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Hochaktive Mangan Hydrierungskatalysatoren

Highly Active Manganese Hydrogenation Catalysts

Karl Kirchner (ORCID: 0000-0003-0872-6159)
  • Grant-DOI 10.55776/P33016
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.05.2020
  • Projektende 31.12.2023
  • Bewilligungssumme 290.115 €
  • Projekt-Website

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (100%)

Keywords

    Manganese, Alkenes, Catalysis, Hydrogenation

Abstract Endbericht

Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit hinsichtlich Energie werden, ist ein großer Bedarf an der Entdeckung von neuen katalytisch ablaufenden Reaktionen. Wir sind an katalytischen Hydrierungen von Mehrfachbindungen, wie zum Beispiel Alkene, Alkine, und Carbonylverbindungen, mit molekularem Wasserstoff interessiert. Solche Reaktionen spielen eine wichtige Rolle in der modernen organischen Synthesechemie und wird hervorragend durch viele Edelmetalle, wie Ruthenium, Rhodium oder Iridium katalysiert. Im Sinne von Nachhaltigkeit, Allerdings wäre es wünschenswert Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität in Zukunft durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. In diesem Zusammenhang ist die Darstellung von wohldefinierten Mangankatalysatoren, die eine vergleichbare oder sogar höhere Aktivität aufweisen vielversprechend. Mangan ist eines der häufigsten Übergangsmetalle in der Erdkruste und praktisch unbegrenzt vorhanden. Das Hauptziel dieses Projekt ist die Entwicklung neuer katalytisch ablaufender Reaktionen, basierend auf unseren Entdeckungen auf dem Gebiet von Mangan Hydrid Systemen. Zusätzlich wird der Reaktionsmechanismus der Katalysen eingehend untersucht, um die Faktoren, welche chemische Ausbeute bestimmen, besser zu verstehen und so etwaige Modifikation vornehmen zu können. Wir planen auf diese Konzepte aufzubauen und dieses Projekt soll fundamental neue Erkenntnisse für Bindungsaktivierungen gewinnen, und so zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierten Reaktionen führen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich war, und welche umweltfreundlich und nachhaltig sind.

Im Hinblick auf Wirtschaft, Umwelt, und Nachhaltigkeit hinsichtlich Energie werden, ist ein großer Bedarf an der Entdeckung von neuen katalytisch ablaufenden Reaktionen. Im Sinne von Nachhaltigkeit, wäre es wünschenswert Edelmetalle in diesen Reaktionen aufgrund ihrer limitierten Verfügbarkeit, ihres hohen Preises und ihrer Toxizität in Zukunft durch ökonomischere und umweltfreundlichere Alternativen zu ersetzen. In diesem Zusammenhang ist die Darstellung von wohldefinierten Mangankatalysatoren, die eine vergleichbare oder sogar höhere Aktivität aufweisen vielversprechend. Mangan ist eines der häufigsten Übergangsmetalle in der Erdkruste und praktisch unbegrenzt vorhanden. Das Hauptziel dieses Projektes war die Entwicklung neuer katalytisch ablaufender Reaktionen, basierend auf unseren Entdeckungen auf dem Gebiet von Mangan(I) Systemen. Im Zuge dieses Projektes konnten eine Vielzahl neuer Mangan-katalysierter Reaktionen entwickelt werden, wie etwa (i) die Hydrierung von Alkenen, Alkinen, Ketonen, and Nitrilen, (ii) die Dehydrierende Silylierung vom Alkenen und die Hydroborierungen von Alkenen und Alkinen, sowie (iii) die Funktionalisierung von Kohlendioxid. Zusätzlich wurde der Reaktionsmechanismus der Katalysen eingehend untersucht, um die Faktoren, welche chemische Ausbeute bestimmen, besser zu verstehen und so etwaige Modifikation vornehmen zu können. Dieses Projekt generierte fundamental neue Erkenntnisse für Bindungsaktivierungen, und führte zur Entdeckung neuer effizienter mangankatalysierten Reaktionen führen, welche bisher nur mit Edelmetallen möglich war, und welche umweltfreundlich und nachhaltig sind.

