Diffusionsstudien mittels kohärenter Röntgenstrahlung

Diffusion in kristallinen Festkörpern spielt im täglichen Leben eine höchst wichtige Rolle, beispielsweise beim Rosten von Metallen, bei der Dotierung von Halbleitern, beim Nitrieren von Stahl etc. Makroskopisch kann die Diffusion durch die Fickschen Gesetze beschrieben und mittels Standardmethoden, wie Tracer- Diffusionsmessungen, bestimmt werden. Der zugrunde liegende Diffusionsprozeß auf atomarer Ebene, d.h. Sprungvektoren und -frequenzen, ist auf diese Weise jedoch nicht zugänglich. Bis jetzt gestatteten es nur quasielastische Methoden, insbesondere die quasielastische Mößbauer-Spektroskopie (QMS), die kernresonante Streuung von Synchrotronstrahlung (NRS), die quasielastische Neutronenstreuung (QNS) und zuletzt die Neutronen-Spin-Echo-Methode (NSE), den elementaren Sprungprozeß der diffundierenden Atome aufzulösen. All die eben aufgezählten Methoden beinhalten aber zwei gravierende Nachteile. Zum einen sind nur gewisse Isotope für die jeweilige Methode "sichtbar", z.B. das Mößbauer-Isotop 57Fe im Falle von QMS und NRS. Zum anderen kann aufgrund der begrenzten Energieauflösung aller Methoden immer nur eine sehr schnelle Diffusion gemessen werden. Daher ist eine nicht-resonante Methode, die nicht auf einzelne Isotope beschränkt ist und die auch langsame Diffusion detektieren kann, extrem wünschenswert. Die Röntgen-Photonenkorrelationsspektroskopie (XPCS) ist der heißeste Kandidat, um die bestehende Lücke zu schließen. Sie basiert auf der Tatsache, daß die Streuung kohärenter Strahlung an einer ungeordneten Probe ein stark moduliertes Diffraktionsmuster, ein sog. Speckle-Muster, zur Folge hat. Dieses Speckle-Muster steht in direktem Zusammenhang mit den exakten Positionen aller Streuzentren im kohärent ausgeleuchteten Probenvolumen. Ändert sich die räumliche Konfiguration der Streuzentren, so ändert sich auch das Speckle- Muster. Dieses fluktuiert daher zeitlich, wenn dynamische Prozesse, z.B. Diffusion, in der Probe stattfinden. Die Analyse der Speckle-Intensitätsschwankungen liefert Information über die zugrunde liegende Dynamik. Dieses Prinzip nutzte man die letzten drei Jahrzehnte für die Photonenkorrelationsspektroskopie, die mit kohärentem Laser-Licht betrieben wird, was den Anwendungsbereich auf Dynamikuntersuchungen in optisch durchsichtigen Systemen auf - der Lichtwellenlänge entsprechend - langen Größenskalen einschränkt. Erst seit ein paar Jahren gibt es die Möglichkeit, kohärente Röntgen-Strahlung mit für PCS-Experimente hinreichend hoher Intensität zu erzeugen. Dies ermöglicht die Untersuchung von optisch undurchsichtigen Proben auf annähernd atomarer Skala. Diese Technik, XPCS, wurde bisher hauptsächlich zur Untersuchung von Dynamik in Flüssigkeiten (kolloidale Systeme) angewandt. Unser Ziel ist es nun, XPCS als Methode zur Untersuchung von Diffusion in (kristallinen) Festkörpern zu etablieren.

Diffusion in kristallinen Festkörpern spielt im täglichen Leben eine höchst wichtige Rolle, beispielsweise beim Rosten von Metallen, bei der Dotierung von Halbleitern, beim Nitrieren von Stahl etc. Makroskopisch kann die Diffusion durch die Fickschen Gesetze beschrieben und mittels Standardmethoden, wie Tracer- Diffusionsmessungen, bestimmt werden. Der zugrunde liegende Diffusionsprozeß auf atomarer Ebene, d.h. Sprungvektoren und -frequenzen, ist auf diese Weise jedoch nicht zugänglich. Bis jetzt gestatteten es nur quasielastische Methoden, insbesondere die quasielastische Mößbauer-Spektroskopie (QMS), die kernresonante Streuung von Synchrotronstrahlung (NRS), die quasielastische Neutronenstreuung (QNS) und zuletzt die Neutronen-Spin-Echo-Methode (NSE), den elementaren Sprungprozeß der diffundierenden Atome aufzulösen. All die eben aufgezählten Methoden beinhalten aber zwei gravierende Nachteile. Zum einen sind nur gewisse Isotope für die jeweilige Methode "sichtbar", z.B. das Mößbauer-Isotop 57Fe im Falle von QMS und NRS. Zum anderen kann aufgrund der begrenzten Energieauflösung aller Methoden immer nur eine sehr schnelle Diffusion gemessen werden. Daher ist eine nicht-resonante Methode, die nicht auf einzelne Isotope beschränkt ist und die auch langsame Diffusion detektieren kann, extrem wünschenswert. Die Röntgen-Photonenkorrelationsspektroskopie (XPCS) ist der heißeste Kandidat, um die bestehende Lücke zu schließen. Sie basiert auf der Tatsache, daß die Streuung kohärenter Strahlung an einer ungeordneten Probe ein stark moduliertes Diffraktionsmuster, ein sog. Speckle-Muster, zur Folge hat. Dieses Speckle-Muster steht in direktem Zusammenhang mit den exakten Positionen aller Streuzentren im kohärent ausgeleuchteten Probenvolumen. Ändert sich die räumliche Konfiguration der Streuzentren, so ändert sich auch das Speckle- Muster. Dieses fluktuiert daher zeitlich, wenn dynamische Prozesse, z.B. Diffusion, in der Probe stattfinden. Die Analyse der Speckle-Intensitätsschwankungen liefert Information über die zugrunde liegende Dynamik. Dieses Prinzip nutzte man die letzten drei Jahrzehnte für die Photonenkorrelationsspektroskopie, die mit kohärentem Laser-Licht betrieben wird, was den Anwendungsbereich auf Dynamikuntersuchungen in optisch durchsichtigen Systemen auf - der Lichtwellenlänge entsprechend - langen Größenskalen einschränkt. Erst seit ein paar Jahren gibt es die Möglichkeit, kohärente Röntgen-Strahlung mit für PCS-Experimente hinreichend hoher Intensität zu erzeugen. Dies ermöglicht die Untersuchung von optisch undurchsichtigen Proben auf annähernd atomarer Skala.