O2-Produktion aus CO2 mit ultrakurzen Lasern

O2-Produktion ist einer der wichtigsten Prozesse auf der Erde für die Biosphäre. Sauerstoffmoleküle wer- den in erster Linie über die photosynthese von grünen Pflanzen und Algen aus Kohlendioxid und Wasser erzeugt. CO2 ist nicht nur wichtig für die Atmosphäre der Erde, es ist auch die dominierende Bestandteil der Atmosphäre auf anderen Planeten, wie Mars und Venus. Eine der wichtigsten Aufgaben für die Mis- sion eine menschliche Siedlung auf dem Mars zu etablieren ist O2-Produktion. Weil mehr als 95% der Atmosphäre auf dem Mars CO2 ist, wird es sehr hilfreich sein, wenn O2 kann aus CO2 direkt hergestellt werden. Dissoziation eines CO2 Moleküls über Absorption von Photonen oder Kollision mit Hochener- gieelektronen führt zu einer ausschließlich Kohlenmonoxid (CO) und einem Sauerstoffatom (O). Jedoch theoretischen Studien hinweisen, dass es möglich ist, O2 durch die Dissoziation eines CO2-Molekül zu erzeugen. Ein kürzlich durchgeführtes Experiment zeigte den Beweis für O2 Produktion aus CO2- Molekülen nach der Anregung durch Ultraviolettstrahlung. Bisher gibt es keine direkte Beobachtung von O2 Produktion aus CO2. In den letzten Jahren intensiven ultrakurzen Laserpulsen haben bereits bei der Auslösung und Steuerung des Molekular Dissoziation und Isomerisierung erfolgreich angewendet. Wenn ein Molekül in einem starken Laserimpuls ausgesetzt wird, kann es erregt oder ionisiert werden, die das Molekül in einen ange- regten oder einen bestimmten Ladungszustand führt. Als Ergebnis kann die Geometrie des angeregten oder ionisierten Moleküls schweren Rekonfiguration unterzogen werden und das Molekül kann in mehre- re Stücke brechen oder neue chemische Bindungen kann danach gebildet werden. Wegen der Bedeutung von CO2 zu vielen Forschungsdisziplinen, starke Feld induzierten Reaktionen von CO2 bereits experimen- tell mit Ultrakurz Laserpulsen erforscht worden. Allerdings sind solche Studien sind hauptsächlich auf das Thema der Ionisation und Dissoziation zu CO+ und O+ fokussiert. In diesem Vorschlag wollen wir auf der O2-Produktion aus CO2 in starken ultrakurzen Laserpulsen mit Koinzidenzdetektion systematisch zu erforschen. Quantenchemische Berechnungen werdendurchgeführt, um die experimentellen Beobachtungen zu verstehen und den Mechanismus der O2 Formation aus CO2 zu interpretieren.. Weiterhin Wir planen Forschung auf adaptive Steuerung der O2 Formation aus CO2 durch die zeitliche Struktur von Femtosekundenlaserpulsen zu gestalten und Optimierung der Effizienz der O2-Produktion aus CO2 für potentielle Anwendungen.

In diesem Projekt führten wir experimentelle Untersuchungen der Elektronen- und Kerndynamik in laserinduzierten molekularen Reaktionen durch, die Dissoziations- (Bindungsbruch) und Isomerisierungsprozesse (O2-Bindungsbildung) umfassen. Mit Hilfe eines Reaktionsmikroskops haben wir geladene Teilchen aus den laserinduzierten molekularen Reaktionen aufgezeichnet. Aus den gemessenen Signalen mit unterschiedlichen Laserparametern konnten wir die beteiligten Elektronendynamiken während der laserinduzierten molekularen Ionisierung und Anregung sowie die daraus resultierenden Kerndynamiken, die zu den Bindungsbruch- und -bildungsreaktionen führen, aufdecken. Im Rahmen des Projekts haben wir die folgenden Ergebnisse erzielt: Mit den kanalaufgelösten Messungen haben wir die Verzweigungsverhältnisse verschiedener molekularer Reaktionen von CO2 in einem Laserfeld erhalten. Die gleiche Abhängigkeit der Verzweigungsverhältnisse von der Laserintensität deutet darauf hin, dass die Bindungsbruch- und Bindungsbildungsprozesse nach der Doppelionisation von CO2 den gleichen Ursprung haben. Wir untersuchten die laserinduzierten dissoziativen Rekombinationsprozesse von CO2 experimentell mit Koinzidenznachweis aller beteiligten Teilchen. Die gemessenen kinetischen Energiefreisetzungen und Elektronenimpulsverteilungen ermöglichen das Verständnis der Kern- und Elektronendynamik während der laserinduzierten dissoziativen Rekombination von CO2. Unsere Messungen zeigen deutlich, dass die laserinduzierte dissoziative Rekombination von CO2 auf die Rekombination eines Elektrons zu einem der beiden ionischen Fragmente während der laserinduzierten dissoziativen Doppelionisation zurückzuführen ist. Wir haben eine Zeitbereichsmethode zur quantitativen Bestimmung der Winkelabhängigkeit der Elektronenrückstreuung bei nicht dissoziativer und dissoziativer nichtsequenzieller Doppelionisation von Molekülen entwickelt. Wir demonstrieren diesen Ansatz, indem wir Messungen und Abfragen am Beispiel des CO2-Moleküls durchführen. Bei der Rückgewinnung wurden die kanalaufgelösten Ionisationssignale in Kombination mit der in situ gemessenen Winkelverteilung der feldfreien Molekülausrichtung aus den Koinzidenzmessungen mit einem Reaktionsmikroskop verwendet, so dass der Einfluss der Qualität der Molekülausrichtung auf das Rückgewinnungsergebnis ausgeschlossen werden kann. Wir untersuchten Elektroneneinfangprozesse während der Starkfeld-Doppelionisation von Argonatomen mit Hilfe von Drei-Körper-Koinzidenzmessungen. Wir beobachteten eine starke Erhöhung der Einfangwahrscheinlichkeit nach Starkfeld-Doppelionisation im Vergleich zur Einzelionisation. Die gemessene Intensitätsabhängigkeit dieser Verstärkung deutet darauf hin, dass bei der sequentiellen Doppelionisation der Einfangprozess durch das zweite abgelöste Elektron dominiert wird. Bei der nichtsequenziellen Doppelionisation ist die Einfangwahrscheinlichkeit im Vergleich zur sequentiellen Doppelionisation stark unterdrückt. Wir führen dies auf eine starke Korrelation zwischen den beiden Elektronen zurück.