Beschleunigte biomimetische Kernmagnetresonanz
Speeding up Biomimetic Nuclear Magnetic Resonance
Wissenschaftsdisziplinen
Biologie (15%); Chemie (85%)
Keywords
-
Nuclear Magnetic Resonance,
Biomineralization,
Real-Time NMR,
Biomimicry,
Hyperpolarization
Die Kristallisation von Mineralen ist ein wichtiger Prozess der Natur, beispielsweise zum Aufbau von Knochen, Zähnen oder tierischen Panzern. Unser Verständnis der dahinterstehenden Prozesse auf der atomaren und molekularen Ebene ist allerdings noch lückenhaft. Dies obwohl es durchaus von Nutzen wäre tiefere Einblicke in diese Prozesse zu erarbeiten, um etwa Knochenprotesen zu optimieren oder neue funktionelle Materialien zu entwickeln. Das Projekt Biomimetische Kernmagnetresonanz zielt darauf ab, eben dieses Verständnis der Mine- ralisation zu vertiefen, indem Methoden entwickelt werden, die es erlauben solche Prozesse zeitauf- gelöst auf molekularer Ebene zu verfolgen. NMR (nuclear magnetic resonance) ist eine der wichtigsten Methoden, um Strukturen von Molekülen in Lösung zu ermitteln, allerdings mit eingeschränkter Zeitauflösung. Um aufbauend auf der NMR- Spektroskopie eine Echtzeitbeobachtung von Prozessen zu ermöglichen, zielt das Projekt darauf ab mit Hilfe der sog. Hyperpolarisation (genauer durch Dissolution Dynamic Nuclear Polarization, kurz D -DNP) eine neue Methode zu entwickeln, die eine bis zu 10000-fache Signalverstärkung bei NMR-Messungen erlaubt. Dadurch können molekulare Prozesse zeitaufgelöst verfolgt werden. Das Prinzip lautet: Je stärker ein Signal, umso kürzer muss es beobachtet werden für eine Messung. Wenn also die Zeit pro NMR Messung reduziert werden kann, können rasch ablaufende Messreihen verwirklicht werden, was wiederrum Zeitauflösung ermöglicht. D-DNP erlaubt es damit, schnelle Prozesse selbst im Millisekunden-Bereich zu verfolgen und dabei einzelne Atome zu unterscheiden. Ein spezieller Fokus des Projektes ist es, die sog. Biomineralisationsprozesse und deren Anfangsstadien zu verstehen. Biomineralisation ist die Fähigkeit lebendiger Organismen, feste Materialien zu produ- zieren. Bei solchen Prozessen, beispielsweise bei der Knochenbildung, kommt es innerhalb von Milli- sekunden zur Entstehung einer Vorstufe von Kristallisationskeimen, z.B., wenn Calcium- und Phosphat- Ionen in Lösung aufeinandertreffen. Diese Spezies, die zu Beginn des Kristallisationsprozesses auftre- ten sollen durch das Projekt analytisch charakterisiert und mit hochauflösenden Methoden observiert werden, um mit neuen Einblicken und Technologie Biomineralien und die dahinterstehenden chemi- schen Prozesse noch umfassender zu beschreiben. Es geht z.B. darum zu klären, ob die Größe der neu entdeckten Vorstufenspezies kontrollierbar ist und man damit Einfluss auf Härte oder Sprödigkeit des später entstehenden makroskopischen Materials nehmen kann. Zudem soll zu einem langjährigen Disput um die Theorie hinter der Biomineralisation beigetragen wer- den, um die Frage zu klären, ob diese Vorstufen zu den Kristallisationskeimen in den über Jahrzehnte entwickelten klassischen theoretischen Erklärungsrahmen der Mineralisation passen oder ob neue nicht-klassische Theorien entwickelt werden müssen.
