Korrelation und Spindynamik in Kohlenstoff Nanoröhren

Einwandige Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) sind wegen ihren herausragenden, schon alleine durch die lokale Anordnung ihrer sp hybridisierten Kohlenstoffatome bestimmten, mechanischen und elektronischen Eigenschaften seit mehreren Jahren im Fokus der wissenschaftlichen und technologischen Entwicklung. Ihr Transportcharakter reicht vom Isolator über Halbleiter zum Metall. Diese Metalle sind ideale eindimensionale (1D) Drähte und zeigen ballistischen Transport. Halbleitende SWCNT sind sehr viel versprechende Systeme für die molekulare Elektronik. Hierzu wurden vor kurzem wurden erste, auf SWCNT basierende, CMOS integrierte Schaltkreise implementiert. Auf der anderen Seite besitzen die SWCNT die archetypischen grundlegenden Eigenschaften von 1D Quantensystemen mit Korrelationseffekte inklusive Spinwechselwirkungen. Letzteres macht diese Systeme sehr viel versprechend für künftige aus Spin basierende Quantencomputer. Seit der Entdeckung der SWCNT ist eines der entscheidenden Probleme in der wissenschaftlichen Analyse und in ihren Anwendungen die herstellungsimmanente Mischung von halbleitenden und metallischen Nanoröhren. Das Ziel dieses Projektes ist dieses Problem zu lösen und eine detaillierte Untersuchung des unterschiedlichen Verhaltens metallischer und halbleitender SWCNT in Bezug auf Elektronenkorrelationen und Spinwechselwirkungen an vollständig separierten Proben durchzuführen. Solche Proben werden seit kurzem im Volumenmaßstab im Labor unseres japanischen Kooperationspartners hergestellt und für unser Projekt geliefert. Sie stellen daher ein einzigartiges Material dar, das es erstmals erlaubt an Volumenproben metallische und halbleitende Nanoröhren getrennt zu untersuchen. Dies betrifft auch insbesondere Experimente an funktionalisierten SWCNT, die es auch erstmals erlauben die kontrollierten Modifikationen des Transportcharakters an ausschließlich metallischen bzw. halbleitenden Proben zu untersuchen. Wir werden zunächst die Probenmorphologie, Duchmesserverteilung und optischen Eigenschaften mittels Elektronenmikroskopie, Röntgenstreuung und optischen Methoden (Raman, optische Absorption) charakterisieren. Anschließend werden die separierten Proben mittels verschiedener Füllmaterialien und Interkalanten kontrolliert funktionalisiert. Das optische Fenster in der Nanoröhrenabsorption wird die Analyse vieler verschiedener Füllmaterialien, insbesondere auch spintragender Systeme erlauben. Photoemission und Röntgenabsorptionsspektroskopie werden uns den Einfluss der Funktionalisierung auf die elektronischen Eigenschaften der separierten SWCNT erschließen. Erstmals wird es möglich sein den Übergang von einem 1D metallischen Tomonaga-Luttingerflüssigkeit (TLL) Grundzustand zu einer normalen Fermiflüssigkeit in rein metallischen Proben und den Halbleiter-Metall Übergang in dotierten halbleitenden SWCNT zu untersuchen. In weitere Studien an metallgefüllten halbleitenden SWCNT werden wir isolierte neuartige 1D Nanometalldrähte produzieren und mittels resonanter Photoemission an Metallrumpfniveaus analysieren. Spinresonanzstudien an diesen Proben lassen einen Druchbruch bezüglich der Untersuchung von 1D Spinwechselwirkungen von Elektronen und Kernspins mit den Leitungselektronen der Metalle oder den Spins der Nanoröhren erwarten. Diese Experimente erlauben eine saubere theoretische Beschreibung, die zu einem detaillierten Verständnis der Spindynamik in linearen Ketten beitragen wird. In metallischen Proben der TLL Charakter wird in der Wechselwirkung beobachtet und erstmals Informationen über die RKKY Wechselwirkung in 1D Elektronensystemen zulassen. Ähnliche neue Informationen bezüglich der Kernspin-wechselwirkung sind auch aus dem bekannten Ladungstransfer zwischen Füllung, inneren bzw. äußeren Nanoröhren und einer daraus folgenden direkten Wechselwirkung zu erwarten. In Summe wird unser Projekt dazu beitragen, die grundlegenden wesentlichen Elektronen und Spinkopplungsmechanismen in diesen korrelierten Systemen von funktionalisierten reinen metallischen bzw. hableitenden Nanoröhren zu bestimmen. Die zu erwartenden Resultate sind Schlüsselergebnisse bezüglich des Anwendungspotentials von 1D Quantensystemen.

