Ladungstrennung an Titandioxid-Nanokristallen
Charge Separation on Titanium Dioxide Nanocrystals
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (80%); Physik, Astronomie (20%)
Keywords
-
Charge Trapping,
Titanium dioxide,
Nanocrystals,
Paramagnetic States,
Particle Morphology,
Photochemistry
Die Suche nach erneuerbaren und alternativen Energiequellen, sowie der katalytische Abbau von Schadstoffen in Luft und Abwässern sind zwei vorrangige Probleme der aktuellen Forschung. Sie werden im Rahmen der Photoelektrochemie und Photokatalyse an Titandioxid (TiO2) Oberflächen behandelt. TiO2 Elektroden können zum Beispiel zur Elektrizitätsgewinnung durch Licht bzw. für elektrolytische Zellen zur Wasserstoffherstellung eingesetzt werden. Eine Vielzahl an verschiedenen TiO2 Beschichtungen finden kommerziell bereits photokatalytische Anwendung. Von entscheidender Bedeutung ist bei all diesen Produkten die Beschaffenheit der Oberfläche, da auf dieser nicht zuletzt auch die der Nutzung abträgliche Rekombination von Ladungsträgern stattfindet. Zur Zeit ist jedoch wenig über die Art und Ort der Unterbringung dieser Zentren auf der Oberfläche bekannt. Das hier vorgeschlagene Projekt zielt darauf ab, bestimmte Oberflächenstrukturen als Zentren für den Einfang von durch Licht erzeugten Ladungsträgern beziehungsweise deren Rekombination zu identifizieren. Dazu werden TiO2 Nanokristalle von einheitlicher Gestalt und Größe durch moderne naßchemische Methoden erzeugt und durch Hochauflösungs-Elektronenmikroskopie charakterisiert. An besonders characteristischen Proben werden dann molekülspektroskopische Untersuchungen zu Licht-induzierten Ladungstransfer-Prozessen durchgeführt. Elektronen Paramagnetische Resonanz Spektroskopie wir hierbei zur Detektion lokalisierter und eingefangener Ladungen eingesetzt, wohingegen mit der Infrarot-Spektroskopie freie Elektronen im Leitfähigkeitsband nachgewiesen werden. Durch ergänzende Photolumineszenz-Messungen soll Information zu der unter Lichtemission erfolgende Rekombination von Ladungsträgern erbracht werden. Dieser Forschungsansatz kombiniert die Synthese und Charakterisierung von nanokristallinen TiO2 von definierter Gestalt und damit feststellbarer Oberflächenstruktur mit spektroskopischen Untersuchungen, die zur Klärung der Oberflächenreaktivität beitragen sollen. Nur das Verständnis, wie die Morphologie der Kristallite und die damit verbundene Oberflächenstruktur Licht-induzierte Ladungstrennungs-Phänomene und darauffolgende Oberflächenprozesse bestimmt, ist die Basis für die Weiterentwicklung nanostrukturierter Oberflächen mit hoher photochemischer Wirksamkeit.
