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Kationen-Defektchemie und Segregation in Perovskiten

Cation Defect Chemistry and Segregation in Perovskites

Andreas Nenning (ORCID: 0000-0001-9313-3731)
  • Grant-DOI 10.55776/P36463
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status laufend
  • Projektbeginn 05.06.2023
  • Projektende 04.06.2027
  • Bewilligungssumme 340.053 €
  • E-Mail

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (100%)

Keywords

    Electrochemistry, Catalysis, Perovskite, Surface Chemistry, Ambient pressure XPS, Defect Chemistry

Abstract

Die effiziente und wirtschaftliche Speicherung von elektrischer Energie in großem Maßstab ist eine noch fehlende Schlüsseltechnologie auf dem Weg zu einer vollständig erneuerbaren Stromerzeugung. Der vielversprechendste Weg hierfür ist die Elektrolyse, bei der elektrische Energie genutzt wird, um stabile chemische Energieträger (z. B. H2) zu erzeugen. Diese können wieder in Strom umgewandelt oder in der chemischen Industrie verwendet werden. Hochtemperaturzellen auf der Basis fester Oxide (Festoxid-Brennstoff- und Elektrolysezellen) arbeiten bei Temperaturen von 600-800C, wo die Reaktionen schnell und effizient ablaufen. Dennoch sind weitere Optimierungen - insbesondere hinsichtlich der Aktivität und Stabilität der Elektroden - erforderlich. Keramiken vom Perowskit-Typ mit ABO3-Struktur eignen sich besonders gut als Elektrodenmaterialien. Sie sind nicht nur aktive Katalysatoren, sondern weisen auch eine gute elektrische Leitfähigkeit und Mobilität der Sauerstoffionen auf - Voraussetzungen für den Einsatz als Elektroden in elektrochemischen Zellen. Obwohl Materialien vom Perowskit-Typ bereits kommerziell in elektrochemischen Zellen eingesetzt werden, sind weder der Reaktionsmechanismus noch Struktur der Katalysatoroberfläche, auf der die Reaktion abläuft, im Detail geklärt. Ein wesentliches Hindernis für das atomistische Verständnis ist, dass die bekannte Massenkristallstruktur an der Oberfläche unterbrochen wird, was eine Kationensegregation auslöst. Das bedeutet, dass sich an der Oberfläche eine sehr dünne (2-5 Atomlagen), aber thermodynamisch stabile Terminierung bildet, die sich in ihrer Stöchiometrie und Struktur stark vom darunter liegenden Kristall unterscheidet. Da diese Oberflächenschicht sehr dünn ist und sich ihre genaue Struktur und Zusammensetzung mit den Umgebungsbedingungen ändern kann, ist es sehr schwierig, sie auf atomistischer Ebene aufzulösen. Im Rahmen dieses Forschungsprojekts wollen wir diese Aufgabe angehen und Wege finden, um die Aktivität dieser Oberflächenschicht zu optimieren. An der Technischen Universität Wien sowie bei den Partnerorganisationen "CEST" und der MU Leoben wurden kürzlich mehrere leistungsstarke Analysegeräte installiert, mit denen die Zusammensetzung der obersten Atomschichten des Katalysators unter betriebsnahen Bedingungen gemessen werden kann. In den nächsten 3 Jahren werden Projektleiter Andreas Nenning sowie ein Doktorand verschiedene katalytisch aktive Perowskitmaterialien auf ihre Oberflächenzusammensetzung und katalytische Aktivität unter Betriebsbedingungen testen. Ziel der Forschungsarbeiten ist es, Erkenntnisse über den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung, Betriebsbedingungen und Oberflächeneigenschaften zu gewinnen, die die gezielte Entwicklung von Katalysatoren mit höherer Aktivität und Langzeitstabilität ermöglichen. Solche Katalysatoren werden dringend benötigt, um die Hochtemperaturelektrolyse effizienter, langzeitstabiler und damit wirtschaftlich erfolgreich zu machen.

Forschungsstätte(n)
  • Technische Universität Wien - 100%
Nationale Projektbeteiligte
  • Christoph Rameshan, Montanuniversität Leoben , nationale:r Kooperationspartner:in
  • Andreas Limbeck, Technische Universität Wien , nationale:r Kooperationspartner:in
  • Jürgen Fleig, Technische Universität Wien , nationale:r Kooperationspartner:in
  • Michele Riva, Technische Universität Wien , nationale:r Kooperationspartner:in
  • Ulrike Diebold, Technische Universität Wien , nationale:r Kooperationspartner:in

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