Simulation von Phasenübergängen in weicher Materie

Weiche kondensierte Materie ist sowohl in der technischen Anwendung als auch in der Grundlagenforschung von zunehmender Bedeutung. Systeme wie Polymere, Mizellen, kolloidale Suspensionen, Flüssigkristalle oder Gele zeigen oft ein komplexes Phasenverhalten, das durch ein subtiles Gleichgewicht zwischen entropischen und energetischen Effekten hervorgerufen wird. Unter geeigneten Bedingungen können die Wechselwirkungen der Grundbausteine weicher Materie so abgestimmmt werden, dass sich neuartige Strukturen selbst organisieren. In diesem Projekt werden wir die Bildung von kürzlich entdeckten kristallinen Clusterphasen, welche in polymerischen Kolloiden auftreten sollten, sowie druckinduzierte Phasenübergänge in Nanokristallen mit Hilfe von Computersimulationen untersuchen. Da diese Prozesse über einen seltenen Nukleationsprozess ablaufen, ist für solche Untersuchungen die Verwendung spezieller Simulationsalgorithmen zur Überbrückung weit auseinander liegender Zeitskalen unerlässlich. Zu diesem Zweck werden wir das von uns in einer internationalen Kollaboration entwickelte Transition-Path-Sampling-Verfahren einsetzen und es mit neuen Algorithmen zur Erzeugung von dynamischen Trajektorien und zur Berechnung von Geschwindigkeitskonstanten ergänzen. Wir erwarten uns von diesem Projekt ein vertieftes Verständnis von neuartigen Nukleationsphänomenen in weicher Materie und in Nanokristallen sowie ein verbessertes und allgemein anwendbares Verfahren für die Computersimulation von seltenen Ereignissen.

Weiche kondensierte Materie ist sowohl in der technischen Anwendung als auch in der Grundlagenforschung von zunehmender Bedeutung. Systeme wie Polymere, kolloidale Suspensionen oder Flüssigkristalle zeigen oft ein komplexes Phasenverhalten, das durch ein subtiles Gleichgewicht zwischen entropischen und energetischen Effekten hervorgerufen wird. Unter geeigneten Bedingungen können die Grundbausteine weicher Materie so abgestimmt werden, dass sich neuartige Strukturen selbst organisieren. Ziel dieses Projektes war es, das komplexe Phasenverhalten von weicher Materie mit Hilfe von Computersimulationen auf der mikroskopischen Ebene zu verstehen. Die Simulation von Phasenumwandlungen ist jedoch eine rechnerische Herausforderung, da solche Prozesse durch weit auseinanderliegende Zeitskalen gekennzeichnet sind. Um das Zeitskalenproblem zu lösen, haben wir in diesem Projekt verbesserte Simulationsalgorithmen entwickelt und damit auf Hochleistungsrechnern diverse Phasenumwandlungen in weicher Materie und Nanokristallen untersucht. Mit solchen Simulationen lassen sich die Umwandlungsmechanismen mit atomarer Auflösung verfolgen, um so die Informationen zu gewinnen, die für ein grundlegendes Verständnis und letztlich auch die kontrollierte Manipulation solcher Systeme notwendig sind. Unter Verwendung dieser Simulationsmethoden haben wir die Kristallisierung unterkühlter Mischungen untersucht und dabei herausgefunden, dass die Kristallisationsraten gegenüber den reinen Flüssigkeiten deutlich reduziert sind, vermutlich durch die Bildung von ikosaedrischen Strukturen, welche mit der Kristallstruktur des Festkörpers unvereinbar sind. Mit ähnlichen Algorithmen haben wir auch die Entmischung von binären Flüssigkeiten untersucht, wobei sich gezeigt hat, dass die Entmischung über einen Zwischenzustand verläuft, welcher sich in der Dichte sowohl vom Anfangszustand als auch vom Endzustand deutlich unterscheidet. Ein weiterer Schwerpunkt des Projekts bestand in der Untersuchung der Eigenschaften von Wasser in den Poren von Membranen dünner Kohlenstoffnanoröhrchen.Wir konnten zeigen, dass sich bei tiefen Temperaturen die Wasserketten in den Poren in einem anti-ferroelektrischen Muster anordnen und damit die Eigenschaften solcher Membranen, welche als Materialien für Wasserstoffbrennstoffzellen diskutiert werden, maßgeblich beeinflussen. Schließlich haben wir in diesem Projekt auch die Dynamik kolloidaler Monolagen untersucht, welche von einer äußeren Kraft über ein regelmäßiges Substrat getrieben werden. Mit Hilfe unserer Simulationen konnte das reichhaltige dynamische Verhalten dieser Systeme, welches unlängst experimentell beobachtet wurde, reproduziert und somit ein Beitrag zum besseren Verständnis des mikroskopischen Ursprungs von Reibung geleistet werden.