Auxiliary field quantum Monte Carlo in der PAW Methode

Dichtefunktionaltheorie (DFT) ist ohne Zweifel die am besten etablierte Methode, um Vorhersagen über Festkörper und Materialien zu machen. Das liegt daran, dass die Methode einerseits sehr effizient, anderseits doch relativ genau ist. Die bekannten Näherungen für das Dichtefunktional führen aber sehr oft zu unkontrollierbaren Fehlern, vor allem dann, wenn chemische Abläufe stattfinden, also Bindungen gebrochen oder neuformiert werden. Unter anderem werden die so wichtigen Energiebarrieren in katalytischen Vorgängen oft ungenau beschrieben Daher wird seit vielen Jahren an Methoden gearbeitet, welche es erlauben die exakte Wellenfunktion und exakte Energie der Vielelektr onen Schrödingergleichung zu bestimmen. Dies ist aber ein ausgesprochen schwieriges Unterfangen, da die Wellenfunktion so komplex und vielschichtig ist, dass selbst die leistungsfähigsten Supercomputer der Welt diese nicht darstellen bzw. speichern können. Der zweite wichtige Gesichtspunkt, den es zu berücksichtigen gilt, ist dass die Rechenleistung der genannten Supercomputer zwar stetig wächst, dies aber nicht mehr durch einen Leistungszuwachs der einzelnen Prozessoren, sondern durch eine Steigerung der Anzahl der Prozessoren erreicht wird. Die beiden genannten Probleme lassen sich eigentlich nur mit Monte-Carlo Verfahren schlüssig lösen. In diesem Proposal soll die sogenannte auxiliary field quantum Monte Carlo (AF -QMC) Methode für Fermionen umgesetzt und damit Materialeigenschaften vorhergesagt werden. Diese Methode ist noch relativ neu und wenig verbreitet, besitzt aber zahlreiche Eigenschaften, welche sie besonders attraktiv machen. Einerseits sind die einzelnen Rechenschritte sehr elementar, eben nicht unähnlich denen in der genannten Dichtefunktionaltheorie, womit der Speicherbedarf gering bleibt. Andererseits lassen sich die einzelnen Berechnungen einfach auf tausende von Prozessoren verteilen, womit der Algorithmus ideal für Supercomputers der nächsten Generation geeignet ist (Österreich ist gerade Mitglied von PRACE geworden und hat damit auch Zugriff auf solche Rechner). Nach erfolgter Umsetzung und ausführlichen Test der Methode an einfachen Festkörpern, werden wir diese auf prototypische, aber wichtige Problemstellungen anwenden. Wir wollen uns auf die für die Katalyse wichtige Adsorption von Molekülen auf Festkörpern sowie auf korrelierte Festkörper, welche mit traditionellen Methoden im Moment kaum beschrieben werden können, konzentrieren.

Das Verständnis der Eigenschaften von Molekülen und Festkörpern ist entscheidend für die Weiterentwicklung neuer Materialien, Medikamente und Technologien. Seit Jahrzehnten ist die Dichtefunktionaltheorie (DFT) die gängige Methode für diese Vorhersagen. Obwohl die DFT bemerkenswert vielseitig und rechnerisch schnell ist, leidet sie oft unter einem erheblichen Nachteil: der Genauigkeit. Ihre Vorhersagen für Eigenschaften wie Energie und Struktur sind nicht immer präzise genug, insbesondere bei komplexen oder anspruchsvollen Materialien. Dieser Mangel an Präzision schränkt unsere Fähigkeit ein, neue Substanzen allein auf der Grundlage von Simulationen zuverlässig zu entwerfen. Auxiliary Field Quantum Monte Carlo - der Durchbruch in der Genauigkeit: Die Methode Auxiliary Field Quantum Monte Carlo (AFQMC) bietet eine leistungsstarke Lösung für dieses Genauigkeitsdilemma. Unser Projekt konzentriert sich darauf, die AFQMC dramatisch weiterzuentwickeln und äußerst effiziente Computerprogramme zu erstellen, die maßgeschneidert für die heutigen Hochleistungsrechner (Supercomputer) sind. Diese technischen Fortschritte stellen einen bedeutenden Sprung nach vorne im Stand der Technik dar. Mit diesen neuen, schnelleren Programmen können wir nun hochgenaue Vorhersagen sowohl für kleine Moleküle als auch für periodische Festkörper erzielen und dabei ein Präzisionsniveau erreichen, das zuvor als unmöglich galt. Eine Schlüsselneuerung ist die Verwendung von Multi-Determinanten-Wellenfunktionen als sogenannte "trial wavefunctions" (Testwellenfunktionen) innerhalb der AFQMC-Methode. Diese technische Verbesserung ermöglicht es uns, das komplexe Verhalten von Elektronen mit beispielloser Genauigkeit zu erfassen, insbesondere in Systemen, in denen Elektronen stark wechselwirken, bekannt als stark korrelierte Festkörper. Darüber hinaus haben wir ein tiefes Verständnis für die Methode selbst entwickelt. Dies wird es den beteiligten Forschern ermöglichen, auch in den kommenden Jahren weitere bedeutende Verbesserungen zu erzielen und Wien damit zum führenden Standort in der Erforschung von Quantum-Monte-Carlo-Methoden zu machen. Kalibrierung der Zukunft der Materialwissenschaft: Entscheidend ist, dass wir die AFQMC nun routinemäßig anwenden können, um Berechnungen an einfachen Festkörpersystemen, Defekten und Oberflächen durchzuführen. Für diese Materialien gab es bisher praktisch keine zuverlässige, hochgenaue "Goldstandard"-Referenzmethode. Die Fähigkeit, diese präzisen AFQMC-Simulationen durchzuführen, bietet ein leistungsstarkes neues Werkzeug: Wir können unsere genauen AFQMC-Ergebnisse nun nutzen, um viel billigere DFT-Methoden zu kalibrieren und sie damit für eine breitere Anwendung zuverlässiger und genauer zu machen. Diese Fähigkeit, bestehende Methoden gegenzuprüfen und zu verbessern, ist ein großer Durchbruch. Sie eröffnet einen neuen Bereich für reproduzierbare, hochgenaue Berechnungen und verspricht, die Computermodellierung von Materialien zu revolutionieren - insbesondere jener mit starken Elektronenkorrelationen - und so den Weg für die Entdeckung von Materialien der nächsten Generation zu ebnen.