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Magnetresonanz in Superflüssigen He Tröpfchen

Magnetic resonance in superfluid He droplets

Carlo Callegari (ORCID: )
  • Grant-DOI 10.55776/P18053
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.06.2005
  • Projektende 31.05.2009
  • Bewilligungssumme 230.181 €

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (20%); Nanotechnologie (20%); Physik, Astronomie (60%)

Keywords

    Helium nanodroplets, Superfluidity, Spectroscopy, Lasers, Magnetic resonance

Abstract Endbericht

Die Anwendung spektroskopischer Methoden auf Heliumnanotröpfchen hat in den letzten Jahren bemerkenswerte Ergebnisse erbracht: den Nachweis von Supraflüssigkeit in Proben einer Größe im Nanometerbereich sowie die Synthese und Strukturuntersuchung instabiler atomarer und molekularer Komplexe, die nur bei Tieftemperaturen unterhalb eines Kelvin entstehen. Während Helium der Anregung mit herkömmlichen Lasern nicht zugänglich ist, haben sich die Dotierung der Heliumtröpfchen mit einzelnen Fremdatomen und -molekülen und deren spektroskopische Untersuchung als die beste Testsonde für die Tröpfcheneigenschaften erwiesen. In der Anwendung zur Synthese instabiler Komplexe dient das Helium als Tieftemperatursubstrat, und hochauflösende Spektroskopie liefert die detaillierte Strukturinformation über die gebildeten Aggregate. Im Gegensatz zur anfänglichen Erwartung lebensdauerbegrenzter spektraler Linienbreiten für die in der supraflüssigen Umgebung eingebetteten Moleküle erwies sich die Wechselwirkung der Teilchen mit dem Tröpfchen als recht kompliziert. Spektrale Linienbreiten wurden experimentell und in theoretischen Modellrechnungen untersucht für eine Klärung dieser Wechselwirkungen; gleichzeitig wurden Schemata entwickelt, die zu reduzierten Breiten und verbessertem Informationsgehalt der gemessenen Linien führen sollten. Ein möglicher Ansatz in dieser Richtung besteht in der Anwendung niederfrequenter Strahlung, bei der gewisse Wechselwirkungen zwischen dem angeregten Fremdatom und dem umgebenden Helium ausgeschaltet sind. Allerdings ist die erreichbare Messempfindlichkeit für Photonen niedriger Energie, z.B. in der Elektronen- oder Kernspinresonanz, häufig sehr gering. Optische Nachweisverfahren sind in dieser Hinsicht leistungsfähiger, so dass sich der vorliegende Antrag auf die Entwicklung neuer Methoden optisch detektierter magnetischer Resonanz (ODMR) in Heliumtröpfchen konzentriert. Während die Energie des zu untersuchenden Übergangs im Mikrowellenbereich liegt, wird eine hervorragende Empfindlichkeit durch einen laseroptischen Nachweis erzielt. Verschiedene experimentelle Techniken zur Herstellung spinpolarisierter Proben sollen angewandt werden. Der Einsatz von ODMR wird die Bearbeitung folgender o.a. Themen erlauben: a) Die Untersuchung des Heliumtröpfchens selbst sowie seiner Wechselwirkung mit den Fremdteilchen. Im Zusammenhang mit der Supraflüssigkeit und den entsprechenden Elementaranregungen ist von besonderem Interesse, dass die Energie von Mikrowellen vergleichbar ist mit den vorhergesagten Oberflächenschwingungsmoden des Tröpfchens. Diesen Anregungen wird eine besondere Rolle für die Dissipation von deponierten Energien und Drehimpulsen zugeschrieben. Bislang gibt es hierzu keine experimentellen Untersuchungen. b) Die hochauflösende Untersuchung der Struktur von neuen Komplexen, die in der kalten Heliumumgebung gebildet werden. Die geplanten Experimente repräsentieren eine Pilotstudie zur magnetischen Resonanzspektroskopie von Molekülen und Aggregaten in Heliumtröpfchen, einer Methode, die in anderen Bereichen der Physik und Chemie eine Standardtechnik der Analytik darstellt. Bei dem beantragten Projekt handelt es sich um grundlegend neue experimentelle Techniken und Untersuchungen, die neben den dargelegten Zielen viel Raum für überraschende Ergebnisse hinsichtlich Phasenübergängen und Wechselwirkungen in finiten Medien bei Tiefsttemperaturen lassen.

