Attosekunden Elektron-Wellenpaket Interferometrie

Die Elektronenbewegung in Atomen und Molekülen findet typischerweise auf einer Zeitskala von einigen Hundert Attosekunden statt. Der enorme Fortschritt während der letzten Dekade diese Zeitskala experimentell zu erschliessen hängt unmittelbar mit Durchbrüchen in der Lasertechnik zusammen, welche eine Vermessung und teilweise auch eine Kontrolle der Elektronenbewegung auf eine Lasersubzyklen-Zeitskala ermöglichten. Dies definiert das dynamische Forschungsfeld der Attosekundenphysik. Genügend zeitliche Auflösung ist jedoch nicht die einzige Anforderung, die eine Untersuchung der Valenzelektronendynamik in Atomen und Molekülen an eine Messmethode stellt. Gleich wichtig ist es, die elektronische Struktur vermessen zu können. Obwohl Methoden für die Rekonstruktion von Veränderungen auf einer Angström Längen- und einer sub-Femtosekunden Zeitskala existieren, lässt sich die vollständige Information erst durch die Entwicklung von Methoden, welche auch sensitiv auf die Phase der komplexen quantenmechanischen Valenzelektronenverteilung sind, erschliessen. Eine wohlbekannte Methode für die Vermessung komplexer Größen ist Interferometrie, welche beispielsweise in der Optik routinemäßig verwendet wird. Der Antragsteller hat kürzlich, zusammen mit Kollegen, in einer ersten Machbarkeitsstudie eine auf Interferometrie mit Paaren elektronischer Wellenpakete, welche mittels Laserionisation von Atomen oder Molekülen innerhalb eines Bruchteiles eines Laserzyklusses erzeugt werden, basierende Methode vorgeschlagen. Diese Methode erlaubt die Vermessung von Quantenphasen-sensitiver Strukturinformation mit einer Auflösung von besser als 10 Attosekunden. Das Ziel des vorliegenden Projektes ist es, diese Art von Interferometrie mit elektronischen Wellenpaketen als eine Metrologie für die phasen-sensitive Rekonstruktion von Elektronendynamik im Attosekundenbereich zu etablieren, und ihre Anwendbarkeit von Atomen auf zwei- und mehratomige Moleküle zu erweitern. Das Projekt benutzt Laserpulse im nahen und mittleren infraroten Wellenlängenbereich mit einem speziell geformten Zyklenzeitverlauf des elektrischen Feldes um die interferierenden Wellenpaketpaare zu erzeugen und zu steuern, und Koinzidenz- Impulsspektroskopie um die dabei erzeugten dreidimensionalen Interferogramme zu messen. Die Erweiterung der Metrologie auf Moleküle wird wesentlich begünstigt durch den Einsatz einer einzigartigen Laserquelle im mittleren infraroten (6m) Wellenlängenbereich. Die lange Zyklendauer des elektrischen Laserfeldes ermöglicht die Verfolgung von Valenzelektronendynamik in einem verlängerten Zeitfenster, welches von rund 100 Attosekunden bis mehreren Femtosekunden reicht, mit einer Auflösung von besser als 100 Attosekunden. Durch die Ausdehnung der Attosekunden-Interferometriemethode mit elektronischen Wellenpaketen auf Moleküle, wird in diesem Projekt auch die Untersuchung mehrerer wichtiger Themen der Interaktion von starken Laserpulsen mit Atomen und Molekülen möglich. Diese Themen umfassen die Untersuchung der Subfemtosekunden-Dynamik von (transient) populierten angeregten elektronischen Zuständen während des Ionisationsvorganges, den Multielektronen-Charakter der Valenzelektronendynamik, welche durch die Ionisation und/oder durch die Anregung im Laserfeld in Gang gesetzt wird, oder die Attosekunden-Restrukturierungsdynamik der Valenzelektronenverteilung in mehratomigen Molekülen während des Prozesses eines Bindungsbruchs. Dieses Projekt hat daher das Potential, unser Verständnis des elektronischen Ursprungs von intra-molekularen chemischen Bindungsaufbrüchen und Restrukturierungsprozessen auf einer vor-chemischen Zeitskala signifikant zu verbessern.

In diesem Projekt wurden theoretische und experimentelle Studien zur Demonstration und Anwendung derAttosekunden Elektron-Wellenpaket-Interferometrie mit wellenformgesteuertenultrakurzen Laserfeldern durchgeführt.Miteinem Reaktionsmikroskop haben wir Interferenzmuster von Photoelektronen aufgenommen, die durch starke Laserfelder über Tunnelionisation freigesetzt werden. Diese Interferenzmuster enthalten die Zeit- und Strukturinformationen des freigesetzten Elektrons und seines Elternions. Im Rahmen des Projekts erzielten wir folgende Ergebnisse: Wir haben ein zweidimensionales Elektron-Wellenpaket-Interferometer mit einem zweifarbigen Laserfeld demonstriert. Der wichtigste Vorteil dieses Interferometers ist seine Fähigkeit, Elektron-Wellenpaket Interferenzen auf verschiedenen Zeitskalen von Attosekunden bis zu einigen Femtosekunden in gemessenen dreidimensionalen Photoelektronenimpulsverteilungen zu entwirren. Die Methode kann auf komplexere Quantensysteme angewendet werden und ist mit Pump-Probe-Techniken für zeitaufgelöste Untersuchungen kompatibel. Wir haben die Attosekunden Elektron-Wellenpaket-Interferometrie auf Wasserstoffmoleküle angewendet und kanalaufgelöste Messungen von Elektron-Wellenpaket Interferenzen erhalten, die mit verschiedenen Arten von laserinduzierter molekularer Dissoziation in Verbindung stehen. Wir haben die molekulare Ausrichtung als Werkzeug zur Kontrolle der laserinduzierten molekularen Ionisierung und Dissoziation von Kohlenwasserstoffmolekülen eingeführt. Das Verfahren nutzt das Entfernen von Elektronen aus inneren und äußeren Valenzorbitalen zur Steuerung einer gewünschten molekularen Dissoziation. Wir führten ferner dissoziationskanal-aufgelöste Messungen von Elektron-Wellenpaket Interferenzen durch, die die Information der Elektronendynamik während der lasermolekularen Wechselwirkung enthalten. Wir haben ein Elektron-Wellenpaket-Interferometer in einem Pump-Probe-Schema implementiert, um die Elektron- und Kerndynamik während der molekularen Ionisierung und Dissoziation zu untersuchen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass nicht nur die Kerndynamik auf der Femtosekunden-Zeitskala, sondern auch die Elektronendynamik auf der Attosekunden- Zeitskala in den gemessenen Interferenzsignalen aufgelöst werden kann.