Oxidkatalyse vorantreiben: Atomare Sicht auf Photoladungen

Was geschieht tatsächlich mit von Licht erzeugten elektrischen Ladungen in einem Katalysator? Wenn Sonnenlicht auf bestimmte Materialien trifft, regt es deren Elektronen an und erzeugt geladene Teilchenpaare, die zur Herstellung sauberer, d.h. CO 2-neutraler Brennstoffe wie Wasserstoff oder Chemikalien beitragen können. Doch diese Ladungspaare vereinigen sich häufig wieder oder werden eingefangen, bevor sie die Oberfläche erreichen, an der nützliche chemische Reaktionen stattfinden. Dieser Effizienzverlust begrenzt die heutigen Technologien zur Solarbrennstofferzeugung und die Ursache liegt in Prozessen, die auf extrem kleinen Längen- und Zeitskalen ablaufen. Das POP-Projekt (Pushing Oxide Catalysis: Atomic-Scale View at Photocharges) hat zum Ziel, diese verborgenen Prozesse aufzudecken, indem untersucht wird, wie sich lichtangeregte Ladungen auf atomarer Ebene verhalten. In vielen Metalloxiden kann Licht spezielle lokalisierte Zustände erzeugen, sogenannte Polaronen, die ihre Umgebung verzerren und dadurch eingefangen werden. Natürlich vorkommende Defekte sowie gezielt eingebrachte Dotierungen können die Bewegung solcher Ladungsträger entweder unterstützen oder behindern. Das Verständnis dieses empfindlichen Gleichgewichts ist entscheidend für die Verbesserung der photokatalytischen Effizienz. Dennoch fehlt bislang ein umfassendes Bild, da diese Prozesse mit herkömmlichen Methoden weder zeitlich noch räumlich erfasst werden können. Im Rahmen des Research-Groups-Programms des Österreichischen Wissenschaftsfonds (FWF) vereint POP drei komplementäre Ansätze, um diese Herausforderung zu bewältigen. Das Team von Giada Franceschi an der TU Wien wird hochpräzise Oxidproben mit genau kontrollierten Verunreinigungen und Defektkonzentrationen herstellen, um verlässliche Modellsysteme für die Untersuchung photoangeregter Ladung zu schaffen. Laerte Pateras Gruppe an der Universität Innsbruck entwickelt fortgeschrittene Mikroskopietechniken, die eine Abbildung der Ladungsbewegung in Echtzeit ermöglichen sollen, mit dem Ziel, den Einfluss von Defekten und Dotierungen direkt sichtbar zu machen. Michele Reticcioli implementiert neue, auf maschinellem Lernen basierende Computermodelle zur Simulation der Dynamik angeregter Zustände. Sie bilden den theoretischen Rahmen, der das Zusammenspiel zwischen photoerzeugten freien Ladungsträgern und Polaronbildung beschreibt. Durch die Verknüpfung dieser Ansätze wird POP aufklären, wie photoangeregte Ladungen in katalytisch aktiven Materialien wie Hämatit, Bismutvanadat und Kobaltoxid entstehen, wandern, sich wiedervereinigen oder eingefangen werden. Wichtiger noch: Das Projekt wird zeigen, wie Defekte und Dotierungen diese Prozesse auf atomarer Ebene beeinflussen. Diese Erkenntnisse sollen zukünftige Entwicklungen effizienterer Photokatalysatoren unterstützen und langfristig zu Fortschritten in der nachhaltigen Brennstoffproduktion beitragen.