Forschungsstätte(n)
  • Technische Universität Wien - 100%
Internationale Projektbeteiligte
  • Luis F. Veiros, University of Lisbon - Portugal

Research Output

  • 337 Zitationen
  • 29 Publikationen
  • 10 Datasets & Models
Publikationen
  • 2025
    Titel Synthesis, Characterization and Catalytic Activity of Iron, Cobalt and Nickel Complexes Bearing an N-Heterocyclic Carbene-Based PCP Pincer Ligand
    DOI 10.1021/acs.organomet.5c00172
    Typ Journal Article
    Autor Cruz T
    Journal Organometallics
    Seiten 1217-1226
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Manganese-Catalyzed Dehydrogenative Silylation of Alkenes Following Two Parallel Inner-Sphere Pathways
    DOI 10.1021/jacs.1c09175
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Journal of the American Chemical Society
    Seiten 17825-17832
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Manganese-Catalyzed Dehydrogenative Silylation of Alkenes Following Two Paral-lel Pathways
    DOI 10.26434/chemrxiv-2021-n35tz
    Typ Preprint
    Autor Weber S
  • 2021
    Titel Hydroboration of terminal alkenes and trans-1,2-diboration of terminal alkynes catalyzed by a Mn(I) alkyl complex
    DOI 10.26434/chemrxiv-2021-vcbs9
    Typ Preprint
    Autor Weber S
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Hydroboration of terminal alkenes and trans-1,2-diboration of terminal alkynes catalyzed by a Mn(I) alkyl complex
    DOI 10.33774/chemrxiv-2021-vcbs9
    Typ Preprint
    Autor Weber S
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Manganese-Catalyzed Dehydrogenative Silylation of Alkenes Following Two Paral-lel Pathways
    DOI 10.33774/chemrxiv-2021-n35tz
    Typ Preprint
    Autor Weber S
  • 2021
    Titel Hydroboration of Terminal Alkenes and trans-1,2-Diboration of Terminal Alkynes Catalyzed by a Manganese(I) Alkyl Complex
    DOI 10.1002/ange.202110736
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 24693-24697
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Hydroboration of Terminal Alkenes and trans-1,2-Diboration of Terminal Alkynes Catalyzed by a Manganese(I) Alkyl Complex
    DOI 10.1002/anie.202110736
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Seiten 24488-24492
    Link Publikation
  • 2025
    Titel Borane-functionalized heteroscorpionate copper complexes as catalysts for azide–alkyne cycloaddition
    DOI 10.1039/d5dt01595b
    Typ Journal Article
    Autor Cruz T
    Journal Dalton Transactions
    Seiten 13472-13482
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Manganese catalysed reduction of nitriles with amine boranes
    DOI 10.1039/d4cy00813h
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Catalysis Science & Technology
    Seiten 4843-4847
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Hydrogenation of Alkenes Catalyzed by Mn(I) Alkyl Complexes Bearing NHC Phosphine Ligands
    DOI 10.26434/chemrxiv-2024-lsv3f
    Typ Preprint
    Autor Zobernig D
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Hydroboration of Terminal Alkynes Catalyzed by a Mn(I) Alkyl PCP Pincer Complex following Two Diverging Pathways
    DOI 10.26434/chemrxiv-2024-tzgph
    Typ Preprint
    Autor Kirchner K
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Alkene Isomerization Catalyzed by a Mn(I) Bisphosphine Borohydride Complex
    DOI 10.26434/chemrxiv-2024-vvxlx-v2
    Typ Preprint
    Autor Blaha I
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Alkene Isomerization Catalyzed by a Mn(I) Bisphosphine Borohydride Complex
    DOI 10.26434/chemrxiv-2024-vvxlx
    Typ Preprint
    Autor Kirchner K
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Electrospray Ionization Tandem Mass Spectrometric Study of Selected Phosphine-Based Ligands for Catalytically Active Organometallics
    DOI 10.1021/jasms.3c00104
    Typ Journal Article
    Autor Fleissner S
    Journal Journal of the American Society for Mass Spectrometry
    Seiten 1647-1652
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Hydrogenation of Terminal Alkenes Catalyzed by Air-Stable Mn(I) Complexes Bearing an N-Heterocyclic Carbene-Based PCP Pincer Ligand
    DOI 10.1002/chem.202302455
    Typ Journal Article
    Autor Zobernig D
    Journal Chemistry – A European Journal
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Base metal complexes featuring a new pyrazole-derived PCP pincer ligand
    DOI 10.1039/d3dt02111d
    Typ Journal Article
    Autor Schratzberger H
    Journal Dalton Transactions
    Seiten 12410-12422
  • 2022
    Titel Cobalt Nitrosyl Pincer Complexes
    DOI 10.34726/hss.2022.60982
    Typ Other
    Autor Pecak J
    Link Publikation
  • 2022
    Titel E-Selective Manganese-Catalyzed Semihydrogenation of Alkynes with H2 Directly Employed or In Situ-Generated
    DOI 10.1021/acscatal.1c06022