Die Kristallisation von Mineralen ist ein wichtiger Prozess der Natur, beispielsweise zum Aufbau von Knochen, Zähnen oder tierischen Panzern. Unser Verständnis der dahinterstehenden Prozesse auf der atomaren und molekularen Ebene ist allerdings noch lückenhaft. Dies obwohl es durchaus von Nutzen wäre tiefere Einblicke in diese Prozesse zu erarbeiten, um etwa Knochenprotesen zu optimieren oder neue funktionelle Materialien zu entwickeln. Das Projekt "Biomimetische Kernmagnetresonanz" zielt darauf ab, eben dieses Verständnis der Mineralisation zu vertiefen, indem Methoden entwickelt werden, die es erlauben solche Prozesse zeitaufgelöst auf molekularer Ebene zu verfolgen. NMR (nuclear magnetic resonance) ist eine der wichtigsten Methoden, um Strukturen von Molekülen in Lösung zu ermitteln, allerdings mit eingeschränkter Zeitauflösung. Um aufbauend auf der NMR-Spektroskopie eine Echtzeitbeobachtung von Prozessen zu ermöglichen, zielt das Projekt darauf ab mit Hilfe der sog. Hyperpolarisation (genauer durch Dissolution Dynamic Nuclear Polarization, kurz D-DNP) eine neue Methode zu entwickeln, die eine bis zu 10000-fache Signalverstärkung bei NMR-Messungen erlaubt. Dadurch können molekulare Prozesse zeitaufgelöst verfolgt werden. Das Prinzip lautet: "Je stärker ein Signal, umso kürzer muss es beobachtet werden für eine Messung. Wenn also die Zeit pro NMR Messung reduziert werden kann, können rasch ablaufende Messreihen verwirklicht werden, was wiederrum Zeitauflösung ermöglicht." D-DNP erlaubt es damit, schnelle Prozesse - selbst im Millisekunden-Bereich - zu verfolgen und dabei einzelne Atome zu unterscheiden. Ein spezieller Fokus des Projektes ist es, die sog. Biomineralisationsprozesse und deren Anfangsstadien zu verstehen. Biomineralisation ist die Fähigkeit lebendiger Organismen, feste Materialien zu produzieren. Bei solchen Prozessen, beispielsweise bei der Knochenbildung, kommt es innerhalb von Millisekunden zur Entstehung einer Vorstufe von Kristallisationskeimen, z.B., wenn Calcium- und Phosphat-Ionen in Lösung aufeinandertreffen. Diese Spezies, die zu Beginn des Kristallisationsprozesses auftreten sollen durch das Projekt analytisch charakterisiert und mit hochauflösenden Methoden observiert werden, um mit neuen Einblicken und Technologie Biomineralien und die dahinterstehenden chemischen Prozesse noch umfassender zu beschreiben. Es geht z.B. darum zu klären, ob die Größe der neu entdeckten Vorstufenspezies kontrollierbar ist und man damit Einfluss auf Härte oder Sprödigkeit des später entstehenden makroskopischen Materials nehmen kann. Zudem soll zu einem langjährigen Disput um die Theorie hinter der Biomineralisation beigetragen werden, um die Frage zu klären, ob diese Vorstufen zu den Kristallisationskeimen in den über Jahrzehnte entwickelten klassischen theoretischen Erklärungsrahmen der Mineralisation passen oder ob neue nicht-klassische Theorien entwickelt werden müssen.