Die Anwendung spektroskopischer Methoden auf Heliumnanotröpfchen hat in den letzten Jahren bemerkenswerte Ergebnisse erbracht: den Nachweis von Supraflüssigkeit in Proben einer Größe im Nanometerbereich sowie die Synthese und Strukturuntersuchung instabiler atomarer und molekularer Komplexe, die nur bei Tieftemperaturen unterhalb eines Kelvin entstehen. Während Helium der Anregung mit herkömmlichen Lasern nicht zugänglich ist, haben sich die Dotierung der Heliumtröpfchen mit einzelnen Fremdatomen und -molekülen und deren spektroskopische Untersuchung als die beste Testsonde für die Tröpfcheneigenschaften erwiesen. In der Anwendung zur Synthese instabiler Komplexe dient das Helium als Tieftemperatursubstrat, und hochauflösende Spektroskopie liefert die detaillierte Strukturinformation über die gebildeten Aggregate. Im Gegensatz zur anfänglichen Erwartung lebensdauerbegrenzter spektraler Linienbreiten für die in der supraflüssigen Umgebung eingebetteten Moleküle erwies sich die Wechselwirkung der Teilchen mit dem Tröpfchen als recht kompliziert. Spektrale Linienbreiten wurden experimentell und in theoretischen Modellrechnungen untersucht für eine Klärung dieser Wechselwirkungen; gleichzeitig wurden Schemata entwickelt, die zu reduzierten Breiten und verbessertem Informationsgehalt der gemessenen Linien führen sollten. Ein möglicher Ansatz in dieser Richtung besteht in der Anwendung niederfrequenter Strahlung, bei der gewisse Wechselwirkungen zwischen dem angeregten Fremdatom und dem umgebenden Helium ausgeschaltet sind. Allerdings ist die erreichbare Messempfindlichkeit für Photonen niedriger Energie, z.B. in der Elektronen- oder Kernspinresonanz, häufig sehr gering. Optische Nachweisverfahren sind in dieser Hinsicht leistungsfähiger, so dass sich der vorliegende Antrag auf die Entwicklung neuer Methoden optisch detektierter magnetischer Resonanz (ODMR) in Heliumtröpfchen konzentriert. Während die Energie des zu untersuchenden Übergangs im Mikrowellenbereich liegt, wird eine hervorragende Empfindlichkeit durch einen laseroptischen Nachweis erzielt. Verschiedene experimentelle Techniken zur Herstellung spinpolarisierter Proben sollen angewandt werden. Der Einsatz von ODMR wird die Bearbeitung folgender o.a. Themen erlauben: a) Die Untersuchung des Heliumtröpfchens selbst sowie seiner Wechselwirkung mit den Fremdteilchen. Im Zusammenhang mit der Supraflüssigkeit und den entsprechenden Elementaranregungen ist von besonderem Interesse, dass die Energie von Mikrowellen vergleichbar ist mit den vorhergesagten Oberflächenschwingungsmoden des Tröpfchens. Diesen Anregungen wird eine besondere Rolle für die Dissipation von deponierten Energien und Drehimpulsen zugeschrieben. Bislang gibt es hierzu keine experimentellen Untersuchungen. b) Die hochauflösende Untersuchung der Struktur von neuen Komplexen, die in der kalten Heliumumgebung gebildet werden. Die geplanten Experimente repräsentieren eine Pilotstudie zur magnetischen Resonanzspektroskopie von Molekülen und Aggregaten in Heliumtröpfchen, einer Methode, die in anderen Bereichen der Physik und Chemie eine Standardtechnik der Analytik darstellt. Bei dem beantragten Projekt handelt es sich um grundlegend neue experimentelle Techniken und Untersuchungen, die neben den dargelegten Zielen viel Raum für überraschende Ergebnisse hinsichtlich Phasenübergängen und Wechselwirkungen in finiten Medien bei Tiefsttemperaturen lassen.