    Typ Journal Article
    Autor Farrar-Tobar R
    Journal ACS Catalysis
    Seiten 2253-2260
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Characterization of selected organometallic compounds by electrospray ionization- and matrix-assisted laser desorption/ionization-mass spectrometry using different types of instruments: Possibilities and limitations
    DOI 10.1002/rcm.9281
    Typ Journal Article
    Autor Fleissner S
    Journal Rapid Communications in Mass Spectrometry
    Link Publikation
  • 2023
    Titel No Transition Metals Required – Oxygen Promoted Synthesis of Imines from Primary Alcohols and Amines under Ambient Conditions
    DOI 10.1002/chem.202300094
    Typ Journal Article
    Autor Himmelbauer D
    Journal Chemistry – A European Journal
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Base- and Additive-Free Carbon Dioxide Hydroboration to Methoxyboranes Catalyzed by Non-Pincer-Type Mn(I) Complexes
    DOI 10.1021/acscatal.3c00020
    Typ Journal Article
    Autor Kostera S
    Journal ACS Catalysis
    Seiten 5236-5244
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Carbon Dioxide Hydrogenation to Formate Catalyzed by a Bench-Stable, Non-Pincer-Type Mn(I) Alkylcarbonyl Complex
    DOI 10.1021/acs.organomet.0c00710
    Typ Journal Article
    Autor Kostera S
    Journal Organometallics
    Seiten 1213-1220
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Manganese-Catalyzed Hydrogenation of Ketones under Mild and Base-free Conditions
    DOI 10.1021/acs.organomet.1c00161
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Organometallics
    Seiten 1388-1394
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Reduction of carbonyl compounds via hydrosilylation catalyzed by well-defined PNP-Mn(I) hydride complexes
    DOI 10.1007/s00706-021-02774-y
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Monatshefte für Chemie - Chemical Monthly
    Seiten 635-639
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Selective Manganese-Catalyzed Dimerization and Cross-Coupling of Terminal Alkynes
    DOI 10.1021/acscatal.1c01137
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal ACS Catalysis
    Seiten 6474-6483
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Synthesis and Catalytic Reactivity of Cobalt Pincer Nitrosyl Hydride Complexes
    DOI 10.1021/acs.organomet.0c00755
    Typ Journal Article
    Autor Pecak J
    Journal Organometallics
    Seiten 278-285
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Synthesis and characterization of cobalt SCS pincer complexes
    DOI 10.1007/s00706-022-02949-1
    Typ Journal Article
    Autor Pecak J
    Journal Monatshefte für Chemie - Chemical Monthly
    Seiten 545-549
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Manganese Alkyl Carbonyl Complexes: From Iconic Stoichiometric Textbook Reactions to Catalytic Applications
    DOI 10.1021/acs.accounts.2c00470
    Typ Journal Article
    Autor Weber S
    Journal Accounts of Chemical Research
    Seiten 2740-2751
    Link Publikation
Datasets & Models
  • 2024 Link
    Titel NMR Data for publication: Alkene Isomerization Catalyzed by a Mn(I) Borohydride Bisphosphine Complex
    DOI 10.48436/hmns5-bg933
    Typ Data analysis technique
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2024 Link
    Titel NMR Data for Hydrogenation of Terminal Alkenes Catalyzed by Air-Stable Mn(I) Complexes Bearing an N-Heterocyclic Carbene-Based PCP Pincer Ligand
    DOI 10.48436/f3ycr-chs39
    Typ Data analysis technique
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2023 Link
    Titel CCDC 2278843: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2ghb2d
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2023 Link
    Titel CCDC 2278844: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2ghb3f
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2022 Link
    Titel CCDC 2165640: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2bpjcy
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2022 Link
    Titel CCDC 2165639: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2bpjbx
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2021 Link
    Titel CCDC 2044562: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc26mjm0
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2021 Link
    Titel CCDC 2044563: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc26mjn1
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2021 Link
    Titel CCDC 2094811: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc289tkz
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
  • 2021 Link
    Titel CCDC 2102243: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc28kk9q
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link

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