Nukleation an geladenen und ungeladenen Nanoclustern

Atmosphärische Aerosole stehen direkt durch Absorption und Streuung sowie indirekt als Wolkenkondensationskerne in Wechselwirkung mit solarer und terrestrischer Strahlung und beeinflussen so das Erdklima. Schätzungen zufolge wirken Aerosole auf das globale Klima kühlend, im Gegensatz zu den Treibhausgasen. Neueste Modellrechnungen haben nun ergeben, dass im Falle eines starken Kühlungseffektes, d.h. vergleichbar dem negativen wärmenden Effekt der Treibhausgase, und gleichzeitiger Abnahme der atmosphärischen Aerosolkonzentration aufgrund verbesserter Filtertechnologie der zukünftige Temperaturanstieg des globalen Klimas noch deutlich stärker zu erwarten sein wird, als er bisher angenommen wurde. Ein umfassendes Verständnis der Mikrophysik von Aerosolen und Wolken ist daher unerlässlich bei der Weiterentwicklung von Klimamodellen. Gegenwärtig wird der Einfluss geladener Molekülclusters und ionisierender Strahlung auf die Entstehung von Nanopartikeln in der Atmosphäre und in weiterer Folge auf Wolkenbildung und Klimaentwicklung intensiv diskutiert. Auch kondensierbare organische Dämpfe, die für das Anwachsen der Nanopartikel zu Wolkenkondensationskernen verantwortlich gemacht werden, sind Ziel umfangreicher Untersuchungen geworden. In experimentellen Studien in unserem Labor soll der Einfluss von organischen Dämpfen auf die heterogene Nukleation von geladenen und ungeladenen Teilchen im Größenbereich von wenigen Nanometern unter präzise kontrollierten Bedingungen untersucht werden. Vergleiche mit numerischen Modellen sind in Zusammenarbeit mit Prof. Kulmala und seiner Arbeitsgruppe an der Universität Helsinki geplant. Zur Untersuchung des Einflusses ionisierender Strahlung auf die Mikrophysik von Aerosolen und Wolken planen wir gemeinsam mit 19 anderen Forschungsgruppen das Gemeinschaftsprojekt CLOUD beim CERN in Genf. Dabei wird ein präzise einstellbarer Pionenstrahl aus einem CERN-Partikelbeschleuniger als Modell für die Höhenstrahlung verwendet. Das Herzstück des CLOUD - Experiments ist eine Präzisionsexpansionskammer, die kontrollierte und einheitliche thermodynamische Bedingungen bietet. In diesem Rahmen soll ein speziell von uns entwickeltes Laserstreulichtverfahren eingesetzt werden (Constant-Angle-Mie-Scattering-Methode, CAMS), das eine berührungsfreie quantitative Messung von Anzahlkonzentration und Wachstumskinetik kondensierender Tröpfchen gestattet. Das beantragte Projekt würde zu einem wesentlichen Fortschritt auf dem Gebiet der Klimaforschung beitragen und die besondere Chance eröffnen, die gegenwärtig äußerst aktuellen Experimente zur Nukleation an geladenen Nanoclustern in Wien durchführen, sowie als einzige österreichische Gruppe am CERN-Projekt CLOUD teilnehmen zu können.

Trotz intensiver weltweiter Forschung führt der Einfluss von Aerosolen und Wolken noch immer zur größten Unsicherheit unserer Kenntnis der Klimaveränderung. In den letzten Jahren wurde klar, dass die Partikelentstehung durch Nukleation in Multikomponenten-Dampfmischungen ein sehr wichtiger Prozess in der Atmosphäre ist. Es wurde darauf hingewiesen, dass Partikelentstehungsprozesse in der Atmosphäre häufig durch frisch entstandene molekulare Cluster mit Durchmessern von 1 bis 2 nm hervorgerufen werden. Der Fokus des vorliegenden Projektes wurde auf die Entstehung von Aerosolpartikeln durch Nukleation in übersättigten Dämpfen gelegt.In einem gemeinsamen Forschungsvorhaben am CERN, Genf, untersuchten wir homogene Nukleation in binären und ternären Dampfmischungen unter präzise definierten Mischungen von Wasserdampf, Schefelsäuredampf und Ammoniak in der CLOUD-Kammer. Stabile Schwefelsäurekonzentrationen wurden durch Anwendung eines innovativen Faseroptik-UV-Systems erreicht. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass beide Mechanismen die atmosphärische Aerosolnukleation nicht erklären können und dass weitere organische Dampfkomponenten in Betracht gezogen werden müssen.Unter Verwendung des größenanalysierenden Kondensationspartikelzählers (SANC), eines in unserem Labor entwickelten Expansionskammermess-Systems, untersuchten wir heterogene Nukleation von Dämpfen an bereits vorhandene Kondensationskernpartikeln. Dabei war es uns erstmals möglich, den Bereich von Molekülclustern bis Nanopartikeln zu überbrücken. Für geladene Teilchen beobachteten wir eine Verstärkung der Nukleation und eine Vorzeichenpräferenz. Die erforderlichen Übersättigungen zur Aktivierung der Kondensationskernpartikel waren weit unterhalb der theoretischen Erwartung gemäß der allgemein akzeptierten Kelvingleichung. Experimentelle Studien an Einzelmolekülen ergaben kritische Clusterdurchmesser, die die Kondensationskernpartikel-Durchmesser weit übersteigen, aber mit der Kelvingleichung gut übereinstimmen. Dementsprechend muss der weitverbreitete Term "Kelvin-Durchmesser" kritisch überdacht werden, der fundamentale Messbereich von Kondensationspartikelzählern wird bis herunter zu Teilchendurchmessern von 1nm erweitert.Unsere Studien der Temperaturabhängigkeit der heterogenen Nukleation haben überraschenderweise für bestimmte Kombinationen von Partikel- und Dampfzusammensetzungen einen unerwarteten Temperaturtrend gezeigt entgegen der theoretischen Erwartung. Dieses spannende Ergebnis scheint ein Hinweis auf starke molekulare Wechselwirkungen an der Oberfläche der Kondensationskernpartikel zu sein.