Die Suche nach erneuerbaren und alternativen Energiequellen, sowie der katalytische Abbau von Schadstoffen in Luft und Abwässern sind zwei vorrangige Probleme der aktuellen Forschung. Sie werden im Rahmen der Photoelektrochemie und Photokatalyse an Titandioxid (TiO2) Oberflächen behandelt. TiO2 Elektroden können zum Beispiel zur Elektrizitätsgewinnung durch Licht bzw. für elektrolytische Zellen zur Wasserstoffherstellung eingesetzt werden. Eine Vielzahl an verschiedenen TiO2 Beschichtungen finden kommerziell bereits photokatalytische Anwendung. Von entscheidender Bedeutung ist bei all diesen Produkten die Beschaffenheit der Oberfläche, da auf dieser nicht zuletzt auch die der Nutzung abträgliche Rekombination von Ladungsträgern stattfindet. Zur Zeit ist jedoch wenig über die Art und Ort der Unterbringung dieser Zentren auf der Oberfläche bekannt. Das hier vorgeschlagene Projekt zielt darauf ab, bestimmte Oberflächenstrukturen als Zentren für den Einfang von durch Licht erzeugten Ladungsträgern beziehungsweise deren Rekombination zu identifizieren. Dazu werden TiO2 Nanokristalle von einheitlicher Gestalt und Größe durch moderne naßchemische Methoden erzeugt und durch Hochauflösungs-Elektronenmikroskopie charakterisiert. An besonders characteristischen Proben werden dann molekülspektroskopische Untersuchungen zu Licht-induzierten Ladungstransfer-Prozessen durchgeführt. Elektronen Paramagnetische Resonanz Spektroskopie wir hierbei zur Detektion lokalisierter und eingefangener Ladungen eingesetzt, wohingegen mit der Infrarot-Spektroskopie freie Elektronen im Leitfähigkeitsband nachgewiesen werden. Durch ergänzende Photolumineszenz-Messungen soll Information zu der unter Lichtemission erfolgende Rekombination von Ladungsträgern erbracht werden. Dieser Forschungsansatz kombiniert die Synthese und Charakterisierung von nanokristallinen TiO2 von definierter Gestalt und damit feststellbarer Oberflächenstruktur mit spektroskopischen Untersuchungen, die zur Klärung der Oberflächenreaktivität beitragen sollen. Nur das Verständnis, wie die Morphologie der Kristallite und die damit verbundene Oberflächenstruktur Licht-induzierte Ladungstrennungs-Phänomene und darauffolgende Oberflächenprozesse bestimmt, ist die Basis für die Weiterentwicklung nanostrukturierter Oberflächen mit hoher photochemischer Wirksamkeit.
- Technische Universität Wien - 100%
- John T. Yates Jun., University of Pittsburgh - Vereinigte Staaten von Amerika
- Alexander Shluger, University College London - Vereinigtes Königreich
Research Output
- 429 Zitationen
- 8 Publikationen
-
2008
Titel Charge Separation in Layered Titanate Nanostructures: Effect of Ion Exchange Induced Morphology Transformation DOI 10.1002/anie.200703817 Typ Journal Article Autor Riss A Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 1496-1499 -
2008
Titel Ladungstrennung in nanoskaligen Titanat-Schichten: Einfluss von Ionenaustausch und Morphologieumwandlung auf die photoelektronischen Eigenschaften DOI 10.1002/ange.200703817 Typ Journal Article Autor Riss A Journal Angewandte Chemie Seiten 1518-1522 -
2007
Titel Hydrogen activation at TiO2 anatase nanocrystals DOI 10.1016/j.chemphys.2007.06.021 Typ Journal Article Autor Berger T Journal Chemical Physics Seiten 138-145 -
2007
Titel Chemical Control of Photoexcited States in Titanate Nanostructures DOI 10.1021/nl062699y Typ Journal Article Autor Riss A Journal Nano Letters Seiten 433-438 -
2006
Titel Particles Coming Together: Electron Centers in Adjoined TiO2 Nanocrystals DOI 10.1021/jp0607465 Typ Journal Article Autor Elser M Journal The Journal of Physical Chemistry B Seiten 7605-7608 -
2006
Titel UV induced local heating effects in TiO 2 nanocrystals DOI 10.1039/b517107e Typ Journal Article Autor Berger T Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 1822-1826 -
2005
Titel Charge Trapping and Photoadsorption of O2 on Dehydroxylated TiO2 Nanocrystals—An Electron Paramagnetic Resonance Study DOI 10.1002/cphc.200500161 Typ Journal Article Autor Berger T Journal ChemPhysChem Seiten 2104-2112 -
2010
Titel Enhancement of TiO2 visible light photoactivity through accumulation of defects during reduction–oxidation treatment DOI 10.1016/j.jphotochem.2010.04.006 Typ Journal Article Autor Martyanov I Journal Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Seiten 135-141