. Gratz). (2) Die Untersuchung der Stabilität der Kristallstruktur von ausgesuchten intermetallischen Verbindungen unter hohen Drücken, mittels HPXRD Experimenten auf der einen Seite und ab- initio Berechnungen auf der anderen Seite. Es ist geplant, die Experimente an der obigen Apparatur, aber auch an Synchrotronstrahlungsquellen (DESY Hamburg, ESRF Grenoble) durchzuführen. Für die ab-initio Berechnungen wird das Programmpaket VASP verwendet werden, welches von der Arbeitsgruppe von Prof. J. Hafner (Uni Wien) entwickelt wurde.

Gegenstand des Projektes waren experimentelle und theoretische Untersuchungen des Einflusses von Druck und Temperatur auf die Kristallstruktur von metallischen Systemen mit Lanthaniden- und Aktiniden- Elementen. Das Ziel dieser Forschungen war es, ein tieferes Verständnis der Mechanismen zu erlangen, welche die Kristallstruktur, d.h. die räumliche Anordnung der Atome, solcher Systeme bestimmen. Die Arbeiten wurden in enger Zusammenarbeit mit anderen internationalen Arbeitsgruppen, hauptsächlich aus Deutschland, Frankreich und den USA, durchgeführt. Dabei kamen folgende experimentelle Methoden zum Einsatz: (i) Tief - und Hochtemperatur - Röntgenbeugung (Temperaturbereich: -269C bis +400C) zur Untersuchung von Anomalien in der thermischen Ausdehnung, sowie (ii) Hochdruck - Röntgenbeugung zur Untersuchung von druckinduzierten Veränderungen der Kristallstruktur. Dabei wurden mit Diamantstempelzellen sehr hohe Drücke von bis zu 100 GPa (1 Million bar) und mehr erzeugt. Vor allem, was die Hochdruckuntersuchungen betrifft, wurden die experimentellen Studien auch durch sogenannte ab-initio Computerberechnungen ergänzt, die es beispielsweise ermöglichen, druckinduzierte Phasenübergänge vorherzusagen bzw. zu analysieren. Beispiele für durchgeführte Untersuchungen erstrecken sich von magnetisch verursachten Anomalien in der thermischen Ausdehnung von Gadolinium - Verbindungen, über druckinduzierte Instabilitäten der Kristallstruktur von intermetallischen Lanthaniden-Verbindungen, bis hin zu eher exotischen` Fragestellungen, wie die Bestimmung der Hochdruck-Kristallstrukturen von Transuranen (d.h. Elemente nach Uran im Periodensystem). Abschließend kann festgestellt werden, dass durch das Projekt wesentliche Fortschritte auf dem oben beschriebenen Forschungsgebiet erzielt werden konnten, was sich nicht zuletzt in einer relativ hohen Anzahl von Publikationen in internationalen Fachzeitschriften zeigt. Die Ergebnisse wurden in 16 Zeitschriftenartikeln, darunter ein umfassender Übersichtsartikel, in der Habilitationsschrift des Projektleiters Andreas Lindbaum und in der Dissertation von Frau Natalia Marosi veröffentlicht. Ein weiterer Übersichtsartikel ist in Druck.