Charakterisierung von NOx Quellen in Innsbruck

Der menschliche Einfluss auf die chemische Zusammensetzung der Atmosphäre ist unbestreitbar, dabei spielen vor allem Luftschadstoffe eine zentrale Rolle. Eine Vielzahl von Prozessen regeln dabei die Emission, Verteilung, Oxidation und Deposition von reaktiven Spurengasen, wobei zahlreiche Emissionsquellen derzeit entweder kaum oder nur qualitativ verstanden werden. Die beobachteten Trends diverser Vorläufersubstanzen, welche die Bildung troposphärischen Ozons sowie inorganischer und organischer Aerosole beeinflussen, zeigen auch in Europa aufgrund von Bevölkerungszuwachs, wirtschaftlicher Entwicklung und geänderter Landnutzung signifikante Veränderungen. Emissionen aus Verkehr spielen dabei eine wichtige Rolle. Durch technologische Entwicklungen (z.B. Katalysatortechnologie) kam es durchaus zu einem Rückgang gewisser Luftschadstoffe, wie Benzol, Kohlenmonoxid und Feinstaub (PM2.5 und PM10). Trotzdem zeigen die Immissionen einiger, für die Ozonchemie wichtige, Luftschadstoffe, wie z.B. Stickstoffoxide (NO2 und NO), kaum eine Trendumkehr. Stickstoffoxide werden durch verschiedenste natürliche und anthropogene Prozesse gebildet, wobei im urbanen Raum vor allem die Verbrennung eine zentrale Rolle spielt. Emissionskataster speziell für NO2 sind dabei mit signifikanten Unsicherheiten behaftet, da dieses Reizgas generell bei jeder Verbrennung, also sowohl durch Verkehr als auch Hausbrand (Öl, Gas, Biomasse), entsteht. Im Rahmen dieses Projektes kommen innovative experimentelle Verfahren, wie die Eddykovarianzmethode für NO2, NO, NMVOC (Flüchtige organische Komponenten) und CO2, zum Einsatz, um urbane Emissionen dieser Spurengase in Innsbruck zu quantifizieren. Die Methodik der Eddykovarianz repräsentiert ein statistisches Top-down Verfahren, das die tatsächlichen Emissionen (Vertikalflüsse) in der Atmosphäre bestimmen lässt. Damit lassen sich Emissionskataster, auf denen Modellsimulationen der Atmosphärenchemie basieren, testen und verbessern. Die in diesem Projekt erarbeiteten wissenschaftlichen Erkenntnisse werden dazu dienen die tatsächlich emittierten Mengen und Variabilität dieser Spurenkomponenten zu quantifizieren und somit auch zu einer Verbesserung von Luftgütemanagementsystemen beitragen.

Langzeitbeobachtungen von Luftschadstoffen im Stadtgebiet Innsbruck konnten einerseits die Emissionen von Stickstoffoxiden aus Verkehr und Hausbrand quantifizieren, andererseits deren chemische Umwandlung im Detail analysieren. Der 40 Meter hohe Messturm des Innsbruck Atmospheric Observatory an der Universitätskreuzung im Stadtgebiet von Innsbruck liefert laufend Daten über die Zusammensetzung der bodennahen Atmosphäre. Für jeden Schadstoff werden pro Stunde 36.000 Datenpunkte erfasst. Mit einem speziellen Messverfahren - der sogenannten Eddy-Kovarianz-Methode - lässt sich dann die Emission von Luftbestandteilen laufend überwachen. Zum Beispiel haben die Messungen gezeigt, dass die Stickoxidwerte in der zweiten März-Hälfte 2020 deutlich zurückgegangen sind. Die Auswirkungen der drastischen Maßnahmen zur Eindämmung des Coronavirus hinterließen deutliche Spuren in den Messdaten des Innsbrucker Atmosphärenphysiklabors. Die Ergebnisse halfen, die Auswirkungen von Verkehrsbeschränkungen auf Luftschadstoffe und Klimagase besser zu beurteilen. So konnte gezeigt werden, dass nur ca 50% der Kohlendioxidemissionen (CO2) aber über 90% der Stickoxidemissionen (NOx) aus dem Verkehr stammen. Das Projekt bestätigte somit, dass der Großteil an Stickoxidemissionen aus dem Verkehr stammt. Ein Vergleich mit Modellhochrechnungen zeigt aber, dass einerseits die Emissionen von Stickstoffmonoxid (NO) in Hochrechnungen noch unterschätzt, jene von Stickstoffdioxid (NO2) allerdings überschätzt werden. Die sekundäre atmosphärenchemische Bildung von NO2 aus der Reaktion zwischen NO und Ozon (O3) überwiegt deutlich (>90%). Der hohe Anteil von Dieselfahrzeugen in europäischen Städten führt zu starken Stickstoffmonoxid-Konzentrationen. Dieses reagiert mit Ozon, wodurch Stickstoffdioxid entsteht. In der Atmosphäre zerfällt Stickstoffdioxid wieder zu Stickstoffmonoxid und atomarem Sauerstoff, der sich sofort mit Luft-Sauerstoff zu Ozon verbindet. Dieser chemische Zyklus wurde vor über 60 Jahren im ersten Lehrbuch zur Luftverschmutzung von Philip Leighton mathematisch beschrieben. Das Verhältnis der beiden Prozesse wird seither als Leighton-Beziehung bezeichnet. Computermodelle der Atmosphärenchemie nutzen die Leighton-Beziehung, um die Komplexität zu minimieren, indem sie die Konzentration von Ozon, Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid aus der Konzentration der jeweils beiden anderen ableiten. In der Praxis dient dies zum Beispiel dazu, die Ozonkonzentration in Gebieten abzuleiten, die durch Stickoxide verschmutzt sind. Die Daten, die innerhalb dieses Projektes analysiert wurden, zeigen nun, dass bei Vorhandensein von hohen Stickstoffmonoxidemissionen, rechnerische Vereinfachungen, die Leighton vorgenommen hat, falsche Ergebnisse liefern können. Dies kann dazu führen, dass Modellrechnungen die Konzentration von bodennahem Ozon im urbanen Raum überschätzen. Das Wechselspiel von städtischer Turbulenz, die die untersten Luftschichten effizient durchmischt, und gleichzeitig ablaufenden chemischen Reaktionen führt dazu, dass mehr Ozon in Stickstoffdioxid umgewandelt wird als angenommen. Erkenntnisse aus diesem FWF Projekt zeigen, dass es noch Lücken im Verständnis verschiedener dynamischer Prozesse gibt, die für die Umwandlung von Ozon in urbanen Gebieten verantwortlich sind.