Einwandige Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) sind wegen ihren herausragenden, schon alleine durch die lokale Anordnung ihrer sp2 hybridisierten Kohlenstoffatome bestimmten, mechanischen und elektronischen Eigenschaften seit mehreren Jahren im Fokus der wissenschaftlichen und technologischen Entwicklung. Ihr Transportcharakter reicht vom Isolator über Halbleiter bis zum Metall. Diese Metalle sind ideale eindimensionale (1D) Drähte und zeigen ballistischen Transport. Halbleitende SWCNT sind sehr viel-versprechende Systeme für die Nanoelektronik. Hierzu wurde 2013 der erste, auf SWCNT basierende, Computer gebaut. Auf der anderen Seite besitzen die SWCNT die archetypischen Eigenschaften von 1D Quantensystemen mit Elektronen und Spin-Korrelationen mir Potential als künftige aus Spin basierende Quantencomputer sowie in biomedizinischen Anwendungen. Im Projekt über "Korrelation und Spindynamik in Kohlenstoffnanoröhren" wurde das unterschiedliche Verhalten von SWCNTs in Bezug auf eine kontrollierte Modifikationen des Transportcharakters und der magnetischen Eigenschaften an nach metallischem Charakter separierten Proben, sowie an Proben, die durch Füllen, oder durch Substitution dotiert wurden, untersucht. Herausragende Ergebnisse des Projektes beinhalten, unter anderem, das erstmalige Bestimmen des korrelierten 1D elektronischen und magnetischen Zustandes als Funktion des metallischen Charakters. Bezüglich gefüllten Nanoröhren ist es für Ferrocene Füllung gelungen, den exakten Wert des lokalen Ladungstransfers, sowie des lokalen magnetischen Momentes zu bestimmen. Diese Füllung erlaubte es auch, die Photolumineszenz-Quantenausbeute zu optimieren, was den Schlüssel für die Anwendung von SWCNTs als biokompatible Nahinfrarot-Sensoren darstellt. Zusätzlich wurde eine detaillierte Analyse von in SWCNTs eingeschlossenen 1D Nano-drähten aus Gd, Eu and ErCl3 bezüglich Änderungen Ihrer Eigenschaften durch die räumliche Einschränkung durchgeführt. In Bezug auf, durch Substitution dotierte SWCNTs; konnte für B und N Dotierung eine Kontrolle der Bindungsumgebung und des Dotierungsgrades erreicht werden. Zusätzlich konnte der Adsorptionsmechansimuns von Stickoxiden an sauberen separierten SWCNTs bestimmt werden. Der gefundene Physisorptionsmechanismus bedingt eine neuartige Reaktionskinetik und ist ein Schlüssel für das Anwendungspotential von SWCNTs als Umweltsensoren. Zusammenfassend hat unser Projekt wesentlich dazu beigetragen, die grundlegenden 1D Elektronen und Spin-Wechselwirkungen in diesen korrelierten Systemen von funktionalisierten reinen metallischen bzw. reinen halbleitenden Nanoröhren zu verstehen. Die erzielten Resultate stellen wesentliche Schlüsselergebnisse bezüglich des Potentials von SWCNTs in der Nanoelektronik, in biomedizinische Anwendungen sowie in der Umweltsensorik dar.