Ab-initio Aufdeckung von Relativistischen Geordneten Phasen

In der Physik der kondensierten Materie sind versteckte Ordnungsphasen solche, in denen ein deutlicher thermodynamischer Phasenübergang beobachtet wird, der zugehörige Ordnungsparameter jedoch mit herkömmlichen experimentellen Sonden nur schwer nachzuweisen ist. Eng damit verbunden, aber noch exotischer sind Quanten-Spin- Flüssigkeiten, Phasen, in denen Spins aufgrund starker Quantenverschränkung selbst bei niedrigsten Temperaturen der herkömmlichen Fernordnung entgehen. Diese Zustände weisen fraktionalisierte Anregungen und in einigen Fällen emergente Eichfelder auf. Sowohl versteckte Ordnung als auch das Verhalten von Quanten-Spinflüssigkeiten werden auf natürliche Weise durch das Zusammenspiel von starker Spin-Bahn-Kopplung und Elektronenkorrelationen gefördert. Zwei besonders interessante Materialfamilien sind 5d- Doppelperowskite und Dipol-Oktupol-Pyrochlore. Erstere sind dafür bekannt, dass sie über herkömmliche magnetische Dipole hinausgehende multipolare Ordnungen (z. B. Quadrupole und Oktupole) beherbergen. Trotz ihrer schwer fassbaren experimentellen Signaturen nähern sich Theorie und Experiment zunehmend an, um ein umfassenderes Bild dieser multipolaren Phasen zu zeichnen. Die letztere Klasse, zu der bestimmte Ce-basierte Pyrochloride gehören, zeichnet sich durch Kramers-Dubletten aus, deren Pseudospin-Komponenten sich aufgrund kombinierter Kristallfeld- und Spin-Bahn-Effekte in magnetische Dipol- und Oktupolmomente umwandeln. Die Theorie sagt voraus, dass diese Dubletten zwei unterschiedliche symmetrieangereicherte U(1)-Quantenspinflüssigkeiten realisieren können. In diesem Projekt werden wir modernste First-Principles- und Modell-Hamilton-Ansätze verwenden, um zwei zentrale Fragen zu beantworten: Wie beeinflusst die Dotierung versteckte Ordnungsphasen in 5d/5d-Doppelperowskiten und kann sie als Sonde für deren Nachweis dienen? Beherbergen Dipol-Oktupol Pyrochlor-Verbindungen tatsächlich U(1)-Quanten-Spin- Flüssigkeitsphasen? Wie können sie eindeutig nachgewiesen werden und welche Designstrategien könnten ihre Realisierung ermöglichen? Die Forschung wird vom PI in Zusammenarbeit mit einem Doktoranden durchgeführt.