- Universität Wien - 100%
- Thiarry Azais, Sorbonne Université - Frankreich
Research Output
- 194 Zitationen
- 23 Publikationen
- 1 Policies
- 1 Methoden & Materialien
- 10 Datasets & Models
- 4 Disseminationen
- 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
- 1 Weitere Förderungen
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2023
Titel Biphasic NMR of Hyperpolarized Suspensions?Real-Time Monitoring of Solute-to-Solid Conversion to Watch Materials Grow DOI 10.1021/acs.jpcc.3c04198 Typ Journal Article Autor Turhan E Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 19591-19598 Link Publikation -
2024
Titel Short-lived calcium carbonate precursors observed in situ via Bullet-dynamic nuclear polarization DOI 10.1038/s42004-024-01300-5 Typ Journal Article Autor Turhan E Journal Communications Chemistry Seiten 210 Link Publikation -
2024
Titel Hyperpolarized nuclear Overhauser enhancement of alanine methyl groups by doubly relayed proton exchange DOI 10.1016/j.jmr.2024.107727 Typ Journal Article Autor Zachrdla M Journal Journal of Magnetic Resonance Seiten 107727 Link Publikation -
2024
Titel An Atomistic View on the Mechanism of Diatom Peptide-Guided Biomimetic Silica Formation DOI 10.1002/advs.202401239 Typ Journal Article Autor Kozak F Journal Advanced Science Seiten 2401239 Link Publikation -
2024
Titel Branched Polymeric Prenucleation Assemblies Initiate Calcium Phosphate Precipitation DOI 10.1021/jacs.4c07325 Typ Journal Article Autor Turhan E Journal Journal of the American Chemical Society Seiten 25614-25624 Link Publikation -
2023
Titel Understanding Self-Assembly of Silica-Precipitating Peptides to Control Silica Particle Morphology DOI 10.1002/adma.202207586 Typ Journal Article Autor Strobl J Journal Advanced Materials Seiten 2207586 Link Publikation -
2024
Titel Implementation of a rapid injection system to enable reproducible real-time monitoring of nonclassical crystallization pathways by parallel detected hyperpolarization Typ PhD Thesis Autor Ertan Turhan -
2024
Titel Multimodal Characterization of in vitro Biogenic Silicification by Silaffin (based) Peptides Typ PhD Thesis Autor Fanny Kozak -
2022
Titel Inversion of Hyperpolarized 13C NMR Signals through Cross-Correlated Cross-Relaxation in Dissolution DNP Experiments DOI 10.1021/acs.jpcb.2c03375 Typ Journal Article Autor Negroni M Journal The Journal of Physical Chemistry B Seiten 4599-4610 Link Publikation -
2022
Titel Frémy’s Salt as a Low-Persistence Hyperpolarization Agent: Efficient Dynamic Nuclear Polarization Plus Rapid Radical Scavenging DOI 10.1021/jacs.2c07960 Typ Journal Article Autor Negroni M Journal Journal of the American Chemical Society Seiten 20680-20686 Link Publikation -
2025
Titel The Internal Structural Dynamics of Elastin-Like Polypeptide Assemblies by 13C-Direct Detected NMR Spectroscopy DOI 10.1021/acs.analchem.4c05163 Typ Journal Article Autor Brandis D Journal Analytical Chemistry Seiten 3937-3944 Link Publikation -
2022
Titel Nuclear Overhauser spectroscopy in hyperpolarized water – chemical vs. magnetic exchange DOI 10.1039/d2cc03735a Typ Journal Article Autor Epasto L Journal Chemical Communications Seiten 11661-11664 Link Publikation -
2022
Titel Toward protein NMR at physiological concentrations by hyperpolarized water—Finding and mapping uncharted conformational spaces DOI 10.1126/sciadv.abq5179 Typ Journal Article Autor Epasto L Journal Science Advances Link Publikation -
2022
Titel Hyperpolarized water as universal sensitivity booster in biomolecular NMR DOI 10.1038/s41596-022-00693-8 Typ Journal Article Autor Hilty C Journal Nature Protocols Seiten 1621-1657 -
2021
Titel Evaporation-Induced Self-Assembly of Small Peptide-Conjugated Silica Nanoparticles DOI 10.1002/anie.202108378 Typ Journal Article Autor Von Baeckmann C Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 22700-22705 Link Publikation -
2021
Titel Evaporation-Induced Self-Assembly of Small Peptide-Conjugated Silica Nanoparticles DOI 10.1002/ange.202108378 Typ Journal Article Autor Von Baeckmann C Journal Angewandte Chemie Seiten 22882-22887 Link Publikation -
2021
Titel A novel sample handling system for dissolution dynamic nuclear polarization experiments DOI 10.5194/mr-2-387-2021 Typ Journal Article Autor Kress T Journal Magnetic Resonance Seiten 387-394 Link Publikation -
2021