Forschungsstätte(n)
  • Technische Universität Graz - 100%

Research Output

  • 404 Zitationen
  • 14 Publikationen
Publikationen
  • 2009
    Titel Molecular Beam Magnetic Resonance in Doped Helium Nanodroplets. A Setup for Optically Detected ESR/NMR in the Presence of Unresolved Zeeman Splittings
    DOI 10.1021/jp9041827
    Typ Journal Article
    Autor Koch M
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 13347-13356
  • 2008
    Titel Heteronuclear and Homonuclear High-Spin Alkali Trimers on Helium Nanodroplets
    DOI 10.1103/physrevlett.100.063001
    Typ Journal Article
    Autor Nagl J
    Journal Physical Review Letters
    Seiten 063001
  • 2008
    Titel Electron Spin Pumping of Rb Atoms on He Nanodroplets via Nondestructive Optical Excitation
    DOI 10.1103/physrevlett.101.035301
    Typ Journal Article
    Autor Auböck G
    Journal Physical Review Letters
    Seiten 035301
  • 2008
    Titel Observation of relativistic E?e vibronic coupling in Rb3 and K3 quartet states on helium droplets
    DOI 10.1063/1.2976765
    Typ Journal Article
    Autor Auböck G
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 114501
  • 2008
    Titel High-spin alkali trimers on helium nanodroplets: Spectral separation and analysis
    DOI 10.1063/1.2906120
    Typ Journal Article
    Autor Nagl J
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 154320
  • 2007
    Titel Magnetic Dichroism of Potassium Atoms on the Surface of Helium Nanodroplets
    DOI 10.1103/physrevlett.98.075301
    Typ Journal Article
    Autor Nagl J
    Journal Physical Review Letters
    Seiten 075301
  • 2007
    Titel Optical Spectroscopy of Potassium-Doped Argon Clusters. Experiments and Quantum-Chemistry Calculations †
    DOI 10.1021/jp075951e
    Typ Journal Article
    Autor Nagl J
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 12386-12397
  • 2007
    Titel Triplet State Excitation of Alkali Molecules on Helium Droplets: Experiments and Theory †
    DOI 10.1021/jp070891y
    Typ Journal Article
    Autor Auböck G
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 7404-7410
  • 2011
    Titel Perturbation Method to Calculate the Interaction Potentials and Electronic Excitation Spectra of Atoms in He Nanodroplets
    DOI 10.1021/jp111157w
    Typ Journal Article
    Autor Callegari C
    Journal The Journal of Physical Chemistry A
    Seiten 6789-6796
  • 2010
    Titel Alkali-metal electron spin density shift induced by a helium nanodroplet
    DOI 10.1080/00268971003623401
    Typ Journal Article
    Autor Koch M
    Journal Molecular Physics
    Seiten 1005-1011
    Link Publikation
  • 2010
    Titel Reinvestigation of the Rb2 (2)?3g-a S3u+ band on helium nanodroplets
    DOI 10.1063/1.3308493
    Typ Journal Article
    Autor Auböck G
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 054304
  • 2010
    Titel One- and two-photon spectroscopy of highly excited states of alkali-metal atoms on helium nanodroplets
    DOI 10.1063/1.3500397
    Typ Journal Article
    Autor Pifrader A
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 164502
  • 2010
    Titel Relativistic Jahn–Teller effects in the quartet states of K3 and Rb3: A vibronic analysis of the 2 E4'?1 A42' electronic transitions based on ab initio calculations
    DOI 10.1063/1.3394015
    Typ Journal Article
    Autor Hauser A
    Journal The Journal of Chemical Physics
    Seiten 164310
  • 2009
    Titel Coherent Spin Manipulation and ESR on Superfluid Helium Nanodroplets
    DOI 10.1103/physrevlett.103.035302
    Typ Journal Article
    Autor Koch M
    Journal Physical Review Letters
    Seiten 035302

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