Titel How to assess the structural dynamics of transcription factors by integrating sparse NMR and EPR constraints with molecular dynamics simulations DOI 10.1016/j.csbj.2021.04.020 Typ Journal Article Autor Kozak F Journal Computational and Structural Biotechnology Journal Seiten 2097-2105 Link Publikation -
2021
Titel A novel sample handling system for dissolution dynamic nuclear polarization experiments DOI 10.5194/mr-2021-12 Typ Preprint Autor Kress T Seiten 1-8 Link Publikation -
2021
Titel Formation and Evolution of Nanoscale Calcium Phosphate Precursors under Biomimetic Conditions DOI 10.1021/acs.analchem.1c01561 Typ Journal Article Autor Epasto L Journal Analytical Chemistry Seiten 10204-10211 Link Publikation -
2021
Titel Conformational selection of vasopressin upon V1a receptor binding DOI 10.1016/j.csbj.2021.10.024 Typ Journal Article Autor Che K Journal Computational and Structural Biotechnology Journal Seiten 5826-5833 Link Publikation -
2021
Titel Residue-resolved monitoring of protein hyperpolarization at sub-second time resolution DOI 10.1038/s42004-021-00587-y Typ Journal Article Autor Negroni M Journal Communications Chemistry Seiten 147 Link Publikation -
2021
Titel Residue-resolved monitoring of protein hyperpolarization at sub-second time resolution DOI 10.21203/rs.3.rs-830313/v1 Typ Preprint Autor Kurzbach D
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2021
Titel PhD Training Typ Influenced training of practitioners or researchers
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2023
Titel Hyperpolraized NMR Typ Technology assay or reagent Öffentlich zugänglich
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2025
Link
Titel Data Set for The Internal Structural Dynamics of Elastin-Like Polypeptide Assemblies by 13C-Direct Detected NMR Spectroscopy Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Data Set for Bullet-DNP enables in-situ observation of multiple short-lived calcium carbonate precursors Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2024
Link
Titel Data Set for Branched Polymeric Prenucleation Assemblies Initiate Calcium Phosphate Precipitation Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2023
Link
Titel Data Set for Turhan et al - Biphasic NMR of hyperpolarized suspensions DOI 10.5281/zenodo.8325082 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
Link
Titel Data Set for Negroni et al. Inversion of Hyperpolarized 13C NMR Signals Through Cross-Correlated Cross-Relaxation in Disso-lution DNP Experiments DOI 10.5281/zenodo.6580927 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
Link
Titel Data Set for Negroni et al. - Frémy's Salt as a Low-Persistence Hyperpolarization Agent: Efficient Dynamic Nuclear Polarization Plus Rapid Radical Scavenging DOI 10.5281/zenodo.7261375 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2022
Link
Titel Data Set for Epasto et al. - Towards Protein NMR at Physiological Concentrations by Hyperpolarized Water DOI 10.5281/zenodo.6701088 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2021
Link
Titel Data Set for Epasto et al. - Formation and Evolution of Nanoscale Calcium Phosphate Precursors under Biomimetic Conditions DOI 10.5281/zenodo.5511748 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2021
Link
Titel Data Set for Kress et al. - A novel sample handling system for dissolution dynamic nuclear polarization experiments DOI 10.5281/zenodo.4738932 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link -
2021
Link
Titel Data Set for Negroni et al. - Residue-resolved monitoring of protein hyperpolarization at sub-second time resolution DOI 10.5281/zenodo.5547223 Typ Database/Collection of data Öffentlich zugänglich Link Link
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2022
Titel Press Release - Pimp my Spec: Upgrade for Magnetic Resonance Methods with a 1,000-fold Amplifier Typ A press release, press conference or response to a media enquiry/interview -
2022
Titel Press Release - Magnetic Resonance Makes the Invisible Visible Typ A press release, press conference or response to a media enquiry/interview -
2020
Titel Press Release - Die Natur enthüllt sich der Wissenschaft Typ A press release, press conference or response to a media enquiry/interview -
2022
Titel Lange Nacht der Wissenschaft Typ A talk or presentation
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2022
Titel Ignaz L. Lieben Award Typ Research prize Bekanntheitsgrad Continental/International
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2020
Titel Speeding up Biomimetic Nuclear Magnetic Resonance Typ Research grant (including intramural programme) Förderbeginn 2020